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Isolated lumbar vertebral infection caused by Coxiella burnetii: A case report and literature review.

Diagn Microbiol Infect DisPMID:40921129

This study describes the clinical characteristics and treatment of vertebral infection caused by Coxiella burnetii through a case report and literature review. We present a 60-year-old male with isolated lumbar vertebral infection. A comprehensive literature review identified 17 cases, with 82.4 % of patients over 50 years old. Common symptoms included lumbar pain and fever, while 52.9 % developed adjacent vertebral infections through abdominal aortic aneurysms. Only 17.6 % presented as isolated vertebral infections. Radiological evidence of vertebral destruction was observed in all cases, with no cardiac valve involvement. Treatment involved doxycycline, hydroxychloroquine, fluoroquinolones, rifampicin, and surgical intervention, resulting in favorable outcomes. Isolated vertebral infections caused by Coxiella burnetii are extremely rare and pose significant diagnostic challenges. Early surgical intervention, effective diagnostic methods, and standardized anti-infective therapy are crucial for management. This case highlights the importance of timely diagnosis and multidisciplinary treatment for this rare condition.

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A biodegradable self-cascading copper-based nanozyme for augmented cancer catalytic therapy and cuproptosis.

J Colloid Interface SciPMID:40829233

Nanozyme-mediated catalytic therapy is a promising and potent approach for tumor treatment; however, its therapeutic efficiency is limited by insufficient HO and excess glutathione (GSH) within the complex tumor microenvironment. Herein, we propose a self-cascading nanozyme strategy that self-supplies HO, consumes GSH, and induces cuproptosis to address these challenges. This design features a triphenylphosphine-functionalized copper-doped mesoporous silica nanoplatform (denoted as DCM) that exhibits multi-enzymatic activity, degradability, and mitochondrial targeting capacity. In this system, DCM can initiate a cascade catalytic reaction for the self-supply of HO by leveraging its cascaded oxidase- and superoxide dismutase-mimicking properties. DCM induces long-lasting catalytic therapy by continuously generating hydroxyl radicals by catalyzing the generated HO via its peroxidase-mimicking capacity. In addition, excessive endogenous GSH can be consumed by Cu(II) in DCM, further amplifying oxidative stress in tumor cells. Moreover, DCM can degrade and release Cu ions under an acidic tumor microenvironment, reducing its potential long-term biotoxicity and initiating cuproptosis through the accumulation of released Cu ions in the mitochondria. GSH depletion further promotes Cu(I) overload in mitochondria, enhancing cuproptosis. This study introduces a novel paradigm for synergistic cuproptosis and nanocatalytic therapy against tumors through the rational design of degradable cascade catalytic nanozymes.

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A septennium review of wildlife forensic DNA analysis in South Africa.

Forensic Sci Int GenetPMID:40815962

The application of scientific research tools and technologies in wildlife forensic analysis is fundamental to support law enforcement in the regulation and enforcement of illegal criminal activities. Validated genetic technologies and techniques have proven to be critical in securing successful prosecutions specifically through the examination of DNA from physical exhibit material. In South Africa, DNA techniques and tools have been implemented to identify and characterise biological evidence of wildlife, in answering questions that arise during crime investigation and prosecution. Here, we describe, and review wildlife forensic cases analysed in South Africa (by South African National Biodiversity Institute (SANBI) and the Veterinary Genetic Laboratory (VGL)) over a seven-year period (August 2017 to July 2024). In total, 3 763 wildlife forensic cases were analysed. The taxonomic representation was skewed towards mammals encompassing 94.1 % of all cases due to large amount of wildlife cases involving black and white rhinoceros, African elephant, lion and antelope. These cases were predominantly from the north-eastern parts of the country including Limpopo, Mpumalanga and KwaZulu-Natal provinces which have previously been classified as a 'hotspot' for poaching. The type of analysis requested varied between the different taxonomic groups with 90 % of mammal cases submitted for DNA comparison, while bird, reptile, fish and invertebrate cases were mainly submitted for species identification (>87 %). This paper further reviews the successes and challenges encountered from a South African perspective and provides future recommendations.

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Probabilities of finding trace profile donors and their paternal relatives in Y-STR reference databases.

Forensic Sci Int GenetPMID:40714648

Forensic investigative genetic genealogy using Y-chromosome short tandem repeat (Y-STR) DNA profiles can give investigative leads in criminal cases by searching for the Y-STR trace profile or similar but not identical Y-STR profiles in relevant Y-STR databases. We conducted a simulation study with Yfiler Plus and PowerPlex® Y23 Y-STR profiles to estimate the probabilities of finding matches and near-matches in Y-STR databases. The success rate of finding the trace profile donors or their close relatives was quantified. We used the malan R software package to simulate the populations based on the Wright-Fisher model with the YHRD Y-STR mutation rates where uncertainties were incorporated in a Bayesian manner, a variance in reproductive success of 0.2, and a constant size for 100 generations followed by a 2% growth for 150 generations. Y-STR databases were generated by randomly drawing Y-STR profiles from a Yfiler Plus and PowerPlex® Y23 Y-STR population data set, respectively. In a population of 500,066 individuals, a database size of 0.5% of the population resulted in a Y-STR database match probability of ca. 6% and 10% for Yfiler Plus and PowerPlex® Y23, respectively. Increasing the database size to 5% of the population resulted in a Y-STR match probability of ca. 41% and 54% for Yfiler Plus and PowerPlex® Y23, respectively. When a Y-STR match was found in the database, the probability of one of the individuals with the matching profiles being related within five meioses to the trace donor was ca. 64% and 56% for Yfiler Plus and PowerPlex® Y23, respectively, including the cases where the Y-STR profile originated from the donor. In this case, the closest relative in the database was found among the matching individuals with a probability of ca. 91%.

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Sulfur form regulation and dual-interface effect: catalytic mechanism of nickel-based catalyst in ethanol electrooxidation.

J Colloid Interface SciPMID:40815932

Electrocatalytic organic oxidation emerge as energy-efficient alternatives to conventional oxygen evolution reactions (OER) for sustainable hydrogen coproduction. The design of efficient catalysts and the understanding of the underlying mechanisms of anodic nucleophilic reagent electrooxidation constitute the core of electrochemistry-driven technological advances. Herein, this paper reports a nickel sulfide heterostructure embedded in biomass carbon (NiS-NiS/CC), which exhibits great ethanol oxidation reaction (EOR) activity with a current density of 50 mA·cm at 1.45 V and excellent stability with 98 % current retention for 12 h owing to the unique heterogeneous structure regulated by different forms of sulfur (S and S). Redistribution of electrons at the NiS-NiS-CC interface induces an electrophilic/nucleophilic region, forming a contact potential difference that becomes a driving force for the polarization of ethanol to occur. Based on experimental results, we propose that ethanol electrooxidation on NiS-NiS/CC follows a cyclic mechanism involving reversible Ni/Ni redox transitions. (electrochemical and non-electrochemical, EC and non-EC) and an accompanying EOR. The activity source of the EOR is Ni(OH)O with electrophilic adsorbed oxygen, and the existence of ethanol can inhibit the phase transition of the electrocatalyst to the high-valent electrooxidation product. This mechanism well illustrates not only the transient presence of Ni-OOH but also the formation of highly selective acetate. Our work elucidates the ethanol oxidation mechanism on sulfur-regulated nickel sulfide heterostructures, providing fundamental insights for designing high-performance nickel-based sulfide electrocatalysts.

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Cerium dioxide restricted the growth of palladium nanoclusters for constructing Pd-O-Ce bridge bonds: Efficient oxygen reduction and formic acid oxidation reactions.

J Colloid Interface SciPMID:40834812

In direct formic acid fuel cells, the formic acid oxidation reaction (FAOR) takes place at the anode, and the oxygen reduction reaction (ORR) occurs at the cathode. Whereas the cathode of zinc-air batteries (ZABs) also involves the ORR, these three electrochemical reactions collectively constitute the core processes of related energy devices. The study of the catalytic performance of palladium (Pd)-based catalysts has become a research focus. This study explores the utilization of rare earth metal-organic frameworks to enhance the interface interactions between Pd and CeO. These frameworks facilitate the modulation of the electronic state of Pd, ensure site stability, and promote the generation of additional oxygen vacancies through bridge bonding between Pd-O-Ce. The Pd-CeO/C(1:2) catalyst in 0.5 M HSO exhibited high initial potential (0.86 V vs. reversible hydrogen electrodes (RHE)), half-wave potential (0.76 V vs. RHE), excellent ORR stability, and exceptional performance in ZAB cathodes with a power density reaching 195.4 mW·cm. Furthermore, in FAOR (0.5 M HSO + 0.5 M HCOOH) applications, this catalyst displays significantly higher activity (991.4 mA·mg) and stability than commercial Pd/C and Pt/C catalysts while maintaining excellent selectivity for formic acid decomposition. Theoretical calculations further prove that the formation of the Pd-O-Ce bridge bond is conducive to FAOR's direct reaction pathway and avoids CO toxicity. The Pd-CeO/C(1:2) catalyst is utilized in positive and negative electrodes within self-assembled H-type electrolytic cells, achieving open-circuit voltages superior to those offered by commercial catalysts, thus confirming its practical applicability.

