在可见光下有效激活分子氧对于产生活性氧（ROS）用于环境修复至关重要，但由于电子 - 空穴的快速复合，这仍然具有挑战性。在此，通过水热法成功构建了一种新型的S型BiMoO/石墨炔（BMO/GDY）异质结。BMO和GDY之间紧密的界面接触和内置的内建电场有助于有效的空间电荷分离，同时保持较强的氧化还原能力。密度泛函理论计算表明，BMO/GDY显著增强了分子氧的吸附，这可以将吸附能从0.19 eV（BMO）降低到 -0.82 eV。同时，BMO/GDY中的O - O键被拉长，吸附的O分子上的电子密度增加，这有利于O的活化以产生活性氧。机理研究还表明，O在BMO/GDY界面上被有效活化以生成超氧自由基，其随后作为形成单线态氧和羟基自由基的关键中间物种。这些活性氧与光生空穴协同驱动四环素（TC）的降解，最佳的BMO/GDY - 4异质结在18分钟内实现了近100%的TC去除率，并保持了优异的光稳定性。这项工作不仅阐明了S型异质结上分子氧活化的机理，还为设计用于抗生素污染控制的高活性光催化剂提供了战略指导途径。
二氧化钛（TiO）作为一种无机光催化剂，常常遇到团聚问题且缺乏足够的污染物富集能力，导致光催化性能下降。为应对这些挑战，通过利用阳离子-π相互作用，钛离子（Ti）被有效地驱动并诱导均匀分散在吲哚基多孔聚合物（PTIMK）的吲哚环平面周围，PTIMK作为载体。随后，通过原位反应，制备了具有优异TiO分散性的二氧化钛/吲哚基多孔复合材料（PTIMK/TiO-C）。以三硝基甲苯（TNT）作为模型污染物，观察到TiO的光催化作用与PTIMK的吸附作用之间存在显著的协同效应，突出了PTIMK/TiO-C在降解含TNT废水方面的卓越能力。具体而言，TiO催化TNT的降解以及在此过程中产生的芳香族中间体，而PTIMK吸附TNT和这些芳香族分子。值得注意的是，吸附的TNT、其降解的芳香族分子以及TiO集中在PTIMK的吲哚基团周围，有效地缩短了吸附污染物与TiO之间的扩散距离，提高了PTIMK/TiO-C的降解效率。该复合材料在1.16小时内实现了对50mg/L TNT溶液的净化，并在6.50小时内将TNT溶液的化学需氧量（COD）降低至18mg/L，达到国家三级水质标准。此外，PTIMK/TiO-C在降解包括亚甲基蓝（一种染料）、乙酰水杨酸（一种药物成分）和三氯苯酚（一种酚类化合物）在内的各种其他含有机污染物废水方面表现出显著效果。这项工作不仅提供了一种制备具有均匀TiO分散性的多孔复合材料的有效方法，还引入了一种将TiO的光催化能力与多孔聚合物的吸附能力相结合的新策略，用于降解含有有机污染物的废水。
采用具有优异流变性能的水基替代品，可以显著降低传统油基和脂基润滑剂带来的环境风险。在这项工作中，我们展示了一种在氯化钠存在下形成的、全新的、环境可持续的二氧化硅纳米颗粒水性触变胶体凝胶。我们对其流变学和摩擦学特性进行了系统而详细的研究。针对钢 - 钢界面的干摩擦和水润滑条件评估了摩擦学性能。我们的实验表明，通过调整其流变性能，可以优化所配制纳米颗粒凝胶的摩擦学性能。观察到了超低摩擦和可忽略不计的磨损的组合。与干滑动相比，摩擦系数降低了高达97.46%（从0.63降至0.016），与水润滑相比降低了97.04%（从0.541降至0.016）。同样，在干摩擦条件和水润滑条件下，比磨损率分别降低了高达99.62%和96.10%。这种性能归因于通过二氧化硅絮体之间的范德华相互作用形成的触变、化学稳定的凝胶，其具有自修复性能、连续摩擦膜形成以及二氧化硅纳米颗粒的纳米承载效应。这些特性使凝胶在非剪切期间能够保持并恢复其结构，同时形成具有足够低粘度的薄膜，以便滑入界面接触区并用润滑剂持续补充。