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Synergistic enhancement of 4.8 V cycling stability in Li-rich layered oxide cathode via single-crystal formation and consequent spontaneous Cl incorporation.

J Colloid Interface SciPMID:40812049

Li-rich layered oxide cathodes (LLOs) exhibit inherent instability during high-voltage cycling at 4.8 V. The design of single-crystal morphology is one of the strategies to enhance the high-voltage stability of LLOs. This study challenges the conventional single-crystal-focused view by revealing a novel synergistic mechanism between spontaneous Cl doping and single-crystal formation during the LiCl molten salt synthesis process. By optimizing the LiCl-to-TM molar ratio to 1.65, the liquid-phase isolation effect of the molten salt leads to uniform single-crystal particles, thereby effectively eliminating grain boundary fracture risks. Concurrently, high-temperature processing drives spontaneous Cl substitution for O within the lattice. Multi-scale characterizations confirm uniform solid-phase doping and demonstrate c-axis lattice expansion. The high bond energy of TM-Cl bonds, effectively stabilizes the lattice structure and suppresses transition metal migration. Consequently, the combined effects of single-crystal integrity and Cl-bonding significantly reduce Mn dissolution and make the layered structure preserved after cycling. Optimized SCCl-3 exhibits 99.2 % capacity retention after 200 cycles at 4.8 V, compared with the 81 % degradation observed in the control group. Furthermore, the enhanced lithium-ion diffusion performance in optimized SCCl-3 leads to a capacity of 160.52 mAh g at 2C. This work establishes a new physicochemical dual-regulation paradigm for the design of high-voltage LLOs.

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Injectable natural Tremella-derived hydrogel for reversing ferroptosis-mediated osteoporotic microenvironment imbalance and promoting osteoregeneration.

BiomaterialsPMID:40660644

Osteoporotic bone defects constitute a global health predicament due to their restricted self-repairing capacity. Ferroptosis arising from iron overload represents a crucial pathological characteristic of osteoporosis, depleting osteoblasts and disturbing bone metabolism. Inspired by natural tremella polysaccharide (TP), we developed an injectable composite hydrogel (OGP@DTrep) capable of inhibiting cell ferroptosis via dual mechanisms. Following the incorporation of methacrylated TP, oxidized TP, thioketal (TK), and osteogenic growth peptide (OGP), OGP@DTrep exhibits a range of biological activities including intelligent reactive oxygen species (ROS) response and drug release, immunomodulation, promotion of angiogenesis, and inhibition of osteoclast activity. More importantly, since the carboxyl group in TP and the hydroxyl group of the sugar unit can form salt bridge interactions and hydrogen bond linkages with free iron ions, respectively, OGP@DTrep can efficiently chelate excessive iron ions in the microenvironment. Moreover, OGP@DTrep increases the intracellular antioxidant capacity, inhibits osteoblast ferroptosis, and enhances bone matrix secretion. In a rat model of osteoporotic bone defects, it reversed iron metabolism imbalance, restoring bone mass and microstructure. This study presents a naturally derived biomaterial with multiple activities, such as a ROS response and iron metabolism regulation, offering a new perspective for treating osteoporotic bone defects and other bone diseases.

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Methyl phenyl sulfoxide (PMSO) as a dual mediator: selective tuning of pollutant degradation in homogeneous Fe(II)/Co(II)-persulfate systems.

J Colloid Interface SciPMID:40840350

Methyl phenyl sulfoxide (PMSO), conventionally employed to probe high-valent metal-oxo species in persulfate processes, is reveals herein as a substrate-dependent mediator that selectively enhanced/inhibited degradation of various pollutants in Fe(II)/peroxymonosulfate (PMS) systems. Control experiments across transition-metal systems (Fe(II)/Co(II)/Cu(II)/Mn(II)/Fe(III)) confirmed that this phenomenon is unique to Fe(II)-based systems. The system-dependent behavior of PMSO is demonstrated to correlate with ROS generated in each system. In Fe(II)/PMS systems dominated by FeO, SO and unidentified iron-centered species, PMSO exhibits dual functionality: as an electron shuttle, enhancing degradation of electron-rich pollutants by facilitating electron transfer and promoting the Fe(III)/Fe(II) cycle; conversely, for electron-deficient pollutants, PMSO functions as a conventional scavenger, suppressing degradation. Quantitative structure-activity relationships (QSARs) modeling establishes that PMSO enhances degradation for pollutants with the highest occupied molecular orbital (HOMO) ≥ -8.3154 eV and ionization potential (IP) ≤ 6.9711 eV; otherwise, it inhibits degradation. In Co(II)/PMS systems dominated by Coᴵᴵ-PMS* complexes, PMSO competitively consumes Coᴵᴵ-PMS* and quenches SO resulting in uniform inhibition of all pollutants. Negligible PMSO effect was observed in Cu(II)/Mn(II)/Fe(III) systems with ineffective PMS activation. This work challenges the uncritical use of PMSO as an inert probe in Fe(II) systems, highlights metal-peroxo complexes as pivotal intermediates dictating electron-transfer pathways and provides principles for designing selective advanced oxidation processes (AOPs) through mediator tuning.

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Constructing porous aluminum borate/polymeric carbon nitride for efficient carbon dioxide capture and photocatalytic conversion.

J Colloid Interface SciPMID:40829236

Photocatalytic CO reduction technology is a current research hotspot in negative carbon technologies, yet it faces bottlenecks such as insufficient CO capture capacity of catalysts and low separation efficiency of photogenerated carriers. This study aims to construct a photocatalyst integrating efficient CO capture and photocatalytic conversion by leveraging the adsorption capacity of porous aluminum borate and the superior photocatalytic capability of carbon nitride. Porous aluminoborate frameworks (PKU) was synthesized via a solid-state reaction and interfacially coupled with polymeric carbon nitride (PCN) prepared through ammonium formate-urea calcination to fabricate the adsorption-catalysis bifunctional composite catalyst PKU/PCN. Characterization results revealed that PKU exhibits a rod-like stacking structure, PCN displays a thin-sheet morphology, and the composite PKU/PCN features a nanorod-inserted nanosheet architecture with uniform elemental distribution. While the crystal structures and structural characteristics of individual components remained unaltered, the average pore size significantly increased. Photoelectrochemical tests and in situ characterizations demonstrated that the introduction of PKU markedly enhanced the local CO concentration on the PCN surface, facilitating the generation and enrichment of key intermediates (*COOH and *CHO) and accelerating the CO reduction process. The composite catalyst achieved CO and CH production rates of 40.43 and 25.02 μmol·g·h, respectively, corresponding to 2-fold and 1.5-fold improvements over pristine PCN, while exhibiting excellent stability. This work provides new insights for designing CO reduction materials with integrated high-efficiency adsorption and catalytic functionalities.

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工程化离子框架多孔有机聚合物用于金的协同高容量吸附和超痕量回收

J Colloid Interface SciPMID:40840340

开发能够从电子垃圾(电子废弃物)中选择性回收金并从海水中富集痕量金的先进功能吸附剂,是推动可持续经济发展的一项关键技术需求。在本研究中,通过将基于阳离子吡啶的结构单元与吡咯整合,采用一锅法自下而上的方法合理设计并制备了一种基于阳离子吡啶卟啉的多孔有机聚合物(Pyd-PPOPs-Br)。带正电荷的吡啶位点和具有氧化还原活性的卟啉环的引入,赋予了Pyd-PPOPs-Br高达3.79 g/g的超高金回收能力,以及从去离子水和海水基质中富集痕量和超痕量金的卓越效能。通过全面表征和密度泛函理论(DFT)计算阐明了Pyd-PPOPs-Br优异的吸附性能。在实际验证中,该材料从模拟电子垃圾浸出液中选择性地螯合了99.98%的Au(III)离子。此外,填充有Pyd-PPOPs-Br的实验室规模固定床吸附装置表现出相当的分离效率,突出了其在可扩展和长期运行方面的强大潜力。本研究确立了使用离子框架多孔有机聚合物(POPs)进行贵金属回收的基础策略,并为开发功能定制吸附剂以应对资源可持续性挑战提供了有价值的设计见解。

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用于牙周炎治疗中靶向杀菌作用和增强电子转移的近红外激活纳米伪装剂

BiomaterialsPMID:40499229

由于缺乏选择性杀菌疗法,牙周炎的抗菌治疗面临重大挑战。在本研究中,我们开发了包裹具核梭杆菌衍生外膜囊泡(OMV)的多功能纳米球,以特异性靶向牙周病原体。这些OMV起到“伪装”作用,使纳米球能够在不被察觉的情况下渗透到细菌环境中,附着在病原体表面,并最大化治疗效果。纳米球与细菌之间的直接接触加速了电子转移,并且纳米球引发内源性活性氧(ROS)的增殖,导致氧化应激和细菌死亡。转录组分析证实,纳米球加速了电子转移活性,破坏了脱氧核糖核酸(DNA)修复机制和硫胺素代谢,同时增强了细菌呼吸作用。尽管在近红外光下有双光动力和光热疗法的支持,但其主要作用机制集中在电子转移和代谢破坏上。体外和体内实验证明了纳米球对生物膜的强大根除作用和对牙周炎的治疗效果,为选择性细菌靶向提供了一种有前景的新方法。该策略有效地靶向病原体并保留有益微生物群,为治疗牙周炎和其他生物膜相关感染提供了一种创新解决方案。

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手性花瓣状蜂窝超材料结构:仿生设计及其在血管支架中的应用

Biomater AdvPMID:40819391

负泊松比结构在生物医学工程中作为植入物和支架设计具有很好的应用前景,但这种情况面临着多个性能指标协同优化的难题。本文旨在通过创新的设计理念和方法突破这一困境。该研究将生物形态学与工程仿生学相结合,通过提取十字花科植物花瓣的交叉对称性和风力涡轮机叶片的力学性能,设计了一种手性花瓣型蜂窝结构。构建了“生物形态特征提取-参数化建模-多目标优化-应用”的全过程框架。利用神经网络模型,借助差分进化算法进行多目标预测、参数敏感性分析和结构优化。研究发现,所设计的结构大大提高了负泊松比的可调范围,同时,较小的手性参数la值可使结构在弹性阶段提高承载能力。对球囊可扩张支架-血管耦合过程的模拟表明,在三种蜂窝结构中,手性花瓣型蜂窝支架在降低狭窄率、保持结构稳定性和分散血管壁应力方面具有突出优势。本研究为医疗器械设计提供了创新的技术解决方案,有望推动超材料蜂窝结构从理论研究向生物医学工程领域实际应用的转化,为后续研究指明了关注关键参数优化和拓展临床应用的方向。

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与结核感染T细胞检测升级版相比,结核菌素皮肤试验对结核分枝杆菌的辅助诊断性能:一项诊断准确性研究。

Diagn Microbiol Infect DisPMID:40944995

背景:对于细菌学检查阴性的疑似结核病患者,免疫学检测可提供重要的诊断依据。传统结核菌素皮肤试验特异性较差。结核感染T细胞检测(QFT-Plus,新一代γ-干扰素释放试验)和结核菌素皮肤试验(C-TST)特异性更高,受非结核分枝杆菌和卡介苗的影响较小。然而,QFT-Plus和C-TST在疑似结核病中的诊断效能仍不明确。我们比较了QFT-Plus和C-TST在辅助诊断疑似结核病患者结核病方面的性能。 方法:研究对象为137例疑似结核病患者,其中包括74例肺结核(PTB)患者和63例非活动性肺结核患者。所有参与者均接受了QFT-Plus和C-TST检测。 结果:QFT-Plus和C-TST诊断PTB的敏感性分别为93.15%和86.49%。QFT-Plus和C-TST诊断PTB的特异性分别为40.35%和41.27%。当QFT-Plus和C-TST联合使用时,特异性提高到58.73%。QFT-Plus和C-TST的受试者工作特征曲线下面积分别为0.79和0.67(p<0.05)。此外,QFT-Plus的PTB组中TB2管的IFN-γ水平中位数显著高于TB1管。 结论:QFT-Plus和C-TST在帮助临床医生识别PTB并在一定程度上排除非患者方面显示出诊断价值,且两种方法具有中度一致性。联合诊断在统计学上提高了辅助诊断PTB的特异性。此外,在辅助诊断结核病方面,QFT-Plus似乎比C-TST更具优势。

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环境因素和接种方法会影响田纳西沙门氏菌在表面向脱脂奶粉的转移。

Food MicrobiolPMID:40889871

低水分食品(LMF)加工过程中的交叉污染会带来严重的食品安全风险,尤其是当沙门氏菌等病原体在设备和工具等表面存活时。环境因素,特别是相对湿度(RH),可能会显著影响这种风险。本研究评估了田纳西沙门氏菌在不锈钢表面的持续细菌种群(PBP)及其在不同RH条件下向脱脂奶粉(NFDM)的转移情况。使用两种污染方法,将高浓度(7-8 log CFU/cm)或低浓度(3-4 log CFU/cm)的田纳西沙门氏菌接种到不锈钢试片上:(1)脱脂奶粉和接种物的预混浆液,或(2)压在接种物上的脱脂奶粉。然后将试片在25°C和30%或70%的RH条件下储存。在第3天或第7天,通过将每个试片放入装有10 g未接种脱脂奶粉的试管中并涡旋2分钟来模拟交叉污染。从试片和脱脂奶粉中回收细菌,并计算转移百分比(PT)并进行对数转换。方差分析和Tukey's HSD显示,PT随着初始接种量的增加而降低,并且在RH、基质和污染方法方面存在显著差异(P < 0.05)。在高接种量组中,转移到脱脂奶粉中的沙门氏菌最高水平为5.3 log CFU/g,低接种量组为3.5 log CFU/g,两者均在7天后于30% RH条件下使用浆液法。这些发现突出了RH、污染方法和细菌载量如何影响LMF系统中的交叉污染,表明在食品加工环境中需要针对性的卫生干预措施。

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一种用于高稳定性锂离子电池的支化氢键交联无氟水性粘合剂。

J Colloid Interface SciPMID:40829237

粘结剂是维持电极结构完整性和提高锂离子电池(LIBs)电化学稳定性的关键组件。目前,聚偏氟乙烯(PVDF)是LIBs的主要粘结剂,但存在许多缺点,包括其高氟含量、加工过程中使用有机有毒溶剂(N-甲基吡咯烷酮,NMP)、粘结力弱、机械柔韧性差和不可回收性。为了解决PVDF粘结剂的缺点,本文提出了一种无氟的水性粘结剂丙烯酰胺(AM)和衣康酸(IA)接枝的羧甲基壳聚糖(CS)共聚物(CMA),其具有三维氢键交联网络。其丰富的支化氢键交联结构增加了接触位点,提高了粘结剂的机械性能,减缓了颗粒的体积膨胀和应力集中,提高了电池的循环稳定性。因此,当CMA用作磷酸铁锂(LFP)正极的粘结剂时,在0.5C下循环400次后容量保持率高达96.55%。即使在更高的活性材料负载量下,电池也能良好循环。当CMA用作硅(Si)负极的粘结剂时,在0.2C下循环100次后容量保持率为85.2%,超过了测试的PVDF粘结剂的性能。此外,CMA具有pH响应可回收性,能够通过酸处理实现高效的电极组件分离,推动可持续电池制造,这为可回收、环保的锂离子电池材料提供了新的视角。

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均苯三甲酸修饰的铜钴层状双氢氧化物纳米片促进硝酸盐电催化还原为氨。