共价有机框架材料（COFs）具有高效的光吸收和高度可调的电子结构，在光催化过氧化氢（HO）生成方面展现出巨大潜力。为了解决严重的光生载流子复合问题，研究人员提出通过将COFs与金属硫化物（MS）结合来构建阶梯型（S型）异质结，以实现光生电子和空穴的有效分离和定向转移。在此，我们将联吡啶连接的COF（TpBpy）沉积在银掺杂的硫化锌铟（Ag-ZnInS，记为Ag-ZIS）纳米花上，构建用于光催化HO生成的S型异质结。采用室温阳离子交换工程，在温和条件下实现了ZIS晶格的原子级调制，导致带隙可调变窄和可见光吸收边缘红移。银掺杂促进了S型异质结的形成，并进一步优化了内建电场。S型异质结的构建涉及Ag-ZIS与TpBpy COF接触界面处的强电子耦合，显著降低了光生载流子的复合率，提高了电荷转移效率，并形成了高效的电子转移通道。优化后的光催化剂Ag-ZIS/TpBpy COF-2（记为AZC-2）在纯水中表现出优异的光催化活性，HO产率达到4425 μmol·g·h。这项研究突出了离子掺杂策略在推进基于MS/COF的S型异质结用于太阳能驱动的HO合成方面的巨大潜力。
开发高活性、高性价比且耐用的电催化剂对于高效水分解至关重要。层状双氢氧化物（LDHs）具有优异的导电性、大表面积以及有利于质量传输和活性位点可达性的三维（3D）开放框架，是理想的候选材料。在这项工作中，通过金属离子蚀刻合成了三元镍钴铁LDH（NiCoFe-LDH），利用协同金属间电子相互作用来提高电催化性能。所制备的NiCoFe-LDH在碱性条件下表现出出色的电催化性能，在10 mA cm时析氢反应（HER）的过电位低至79.60±0.50 mV，析氧反应（OER）的过电位为373.40±0.50 mV，塔菲尔斜率分别为149.61±0.50和77.84±0.50 mV dec。它还表现出卓越的稳定性，经过72小时的严格测试后性能降解可忽略不计。对于整体水分解，NiCoFe-LDH仅需1.56±0.1 V即可达到10 mA cm，突出了其高效制氢的潜力。将Fe掺入NiCo-LDH会引起显著的电子结构修饰，包括电子离域和d带中心上移，同时调节Ni/Co离子的自旋态。这些协同效应共同提高了电导率和中间吸附能力。这项工作突出了阳离子交换作为调整层状氢氧化物电子性质的有效策略，展示了其在电催化应用中优化材料性能的潜力。
由于具有高理论容量，硅阳极是下一代锂离子电池的理想候选材料。然而，硅阳极的实际应用受到严重体积膨胀和较差循环稳定性的限制。本研究提出了一种可持续且具有成本效益的策略，以光伏硅切割废料（SCW）为起始原料，合成高性能类石墨烯碳（GLC）包覆的硅/纳米铜（Si/Cu@GLC）复合材料。该合成方法将铜辅助化学蚀刻与腐殖酸的催化热解相结合，得到了一种电化学性能增强的复合材料。经济和环境评估表明，由SCW衍生的Si/Cu@GLC比传统硅阳极制造工艺具有更低的生产成本和CO排放量。Si/Cu@GLC复合材料具有2333.98 mAh g的高初始放电容量，以及优异的循环稳定性和倍率性能。GLC涂层和纳米多孔结构协同减轻了体积膨胀，在100次循环后膨胀率仅为157%。当与磷酸铁锂（LFP）阴极集成到全电池中时，Si/Cu@GLC表现出优异的循环稳定性，在0.5C下200次循环后保留其容量的86.7%。本研究提供了一种可持续且可扩展的方法，将光伏硅废料升级循环为高性能硅碳阳极。研究结果突出了一种将经济可行性与卓越电池性能相结合的环保循环生产模式的潜力。