J Colloid Interface SciPMID:40803076

将硝酸盐电催化还原为有价值的氨(NH₃),为消除硝酸盐污染和合成氨提供了一种环境友好且可持续的策略。然而,氨生产的活性和选择性仍不尽人意,尤其是在低施加负电位时。在此,我们展示了具有可调Cu/Co摩尔比和有机分子均苯三甲酸(TA)修饰的层状双氢氧化物(LDH)电催化剂的合成,命名为CuCo-LDH/TA(x = 0.75、0.67或0.5),旨在促进电化学硝酸盐还原反应(NITRR)。有趣的是,具有三个羧基的有机分子TA对LDH的微观结构、晶型和电导率有实质性修饰,这在桥接[M(OH)₆]物种(M = Cu或Co)中起关键作用,从而促进共轭二维层状框架的形成。这种共轭的扩展平面构型提高了固有电导率,并确保铜和钴活性位点在其表面均匀分散,在NITRR过程中最大化它们的协同效应。所得的CuCo-LDH/TA即使在相对于可逆氢电极(vs RHE)为-0.6 V的极低施加负电位下,对于NITRR也表现出355.9 μmol·mg⁻¹·h的高NH₃产率和93.9%的NH₃法拉第效率(FE),这显著高于原始CuCo-LDH(分别为55.0 μmol·mg⁻¹·h和71.0%)。这项工作为利用有机分子修饰无机材料以提高电催化NITRR性能提供了重要参考。

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用于持续肽递送的智能两性离子可生物降解水凝胶:在神经治疗肽NX210c中的应用。

Biomater AdvPMID:40763683

治疗性肽在特异性、安全性和生物利用度之间实现了良好的平衡,具有广阔的应用前景。然而,其临床应用受到体内稳定性差和半衰期短的限制,需要频繁给药,这可能会影响患者的依从性和治疗效果。NX210c是一种合成的环十二肽,源自室管膜下器官腱糖蛋白的血小板反应蛋白重复基序,具有神经保护作用,是治疗神经系统疾病的一个有潜力的候选药物。然而,其较短的半衰期(约15分钟)需要静脉输注,这凸显了开发替代给药方法以提高患者生活质量的重要性。本研究报告了一种可注射的、可生物降解的基于壳聚糖的水凝胶的临床前开发,该水凝胶用大环配体DOTAGA功能化,设计用于皮下持续释放NX210c。该水凝胶在生理条件下通过静电和氢键相互作用原位形成。无溶剂配方简单且与临床兼容。对水凝胶候选物进行了体外注射性、凝胶化、肽负载和释放动力学的筛选。在啮齿动物上的体内验证证实了其在几周内具有皮下可注射性、凝胶化能力、生物相容性和生物降解性。药代动力学研究表明了不同的特征:静脉注射导致肽在1小时内清除;皮下注射游离的NX210c可略微延长其在血液中的存在时间,约3小时内可完全消除。使用水凝胶可使曲线下面积提高数十倍,肽水平可持续10至15天以上。这些结果突出了水凝胶作为一种对患者友好、可临床转化的治疗性肽持续释放平台的潜力。未来的研究将集中在评估其治疗效果上。

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ELITe InGenius系统用于乙型肝炎病毒DNA定量分析的性能

Diagn Microbiol Infect DisPMID:40916253

检测乙肝病毒(HBV)DNA水平是诊断活动性HBV感染、评估疾病严重程度和预后、指导治疗决策以及监测治疗反应的标准医疗手段。在该研究中,对ELITe InGenius系统定量检测HBV DNA的分析性能和临床性能进行了评估。共检测了377份存档的乙二胺四乙酸(EDTA)血浆或血清标本。HBV ELITe MGB试剂盒对HBV DNA进行了高精度的线性定量检测。特异性为100%。与cobas HBV检测具有良好的相关性,包括接受核苷(酸)类似物抗病毒治疗的患者。使用ELITe InGenius系统的HBV ELITe MGB试剂盒适用于在整个定量动态范围内检测和定量HBsAg阳性患者的HBV DNA。

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来自大戟的倍半萜类化合物

PhytochemistryPMID:40914284

从生长在乌兹别克斯坦的泽漆地上部分分离出6个未描述的倍半萜酯类化合物,即泽漆素A - F,以及14个已知的胡萝卜烷类似物。通过广泛的光谱分析确定了它们的结构,并通过实验和计算的ECD数据比较以及单晶X射线衍射晶体学确定了绝对构型。泽漆素A - F(1 - 6)中,泽漆素A - D(1 - 4)呈现胡萝卜烷型倍半萜酯,泽漆素E - F(5 - 6)呈现芳樟烷型。化合物7 - 20首次从大戟属植物中分离得到,其中化合物7是自然界中前所未有的。生物活性测定表明,3个带有9 - 酮基和三取代苯甲酰氧基部分的6 - 酰氧基残基的化合物(3、9和10)通过抑制LPS诱导的RAW 264.7巨噬细胞中NO的释放表现出抗炎作用,IC值范围为22.49±0.21至30.31±1.19μM。此外,5个带有Δ、Δ或8β - OH以及具有多种取代模式的6 - 苯甲酰氧基的酯类化合物(3、9、11、14和18)对HeLa、HT - 29和MCF - 7细胞系显示出一定的细胞毒性活性,化合物18的IC值分别为14.71±0.75、15.30±0.75和26.36±1.84μM。

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用于软组织填充剂的可注射氨基修饰聚-L-乳酸微球/透明质酸基水凝胶复合材料

Biomater AdvPMID:40876092

软组织填充剂在治疗皮肤老化以及修复缺失或切除的软组织容积方面备受关注。然而,开发兼具安全性和适用性的填充剂仍然是一项挑战。本研究提出了一种协同复合填充剂,其由醛基修饰的透明质酸(OHA)、酰肼基修饰的透明质酸(NHA)、氨基修饰的聚-L-乳酸微球(NPLLA)和抗氧化铜肽组成。通过席夫碱反应原位形成的水凝胶具有优异的机械性能和即时填充效果。氨基修饰的聚-L-乳酸微球不易团聚,避免了不良反应的发生,并进一步增强了填充剂的机械性能。定时释放平台为铜肽稳定性提供保护,在纤维化包封阶段清除活性氧,并协同促进胶原蛋白沉积。在裸鼠皮肤老化模型中,水凝胶通过TGF-β/Smad信号通路刺激胶原蛋白生成,具有良好的长期填充效果。因此,基于NPLLA微球/透明质酸的复合水凝胶作为可注射软组织填充剂具有巨大潜力。

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微生物坏死物质对腐殖化的不同贡献:超嗜热与传统嗜热堆肥

Bioresour TechnolPMID:40939660

微生物残体在堆肥系统中微生物驱动的有机物转化过程中起着至关重要的作用。然而,其在高温堆肥腐殖化过程中的作用尚未得到充分研究。在本研究中,进行了为期52天的全尺寸槽式超嗜热堆肥(hTC)和传统嗜热堆肥(cTC)。与hTC相比,cTC中细菌残体碳(BNC)(3.67至6.35毫克/克)和真菌残体碳(FNC)(8.12至13.07毫克/克)的积累显著更高,hTC的BNC(1.33至2.84毫克/克)和FNC(1.93至8.32毫克/克)较低。包括温度和碳氮比在内的环境因素对hTC中微生物残体碳(MNC)的积累有负面影响。此外,hTC加热阶段微生物活性和多样性的降低进一步影响了MNC的积累。变形菌门和厚壁菌门细菌以及子囊菌门和担子菌门真菌被确定为与MNC积累密切相关的关键微生物类群。控制MNC动态的微生物介导的生化过程会影响堆肥腐殖化过程。观察到微生物残体对腐殖化的贡献存在差异:在cTC中,MNC动态在促进腐殖化方面发挥了重要作用,而在hTC中,MNC积累对腐殖化的贡献明显有限。hTC可能通过高温(通常超过80°C)和独特的嗜热微生物更显著地提高腐殖化速率,促进小分子有机物聚合并转化为稳定的腐殖质。本研究定量评估了高温堆肥中残体碳的动态变化,并为残体在此过程中的作用提供了新的见解。

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用于多模态协同癌症治疗的高熵金属间化合物/碳纳米花级联纳米酶

J Colloid Interface SciPMID:40845442

尽管纳米酶介导的化学动力学疗法(CDT)已得到广泛研究,但其治疗效果受到肿瘤微环境(TME)的阻碍,肿瘤微环境的特点是内源性HO水平低和谷胱甘肽(GSH)浓度高。在这项工作中,通过一步热解合成了PtFeCoMoMn高熵金属间化合物合金/N掺杂碳纳米花(HEIA/NCNFs)。HEIA/NCNFs表现出多种过氧化物酶(POD)、过氧化氢酶(CAT)、氧化酶(OXD)、谷胱甘肽氧化酶(GSHOx)和NADPH氧化酶(NOX)样活性,这些活性与葡萄糖氧化酶(GOx)和阿霉素(DOX)整合,建立了级联纳米治疗平台(称为HEIA/NCNFs-GOx/DOX)。简而言之,GOx消耗肿瘤细胞中的葡萄糖,产生HO以弥补TME中HO的不足。随后,HEIA/NCNFs通过POD/CAT/OXD样活性将HO转化为活性氧(ROS)。此外,HEIA/NCNFs通过其GSHOx样活性消耗细胞内GSH,并同时通过其NOX样活性消耗NADPH来抑制GSH再生,从而使谷胱甘肽过氧化物酶4失活并诱导铁死亡。通过结合饥饿疗法、CDT、铁死亡和化疗,所建立的级联纳米酶系统显著提高了乳腺癌的治疗效果,体外和体内研究均验证了这一点。这种多功能纳米药物提高了治疗精度,降低了脱靶效应,并推动了安全、高效癌症治疗方法的发展。

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揭示泰国北部雾霾的起源:利用靶向分子标志物对细颗粒物进行综合化学表征和源解析

J Environ Sci (China)PMID:41005921

泰国北部的年度雾霾日益严重,对健康和环境造成影响。然而,由于气溶胶分子示踪剂的观测数据有限,雾霾的来源仍未得到充分量化。本研究全面调查了2019年泰国北部一个农村地区雾霾期和雾霾后时期颗粒物(PM)的化学成分,包括无机和有机化合物。雾霾期和雾霾后时期的平均PM浓度分别为87±36和21±11µg/m³。有机物是PM质量的主要贡献者,其次是水溶性无机离子和矿物粉尘。利用左旋葡聚糖、脱氢枞酸和4-硝基邻苯二酚等分子标志物以及离子(Cl⁻和K⁺)来表征低雾霾(PM<100µg/m³)和偶发性雾霾(PM>100µg/m³)。低雾霾与农业废弃物燃烧产生的本地气溶胶有关,而偶发性雾霾则与混合农业废弃物、软木和硬木燃烧产生的老化气溶胶有关。在受体模型(正定矩阵因子分解)中纳入这些分子标志物的源解析确定了三种不同的生物质燃烧源:混合、本地和老化生物质燃烧,在雾霾期分别占PM的31%、19%和13%。在雾霾后时期,贡献发生了变化,本地生物质燃烧(32%)与二次硫酸盐(34%)以及混合粉尘和交通源(26%)相当。这些发现表明,区域和本地来源都导致了严重的雾霾,凸显了跨境合作综合政策以及更严格法规以减少泰国北部和东南亚生物质燃烧的必要性。

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姜黄素诱导接合质粒转移加速的机制洞察:细胞内精氨酸摄取的作用

Food MicrobiolPMID:40889866

姜黄素具有广泛的应用,涵盖多个领域,包括添加到膳食补充剂、功能性饮料、化妆品配方和营养保健品中。然而,其对抗生素耐药性发展的潜在影响仍有待充分阐明。因此,本研究旨在探究姜黄素对携带抗生素抗性基因(ARGs)的质粒接合转移的影响。我们的研究结果表明,姜黄素显著增强了RP4质粒以及携带bla、mcr-1和tet(X4)的临床相关质粒的转移。进一步的机制分析显示,姜黄素通过增加细菌膜通透性、诱导氧化应激和加速能量代谢,同时改变水平基因转移(HGT)相关关键基因的表达水平,促进了质粒接合转移。值得注意的是,姜黄素提高了细胞内精氨酸水平,外源性补充精氨酸进一步促进了质粒转移。姜黄素处理后,精氨酸摄取基因(artJ、artI和argT)上调,缺失artJ显著减弱了姜黄素诱导的精氨酸积累和质粒转移,表明artJ基因通过促进精氨酸摄取在促进姜黄素诱导的质粒转移中起关键作用。这些发现为姜黄素在潜在加速抗生素耐药性传播方面未被认识的风险提供了新见解,凸显了姜黄素在食品工业中使用的意外后果。

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FOXO1驱动的二叶式主动脉瓣相关胸主动脉瘤中的内皮细胞衰老。

Biochim Biophys Acta Mol Basis DisPMID:40972881

二叶式主动脉瓣(BAV)是一种先天性畸形,使个体易患胸主动脉瘤(TAA),内皮功能障碍在其发病机制中起关键作用。内皮细胞衰老内皮功能障碍的一个标志,但尚未建立将内皮衰老与BAV-TAA联系起来的直接证据。在本研究中,我们从BAV-TAA患者和健康对照中生成诱导多能干细胞(iPSC),随后将它们分化为内皮细胞(iEC)。我们的研究结果表明,BAV-TAA-iEC表现出衰老表型,包括增殖受损、迁移能力减弱、衰老标志物(p53、p21、p16)上调以及明显的衰老相关分泌表型(SASP)。通过RNA测序进行的转录组分析表明,BAV-TAA-iEC中FOXO信号通路异常激活,这可能导致BAV-TAA-iEC衰老。使用AS1842856抑制FOXO1信号通路可有效逆转衰老表型、恢复内皮型一氧化氮合酶(eNOS)表达、降低SASP细胞因子水平,并通过p65和p38信号通路减轻炎症。这些发现表明,内皮细胞衰老在BAV-TAA的发病机制中起关键作用,靶向FOXO1信号通路可能是BAV相关主动脉疾病的一种有前景的治疗策略。

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环磷酸腺苷诱导的类玫红掷孢酵母Y16减轻葡萄采后酸腐病及其潜在作用机制

Food MicrobiolPMID:40889839

由黑曲霉引起的酸腐病是葡萄采后常见病害,会导致果实品质下降,给葡萄产业造成严重经济损失。本研究调查了环磷酸腺苷(cAMP)诱导的玫瑰掷孢酵母Y16对葡萄采后酸腐病的防治效果,并探讨了其潜在作用机制。结果表明,与未用cAMP培养的玫瑰掷孢酵母Y16相比,用0.05 mM cAMP诱导培养24 h的玫瑰掷孢酵母Y16能进一步减轻酸腐病。cAMP可增强玫瑰掷孢酵母Y16的定殖能力。更重要的是,cAMP诱导的酵母进一步提高了抗氧化酶的活性和相应基因的表达水平,从而提高了葡萄清除活性氧的能力。此外,cAMP诱导的玫瑰掷孢酵母Y16还进一步提高了葡萄中防御酶的活性以及相应基因的表达水平,从而增强了葡萄的抗病性。此外,抗性次生代谢产物的积累也进一步增加,这也有助于提高葡萄的抗病性。本研究表明,cAMP诱导培养有助于提高玫瑰掷孢酵母Y16对葡萄采后酸腐病的防治效果。该研究为葡萄产业减轻采后酸腐病提供了一种新颖有效的生物防治策略。通过使用cAMP诱导的拮抗微生物,有可能减少对化学杀菌剂的依赖,从而促进可持续农业实践,提高葡萄产品的整体质量和安全性。

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中国上海一所幼儿园诺如病毒GII.17毒株暴发的流行病学及分子学调查

Diagn Microbiol Infect DisPMID:40907201

引言:诺如病毒(NoV)是全球范围内导致人类非细菌性急性胃肠炎(AGE)的最常见病原体之一。 方法:2024年9月,对中国上海市一所幼儿园发生的诺如病毒暴发进行了流行病学调查和病因分析,为今后预防和控制类似事件提供参考。 结果:此次暴发共报告9例呕吐和腹泻病例,涉及同一班级的8名学生和1名教师。症状发作集中在9月26日至28日。核酸检测在3例病例的肛拭子样本中检测到诺如病毒GⅡ阳性,基因分型确认存在GII.17诺如病毒。此外,发现病毒株在基因的RdRp区域和VP1区域高度同源。进化分析表明,此次暴发分离出的毒株与2022 - 2024年在欧美流行的毒株具有高度同源性。 结论:有必要加强对诺如病毒GII.17基因型VP1区域分子进化的研究,以预防可能造成严重危害的新变种出现。

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氮、磷共掺杂碳纳米带中的铁钴双原子位点作为锌空气/碘化物混合电池的多功能催化剂