由于其高比容量和出色的循环性能，SiO是用于硅（Si）衍生阳极的高潜力候选材料。然而，锂化过程中相的不可逆形成导致初始库仑效率（ICE）较低。在这项工作中，通过使用聚四氟乙烯（PTFE）作为氟和碳的来源，通过“气相氟化”合成了具有氟（F）掺杂双层结构的Si/C复合材料（Si@FC）。PTFE高温热解产生的氟化氢气体有效地蚀刻掉了Si颗粒表面的含氧涂层。通过优化氧化硅中的氧含量，可以有效解决与氧化硅相关的低ICE问题。因此，Si@FC阳极的ICE达到46.70%，比原始Si提高了20%。此外，通过球磨制备了一种名为Si@FC@G的复合材料，其包含10 wt%的Si@FC和90 wt%的石墨基体。在0.2 A g下循环200次后，Si@FC@G保持409 mAh g的可逆容量，显示出91.32%的高容量保持率。这些复合材料的优异性能源于氧含量的精确调控、独特的双层结构以及F原子的引入。此外，SiO表面的Li与F基团之间的相互作用促进了富含LiF的固体电解质界面的形成。这种创新设计有效地解决了与SiO中低ICE相关的基本问题，同时为高稳定性Si基阳极的大规模开发提供了可行策略。
碳点（CDs）作为余辉材料具有诸多优点，包括原材料易于获取、成本效益高、毒性低、表面功能化简便以及光谱可调谐等，在防伪、信息加密、光电子学、传感和生物成像等领域展现出潜在应用价值。然而，目前大多数基于CD的余辉材料仅表现出室温磷光（RTP）或热激活延迟荧光（TADF）发射，很少有材料能同时具备这两种特性。它们较短的余辉寿命进一步限制了实际应用。在此，通过以氧化硼（BO）为基质的氟掺杂策略制备了长寿命双模式余辉F，N-CDs@BA复合材料。F，N-CDs@BA的TADF发射波长为430 nm，寿命为1.21 s，肉眼可见余辉约11 s。RTP发射波长为510 nm，寿命为0.47 s，肉眼可见余辉约13 s。结构和光学表征表明，F，N-CDs@BA复合材料在430和510 nm处的余辉源分别来自F，N-CDs和BO基质。通过对结构和光学性质的对比分析，结合电子带隙变化的密度泛函理论计算，证实氟的掺入降低了带隙并延长了余辉寿命。所有嵌入不同基质中的F，N-CDs均表现出余辉发射，证明了它们的基质通用性。最后，F，N-CDs@BA复合材料在图形防伪方面显示出潜在的应用价值。
土壤全氮（TN）既是农业肥力的基本指标，也是生态平衡和环境安全的关键标志。快速监测土壤全氮对于评估土壤肥力以及指导中国西北等生态脆弱农牧交错带的精准农业至关重要。从中国靖边县共采集了116个农田土壤样本。应用六种光谱变换，并结合相关性分析（CA）、竞争性自适应重加权采样（CARS）来提取对全氮敏感的光谱波段并阐明光谱机制。采用偏最小二乘回归（PLSR）、随机森林（RF）和梯度提升决策树（GBDT）建立预测模型。研究表明：1）靖边县农田表层土壤全氮含量在0.003至0.781 g/kg之间，平均含量为0.266 g/kg。2）土壤光谱反射率随土壤全氮含量的增加而逐渐降低，且土壤光谱反射率与土壤全氮含量呈负相关。然而，光谱反射率随波长的变化趋势总体呈上升趋势；3）导数变换有效地提高了光谱对目标信息的敏感性，CA、CARS波段筛选方法实现了特征波段筛选并减少了数据冗余；4）基于Log1/R-CARS-GBDT建立的土壤全氮预测模型的校准集和验证集的R分别为0.92和0.89，均方根误差（RMSE）分别为1.09和1.33 g/kg，相对分析误差（RPD）和质量控制比（RPIQ）分别为2.01和2.62，这使得该模型能够更好地进行全氮估算。预处理、特征提取和建模的整合显著提高了预测精度，实现了干旱农牧土壤中全氮的快速高光谱定量分析。该框架为生态脆弱地区基于高光谱的全氮监测和精准农业提供了科学依据，支持数据驱动的土地管理和政策制定。