J Colloid Interface SciPMID:40782490

探索高性能和多功能催化剂是锌-空气/碘化物混合电池(ZAIHB)的关键问题。在本研究中,嵌入生物质衍生的(N,P)杂原子共掺杂碳纳米带(NPCB)框架中的铁-钴双原子位点(DAS)被设计为ZAIHB的多功能催化剂。理论分析表明,双原子中心的结构匹配和局部电子工程有助于促进氧和碘化物氧化还原反应的催化活性。此外,氮(N)和磷(P)共掺杂的碳纳米带形成了高度多孔的独立支撑基底,赋予了快速动力学。受益于上述有利特性,FeCo DAS@NPCB对氧/碘化物氧化还原反应表现出优异的多功能催化性能。采用FeCo DAS@NPCB阴极的全ZAIHB电池表现出高能量效率(77.4%)和长循环寿命(超过300小时)。此外,具有水凝胶电解质的固态ZAIHB在充放电循环过程中表现出良好的柔韧性和稳定性。更令人印象深刻的是,在从暴露于空气到无氧环境的转变过程中,随着氧还原反应(ORR)被碘化物还原反应(IRR)取代,该电池表现出高可靠性。这种独特的机制导致所制备的ZAIHB具有高度适应性,能够在各种工作环境中使用。因此,本研究引入了一种设计和构建多功能催化剂的新策略,并促进了用于各种电子产品的高效ZAIHB的快速发展。

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揭示过渡金属氧化物催化剂中用于增强析氧反应的机理调控策略。

J Colloid Interface SciPMID:40812062

析氧反应(OER)是水电解制氢的阳极反应。其缓慢的动力学和高电位严重限制了整体效率。OER通常通过三种主要机制进行:吸附质析出机制(AEM)、晶格氧氧化机制(LOM)和氧化物路径机制(OPM)。AEM受中间吸附能线性标度关系的限制,理论过电位下限为370 mV。LOM是由晶格氧直接参与反应绕过OOH*形成的,但氧空位的积累会导致结构坍塌。OPM通过相邻活性位点协同实现O - O自由基耦合,兼具高活性和稳定性,但需要精确调控原子间距(2.5 - 3.0 Å)。为阐明OER途径,本综述总结了用于识别不同机制的各种分析方法和原位表征技术。然后更详细地研究了过渡金属氧化物(TMOs)的结构调制策略,包括异质结构、掺杂、表面重构和缺陷工程策略对机制调控的影响。最后,提出了未来的研究方向,以开发用于实际应用的基于TMOs的电催化剂。

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意大利中部阿诺河流域受污染地表水中硝酸盐和亚硝酸盐的氮氧同位素

J Environ Sci (China)PMID:41005882

由于大城市的存在以及广泛的工农业活动,阿诺河流域(意大利中部)受到了相当大的人为压力。在这项工作中,对来自阿诺河及其主要支流的26个水样进行了分析,以评估水污染状况。阿诺河的地球化学组成从源头(以钙-重碳酸根相为主)到河口(以钠-氯(硫酸根)化学为主)发生变化,化学水质指数表明,由于人为因素和海水入侵,在流入利古里亚海之前水质恶化加剧。翁布罗内河和乌斯恰纳河支流将人为污染物带入阿诺河,而埃尔萨河支流则提供了大量的地质成因硫酸盐。还测定了溶解态硝酸盐和亚硝酸盐的浓度(分别高达63和9毫克/升)以及各自的δN和δO同位素值,以了解阿诺河流域地表水氮物种的来源和归宿。δN-NO和δO-NO的联合应用以及氮源分配模型确定了土壤有机氮以及污水和生活废物是溶解态NO的主要来源。δN-NO和δO-NO值表明硝化过程影响阿诺河流域的水体,从而控制了氮物种的丰度和比例。我们的工作表明,需要做出更多努力来改进管理策略,以减少氮化物向阿诺河流域地表水的排放,因为自21世纪初以来进展甚微。

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耐碳青霉烯类肺炎克雷伯菌的分子分析及头孢他啶-阿维巴坦敏感性:一所大学医院肝移植受者血培养七年经验

Diagn Microbiol Infect DisPMID:40854292

背景:耐碳青霉烯类肺炎克雷伯菌(CRKP)感染是肝移植(LT)受者死亡的主要原因。 方法:我们旨在阐明CRKP菌株中碳青霉烯耐药的分子机制,并确定高危患者群体(如LT受者)中头孢他啶-阿维巴坦(CZA)的体外敏感性。 结果:在2016年1月至2022年期间的127例LT受者中,30天时存活和死亡的CRKP败血症患者对阿米卡星、庆大霉素、环丙沙星、左氧氟沙星、亚胺培南、美罗培南、哌拉西林-他唑巴坦、复方磺胺甲恶唑、替加环素和黏菌素的体外敏感性无统计学显著差异,但阿米卡星和美罗培南在90天时具有统计学显著性(p≤0.05)。在分离株中,120株(94.4%)改良碳青霉烯灭活试验呈阳性。对127株CRKP分离株的碳青霉烯酶基因进行分析时,最常见的碳青霉烯酶基因是OXA-48(59.1%)。CRKP分离株中OXA-48、OXA-48+NDM、NDM、IMP和VIM基因的存在与CZA药敏结果存在统计学显著差异(p<0.05)。 结论:无论患者群体的多样性如何,CRKP分离株中OXA-48耐药基因的存在与对CZA的体外敏感性密切相关。

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利用定量超声包络统计成像预测绝经后女性椎体骨折风险。

UltrasonicsPMID:40897038

本研究旨在评估定量超声(QUS)包络统计成像在预测绝经后女性椎体骨折(VF)风险方面的临床效用,与传统双能X线吸收法(DXA)测量结果进行比较,后者包括骨密度(BMD)和T值。总共纳入了63名绝经后女性。对L3椎体进行QUS包络统计成像,分析包括中谷参数(m)、散射体聚类参数(α)、相干与漫射信号比(k)以及熵(H)等参数,以便与DXA进行比较。数据被分为三个三分位数组:参照组、早期VF风险组和高风险组。计算比值比(OR)以评估每个参数对VF风险的预测能力。使用组内相关系数(ICC)和Bland-Altman图来评估受试者内部以及不同操作者之间的一致性。总体而言,有VF和无VF的受试者之间QUS参数无显著差异(p>0.05)。然而,与DXA相比,中谷参数和熵与早期VF风险存在显著关联,因为处于第二个三分位数组的受试者与第一个三分位数组的受试者相比,VF风险更高(m的OR为3.02,H的OR为3.30)。Bland-Altman分析表明,所有QUS参数的平均差异接近零,ICC超过0.90。QUS包络统计成像在预测VF方面可补充DXA,尤其是在检测早期骨折风险方面,为骨质疏松症筛查提供了一种非侵入性、无辐射的替代方法。

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来自线叶泽兰花朵中未描述过的抗微生物半日花烷二萜类化合物。

PhytochemistryPMID:40930407

由于耐药植物病原体的出现,对以前未描述过的抗菌剂的需求正在增加。植物界是新生物农药未开发的来源之一。一个由薄层色谱-枯草芽孢杆菌生物测定、薄层色谱-质谱和制备型快速柱色谱组成的生物测定引导过程,使得从柳叶泽兰(Euthamia graminifolia,以前称为Solidago graminifolia)的花提取物中分离出了五种以前未描述过的抗菌半日花烷二萜(禾叶泽兰素A-E,1-5)。它们的结构通过核磁共振光谱进行了阐明,并得到了高分辨质谱/质谱、旋光测定、紫外光谱和衰减全反射傅里叶变换红外光谱的支持。禾叶泽兰素A-C(1-3)对革兰氏阳性植物病原体萎蔫短小杆菌(Curtobacterium flaccumfaciens pv. flaccumfaciens)和密歇根棒状杆菌(Clavibacter michiganensis)表现出低到中等的抗菌和杀菌活性,最低抑菌浓度值在67至533μg/mL之间,最低杀菌浓度值在133至533μg/mL之间。相比之下,禾叶泽兰素D+E(4+5)仅对密歇根棒状杆菌有活性。在分离出的化合物中,禾叶泽兰素A表现出最强的抗菌作用,并对作物病原体小麦根腐离蠕孢(Bipolaris sorokiniana)表现出弱的抗真菌活性。这些发现强调了生物测定引导分级分离在发现以前未描述过的生物活性化合物方面的潜力。

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主动脉缩窄修复术后成人左心房僵硬度、肺充血与有氧运动能力受损之间的关系。

Am Heart JPMID:40849038

背景:在获得性心力衰竭患者中,左心房(LA)僵硬度与肺淤血和运动耐量下降有关,但尚未在主动脉缩窄(COA)的成人患者中进行研究。我们假设与对照组相比,患有COA的成人患者LA僵硬度增加,进而心脏储备功能更差、肺淤血更严重且有氧能力受损,并且LA僵硬度指数与COA组中这些异常情况的存在相关。 方法:在这项前瞻性研究中,46例接受过COA修复术的成人患者和46例对照者接受了运动超声心动图检查并进行了呼出气分析。静息时通过测量侧壁E/e'与LA储存应变的比值(E/e'/LARS)来评估LA僵硬度。通过运动诱发的LA储存应变变化、右心室游离壁应变/右心室收缩压(RV-PA耦联)以及心输出量(CO)来评估心脏储备功能。通过肺部超声评估肺淤血情况。 结果:与对照组相比,COA组的LA僵硬度指数更高(0.47±0.12 vs 0.14±0.09,P<0.001),进而心脏储备功能更差、肺淤血更严重且有氧能力受损。在COA组中,LA僵硬度指数较高(>0.42)的患者心脏储备功能、肺淤血情况及有氧能力更差。LA僵硬度指数的相关因素包括高搏动性左心室(LV)后负荷、LV肥厚和心房颤动。 结论:这些数据表明COA患者的LA僵硬度、肺淤血和运动不耐受之间存在机制上的联系,并且LA僵硬度指数的相关因素可能为改善该人群预后的治疗干预提供可行的靶点。

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一种从恶化状态恢复厌氧氨氧化/内源性部分反硝化结合连续流部分硝化生物膜系统的有效策略。

Bioresour TechnolPMID:40939655

羟胺补充最近已成为一种维持部分硝化(PN)的潜在策略,但它在厌氧氨氧化/内源性部分反硝化与连续流部分硝化(SAEPD-CFPN)系统的生物膜系统中的可行性仍未得到探索。因此,本研究评估了在连续流生物膜反应器中添加羟胺恢复PN的可行性,并研究了连续流部分硝化(CFPN)恶化对SAEPD-CFPN生物膜系统的影响。结果表明,由于CFPN恶化,氮去除效率(NRE)从88.86%降至39.56%,亚硝酸盐积累率(NAR)从87.28%降至34.33%。有效添加羟胺后,平均NRE提高到89.90%,而平均NAR升至83.83%。SAEPD生物膜系统可以应对CFPN性能轻微恶化导致的NO-N供应不足;然而,当CFPN性能因进水COD浓度降低而长期严重恶化时,其有效性会降低。宏基因组分析表明,CFPN的恢复归因于对硝化杆菌和NxrAB的有效抑制。SAEPD生物膜反应器对进水NO-N波动的稳健性归因于其复杂的微生物群落结构。此外,提出间歇性添加羟胺作为一种可持续策略,以确保SAEPD-CFPN生物膜工艺稳定运行。

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铈掺杂的铋基金属有机框架衍生的中空BiO/CeO:丰富的氧空位可有效增强对4-硝基苯酚的催化臭氧化作用。

J Environ Sci (China)PMID:41005930

4-硝基苯酚(4-NP)是化学废水中一种有毒且持久的污染物,在降解和矿化方面面临重大挑战。传统的臭氧氧化催化剂存在效率低、传质受限和金属浸出等问题,因此需要开发稳定高效的催化剂。在此,通过原位掺入、热分解和酸蚀刻制备了Bi(Ce)-MOF的衍生物BCn-H/MS。对所得材料进行了表征,并将其用于催化臭氧化以还原4-NP。在O+BC0.3-H/MS系统的特定实验条件下,观察到4-NP的总有机碳(TOC)和化学需氧量(COD)去除率在30分钟内分别达到94.6%和91.8%。通过提高初始pH值、降低污染物浓度和增加催化剂用量,这两个参数得到了改善。大量的氧空位(OVs)被认为是BC0.3-H/MS的关键催化位点,有利于O的吸附和活性氧物种(ROS)形成的加速。规则的中空方形结构有效地提高了比表面积,增加了OVs的暴露并加速了吸附和传质过程。电子顺磁共振(EPR)结果表明,参与降解反应的主要ROS是·OH和·O。BC0.3-H/MS在循环实验中表现出优异的稳定性和可重复使用性。毒性分析表明,O+BC0.3-H/MS系统具有有效的解毒作用。最终,通过液相色谱-质谱(LC-MS)和不同反应时间的原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)分析,提出了4-NP的主要降解途径。

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使用铜镍催化剂增强硝酸盐还原为氨的过程:协同机制与反应途径

J Environ Sci (China)PMID:41005879

加速工业化与过量施用氮肥相结合,导致地表水和地下水中出现严重的硝酸盐污染,破坏了全球氮循环的平衡。电化学硝酸盐还原(eNORR)作为一种有吸引力的策略出现,可同时实现硝酸盐去除和分散式氨制造,恢复全球受到干扰的氮循环。然而,复杂的脱氧 - 氢化过程和缓慢的质子 - 电子转移动力学严重阻碍了eNORR的实际应用。在本研究中,我们开发了源自金属有机框架(MOF)的碳包覆铜 - 镍双金属催化剂以促进eNORR。催化剂独特的结构特征促进了铜和镍之间增强的协同作用,有效应对了硝酸盐还原中的关键挑战。综合结构和电化学分析表明,电化学硝酸盐到亚硝酸盐的转化主要发生在活性铜位点上,镍的引入可以有效地加速水生活性氢的产生,促进eNORR过程中氧氮化物的氢化。此外,镍的引入可以提高催化剂的d带中心,从而增强硝酸盐及相应中间体的吸附和活化。通过旋转圆盘电极(RDE)、原位傅里叶变换红外光谱、原位拉曼光谱和电化学阻抗谱(EIS)阐明了硝酸盐到氨转化的详细反应途径。受益于铜和镍的协同效应,最佳催化剂表现出优异的硝酸盐还原性能。这项工作为阐明潜在的eNORR反应机制提供了新思路,并为设计高效双金属电催化剂贡献了一种有前景的策略。

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由 CN 的 N 空位锚定的单个 Fe 原子激活过一硫酸盐以有效降解难降解有机物:通过 O 和 Fe(IV)=O 的非自由基途径的关键作用。

J Environ Sci (China)PMID:41005891

基于过一硫酸盐活化的类芬顿技术在难降解有机物降解方面展现出巨大潜力。在本工作中,通过简便的球磨法合成了单原子铁催化剂,其在过一硫酸盐活化方面表现出非常高的性能。通过X射线吸收精细结构、密度泛函计算和电子顺磁共振证实,铁单原子填充在CN三嗪环边缘的N空位上。SAFeCN/PMS体系能在10分钟内完全去除苯酚(20mg/L),其一级动力学常数是FeO/PMS体系的12.3倍。在不同初始pH值和各种阴离子环境下,SAFeCN仍表现出优异的催化活性,在12分钟内对苯酚的去除率达到90%以上。此外,SAFeCN在含有不同污染物的反应体系中表现出出色的选择性,仅对富电子污染物显示出优异的降解效果。通过自由基捕获实验在SAFeCN/PMS体系中检测到了羟基自由基(OH)、单线态氧(O)和高价铁氧化物(Fe(Ⅳ)=O)。进一步的活性物种猝灭实验和甲基苯基亚砜探针实验证实,O和Fe(Ⅳ)=O起主要作用。此外,连续加入PMS和苯酚后电流响应的变化证明,在SAFeCN/PMS/苯酚降解体系中,有机物与催化剂表面之间不太可能存在直接电子转移路径。本研究为单原子催化剂的催化机理提供了新的例证。

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界面处的P诱导电子调制增强p-d轨道耦合用于高性能钒液流电池。

J Colloid Interface SciPMID:40782483

钒液流电池(VFBs)作为一种高安全性的电网规模储能技术,为存储间歇性可再生能源产生的绿色电力提供了理想的解决方案。然而,负极界面处V/V氧化还原反应的缓慢动力学限制了钒液流电池向高倍率性能的发展。在此,密度泛函理论(DFT)计算证明了磷(P)原子调制N、O双掺杂碳界面电子结构的可行性。随后,通过负载煅烧策略制备了P调制的聚苯并咪唑(PBI)衍生的富N、O复合电极。P原子的引入增强了钒离子在界面处的吸附,并改善了电极与钒离子之间的p-d轨道耦合。采用改性电极的钒液流电池在150 mA cm下的能量效率(EE)为82.27%,在100 mA cm下经过2000次循环后,仅以2.4%的EE衰减保持稳定的循环性能。这种电子结构调制策略为下一代高性能、长寿命钒液流电池的发展提供了新的见解。