肼辅助水分解为促进节能绿色制氢提供了一种可行的方法。在这项工作中，提出在单一催化剂中整合不同的活性位点，以优化肼氧化反应（HzOR）和析氢反应（HER）过程中关键中间体在各自活性位点上不同的吸附能力。这是通过对二硫化钒（VS）中的电子结构和表面活性物种进行双重调制策略来实现的，即通过掺杂Mo和锚定氢氧化钴（Co(OH)）。所得的锚定有Co(OH)的Mo掺杂VS（Co(OH)/Mo-VS）可作为HzOR和HER的双功能电催化剂。实验和理论结果表明，Co位点增强了水的吸附/活化，S位点促进了水的解离，协同促进了Co(OH)/Mo-VS上的Volmer步骤。同时，Co(OH)/Mo-VS中的Co(OH)为HzOR创造了催化位点。此外，Mo掺杂诱导的电子结构调制以及Co(OH)/Mo-VS界面处的电子转移有效地促进了水的解离并加速了催化动力学。因此，Co(OH)/Mo-VS表现出出色的电催化活性，在10 mA cm下HER的过电位为41 mV，混合水分解的施加电位为71 mV。这些发现为通过合理的调控策略设计先进的电催化剂以及揭示增强催化活性的潜在机制提供了重要的见解。
有机室温磷光（RTP）材料在显示技术和信息加密领域具有广阔的应用前景。实现高效的RTP发射依赖于精确调控激发态性质和发光途径。在本研究中，选择了三种实验报道的供体-受体分子，并通过第一性原理计算系统地研究了氧化对其光物理性质的影响。结果表明，供体单元的氧化有效地调节了分子内电荷转移特性和激发态能级，从而影响了反向系间窜越（RISC）和激子转移过程，揭示了相关的热激活延迟荧光（TADF）和RTP发射机制。在所研究的分子中，完全氧化的分子DOPTZ-CO表现出最优异的RTP性能。以DOPTZ作为氧化供体，进一步设计了三种具有明显n-π*跃迁特性的分子，并提出了一种通过引入非键（n）轨道来调控发射途径的新策略。发现引入n-π*跃迁起到了双重作用：它增强了自旋-轨道耦合（SOC）效应，促进了辐射T-S跃迁，同时也增加了S-T能隙（ΔE），从而抑制了RISC过程，有利于以RTP为主的发射。因此，具有适度ΔE值（约0.4 eV）和强n-π*特性的分子表现出高效且可控的RTP行为。总体而言，本研究强调了激发态调制和轨道工程在调节发射途径中的关键作用，并为高性能有机RTP材料的合理设计提供了理论基础。
微孔聚乙烯（PE）膜是锂硫（LiS）电池中常用的隔膜。然而，这些隔膜在高温下会严重收缩，并且对多硫化物的物理阻隔能力有限，这会导致严重的穿梭效应，从而导致容量衰减和安全隐患。在本研究中，我们报道了一种简便的策略，即使用聚多巴胺（PDA）辅助的原位液相生长技术在PE隔膜表面构建珊瑚状CaCO复合功能层。这赋予了隔膜优异的机械性能、出色的抗热收缩性和卓越的阻燃性。多功能复合层能够协同抑制多硫化物。PDA中的酚羟基/氨基官能团提供化学锚固作用，有效地捕获多硫化物。同时，CaCO的珊瑚状多孔结构建立了物理屏障，限制了多硫化物的迁移。此外，由于PDA的含氮阻燃性和CaCO的阻隔作用，复合层表现出优异的阻燃性。该复合层增强了电解质润湿性并促进了锂离子的均匀传输，从而抑制了锂枝晶的形成。这些优点使得采用CaCO@PDA@PE复合隔膜的LiS电池表现出显著改善的电化学性能。这种方法实现了高比容量、优异的倍率性能和延长的循环寿命。本研究为开发具有高安全性和卓越电化学性能的LiS电池隔膜提供了一种具有成本效益的“化学锚固-物理屏障”协同作用的新策略。