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FlbE的遗传背景依赖性调控增强了黑曲霉的形态调节和柠檬酸产量。

Bioresour TechnolPMID:40972836

黑曲霉是一种重要的工业丝状真菌,广泛应用于有机酸和酶的工业规模生物制造中,其菌丝形态对发酵性能有至关重要的影响。FlbE是丝状真菌中的关键发育调节因子,传统上主要因其控制营养菌丝分化为分生孢子梗而闻名。有趣的是,在蛋白质生产菌株MA234.1中缺失flbE导致分生孢子正常形成,这表明其除了在经典发育作用之外还具有潜在的菌株特异性功能。为了探究这一点,我们采用CRISPR/Cas9介导的原位Tet-on启动子替换技术,在两种遗传背景不同的菌株中构建了可滴定flbE表达突变体:蛋白质生产菌株MA70.15和柠檬酸生产菌株D353.8。表型分析表明,flbE以菌株依赖的方式协调分生孢子形成、菌丝生长和菌球形态。值得注意的是,在D353.8中抑制flbE导致菌丝球大小显著减小,柠檬酸产量增加22.7%。在可滴定flbE诱导下的转录组分析显示,发育调节因子(flbB、flbD)和中心代谢基因被激活,而参与细胞壁重塑(exsG、eglB)、葡萄糖摄取(mstH)、柠檬酸盐输出(cexA)和细胞外水解酶(glaA、amyA、pepA、lipA)的基因被下调,同时伴随着形态转变和代谢增强。这些发现揭示了FlbE在整合真菌发育与初级代谢方面发挥着多效性和菌株特异性作用。此外,本研究确定flbE是黑曲霉形态工程和代谢优化的一个有前景的遗传靶点,为提高柠檬酸生物制造提供了一种新策略。

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冰晶的动力学粗糙化转变及其在再结晶过程中的意义。

J Colloid Interface SciPMID:40857789

假设:固液界面的粗糙化转变决定了不同体系中的晶体形态。在冰结晶过程中,这些转变控制着界面刻面和表面动力学。刻面形态通常与冰活性分子相关,这些分子能抑制重结晶,对冷冻保存至关重要。我们假设,即使在没有冰活性剂的情况下,动力学粗糙化转变也能诱导刻面形成,尤其是在熔点降低的高溶质浓度下,这可能会使将晶体形态解释为冰活性指标的工作变得复杂。 实验:我们使用低温显微镜和实时图像分析研究了二甲基亚砜(DMSO)和脯氨酸 - 水溶液中冰的动力学粗糙化转变。晶体在微滴中生长,由于液态水转化为冰,在生长过程中随着溶质浓度的增加保持接近平衡的条件。应用III型抗冻蛋白(AFPIII)来区分内在粗糙化和吸附介导的效应。 研究结果:确定了一个明显的动力学粗糙化转变温度(T = -16.0 ± 0.2°C),这标志着从较高温度下的圆形盘状晶体转变为较低温度下的刻面六边形板状晶体,与溶质类型无关。在T以下的重结晶显示出生长界面和熔化界面之间的不对称性。AFPIII即使在T以上也能促进刻面形成,这与台阶边缘的稳定和粗糙化转变温度的升高一致。这些结果阐明了内在界面动力学与分子吸附之间的相互作用,对解释冰形态、表面粗糙化和冷冻保存设计具有重要意义。

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迈向数据驱动的智能堆肥技术与控制系统。

Bioresour TechnolPMID:41101658

堆肥是一种广泛采用的将有机废物回收转化为稳定有机物的方法,从而支持可持续农业和废物管理。然而,传统做法严重依赖于对曝气、翻堆和湿度的人工调节,常常导致效率低下、养分流失以及产品质量不稳定。数据驱动的智能堆肥通过整合环境传感、物联网(IoT)连接以及基于机器学习的建模实现实时自适应控制,提供了一种很有前景的替代方案。对温度、湿度、氧气和与气味相关的气体进行持续监测,并结合预测算法,能够动态调整工艺条件,以提高稳定性、保存养分并减少排放。本综述综合了四个领域的最新进展:传感器技术、数据驱动建模、智能控制以及在家庭、社区和工业规模上的应用。尽管取得了快速进展,但关键障碍仍然存在,包括传感器在腐蚀性环境中的耐久性、有限的标准化数据集以及控制系统的计算可扩展性。未来的研究应侧重于开发坚固且耐腐蚀的传感器、建立将传感器信号与堆肥质量联系起来的标准化指标体系,以及创建针对不同运营规模量身定制的分层人工智能决策支持工具。应对这些挑战将加速智能堆肥从试点示范向可扩展的低碳系统的转变,这些系统能够加强养分循环利用、减少氮和温室气体损失,并将堆肥定位为循环农业的基石技术。

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在人工湿地中实现硝酸盐含量高的废水的低氮排放:磁黄铁矿基层在介导硝酸盐依赖的硫化物氧化中的关键作用

Bioresour TechnolPMID:40930282

处理富含硝酸盐废水的人工湿地(CWs)由于电子供体不足,常常面临反硝化不完全和一氧化氮排放增加的问题。磁黄铁矿作为人工湿地的基质,通过耦合硫和铁的生物氧化,显示出增强自养反硝化的潜力。然而,磁黄铁矿层位置对一氧化氮排放调控的影响及其潜在机制仍不清楚。本研究评估了磁黄铁矿层放置位置(顶部、中部和底部)对无有机碳且氮负荷不同情况下硫/铁耦合反硝化和一氧化氮释放的影响。结果表明,底层实现了32.36% - 65.86%的完全反硝化(比中层/顶层高2.37 - 5.68倍),而底部人工湿地将一氧化氮排放限制在转化硝酸盐的0.36%,(比中层人工湿地/顶部人工湿地低39.60% - 53.60%)。底部人工湿地性能的增强与还原态硫(50.51对25.27 - 28.97mg/L)和亚铁(36.83对18.43 - 21.12mg/L)的氧化量更高以及有效利用相关。网络分析表明底层的模块性和功能聚类增加,其中罗尔斯通氏菌与关键的硫/铁循环细菌(硫杆菌属、未培养细菌属)共同出现,形成稳定的反硝化聚生体。微生物分析显示底层中主要是罗尔斯通氏菌(14.69%)的硝酸盐还原菌富集,通过硫氧化耦合完全反硝化驱动66.58%的无机电子利用。电子和氮质量平衡表明81.84%的还原态硝酸盐转化为氮气。此外,硝酸盐还原菌(24.19%)、硫/铁氧化细菌(16.29%/4.46%)、有机物降解细菌(23.23%)和电活性细菌(8.12%)之间的协同相互作用支持了这一过程。这些发现突出了磁黄铁矿层深度是人工湿地中一氧化氮减排的关键调节因素,为低碳和可持续的氮去除提供了一种可持续的无机策略。

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具有线粒体呼吸链复合体重编程和表观遗传修饰功能的纳米颗粒用于骨质疏松症治疗。

BiomaterialsPMID:40472410

目前主要针对骨质疏松症的治疗方法往往未能解决代谢重编程与表观遗传修饰改变之间的根本关系。开发一种具有双功能的有效治疗方法来治疗骨质疏松症是一项值得关注的挑战。在此,本研究中展示的来自人类和骨质疏松症大鼠的样本强调了线粒体代谢、表观遗传修饰与骨质疏松性骨丢失之间的相关性。受此启发,我们专注于设计一种纳米疗法,作为一种策略,既针对维持代谢稳态又针对调节表观遗传修饰,从而在骨质疏松症治疗中实现双重功能效果。因此,具有免疫代谢活性并调节表观遗传修饰的衣康酸辛酯(OI)被包裹在介孔二氧化硅(MSN)中,并在其表面进一步用铈离子配位的单宁酸(Ce-TA)超分子网络进行修饰以增强抗氧化性能。简而言之,MSN-OI@Ce-TA(MOCT纳米颗粒)在促炎巨噬细胞中表现出协同增强的抗氧化能力,并通过恢复线粒体呼吸链复合体功能、重塑DNA和组蛋白修饰,从而恢复骨免疫稳态来减轻骨质疏松性骨丢失。总体而言,这些发现突出了MOCT纳米颗粒引人注目的双重治疗机制,为骨质疏松症的管理提供了理论基础。

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