本研究考察了用等离子体金属纳米粒子（PM）改性的TiO基催化剂光催化活性的提高。通过湿浸渍法将金（Au）、银（Ag）和铂（Pt）纳米粒子均匀沉积在TiO纳米棒（TNR）上，实现了1.0 wt%的均匀金属负载量，这通过扫描电子显微镜-能量色散X射线光谱（SEM-EDXS）分析得到证实。金属颗粒的尺寸各不相同，Pt最小（1.5 nm），Au最大（45 nm），而所有颗粒在TiO表面均呈现均匀分布。PM纳米粒子的尺寸受前驱体溶液的pH值和TNR载体的等电点影响。光致发光（PL）测量表明，TNR-Pt表现出最低的电荷载流子复合率和最高的光催化性能。在可见光照射下对活性氧（ROS）进行的测试表明，TNR-Pt产生的超氧阴离子（O）和羟基（OH）自由基最多，双酚A（BPA）的降解率最高。相比之下，TNR-Au的ROS生成量和BPA转化率最低。TNR-Pt光催化剂的优异性能归因于其能带分布，这加速了氧还原反应。结果表明，O是负责降解BPA的主要活性物种，Pt纳米粒子的小尺寸促进了ROS的产生和污染物的降解，使TNR-Pt成为本研究中所考察的固体催化剂中最有效的催化剂。
开发用于甘油辅助水分解的高性能电催化剂对于通过生物质衍生原料增值实现节能制氢的应用至关重要。界面工程作为一种调节界面电子结构的有效策略，能够改善电化学性能，然而对界面电子转移的精确控制仍然具有挑战性。在此，采用钼掺杂来调节NiS/NiP的界面电子结构，导致电子重新分布激活，更多电子从NiP流向NiS。Mo-NiS/NiP界面处增强的电子转移进一步降低了其功函数，并使d带中心正向移动更接近费米能级，促进了OH和甘油的吸附。与NiS/NiP相比，Mo-NiS/NiP在甘油氧化和析氢反应中均表现出优异的电催化性能。在含有甘油的模拟碱性海水中，使用Mo-NiS/NiP作为阳极和阴极的双电极系统与水分解相比，电池电压降低了390 mV，达到100 mA cm，同时甲酸盐的法拉第效率高于90%。这项工作将推动功函数引导的高效电催化剂设计在可持续能源转换方面的进一步发展。
在信息安全领域，时间分辨光开关荧光材料有望用于新一代多级信息加密，但如何开发高性能的此类材料仍然面临巨大挑战。在本研究中，通过并排静电纺丝设计并轻松制备了光致变色荧光[（螺恶嗪）SO/聚苯乙烯（PS）]//[4,4″-双[2-（2-甲氧基苯基）乙烯基]-1,1′-联苯（CBS-127）/PS]类Janus纳米纤维。这种独特的类Janus结构克服了两个基本限制：（1）SO和CBS-127对紫外光吸收的竞争对材料整体性能的不利影响，从而实现卓越的多功能性；（2）SO固态中分子堆积阻碍分子异构化的难题。基于类Janus纳米纤维的结构优势，类Janus纳米纤维膜具有持久的光致变色性能、蓝色荧光和优异的环境稳定性，为长期循环使用奠定了基础。创新性地，通过利用光致变色和荧光的多维互补性，我们推进了四种应用：（1）将外部刺激条件作为输入与光致变色和荧光信号作为输出相结合，创建可编程多输入逻辑门，为防伪加密应用提供巨大潜力；（2）开发了一种时间分辨多级信息防伪加密系统；（3）提出了一种“阅后即焚”概念，通过紫外线触发损伤来防止信息泄露；（4）该膜可灵活用作日常应用中的防伪标签或用于监测紫外线辐射的可穿戴设备，超越了现有时间分辨加密材料的潜力。这些新发现显著加深了对时间分辨信息加密防伪的理解，并推进了智能光学防伪加密和可穿戴材料的发展。
引言：莪术和郁金均来源于广西莪术，这是姜科的一种重要植物。它们在传统中医中有不同的临床应用：莪术根茎主要用于抗肿瘤治疗，而郁金则以其抗抑郁和利胆作用而闻名，二者均被正式列入《中国药典》。然而，有时会混入地上部分和须根等非药用部位，导致临床配方使用时出现混淆。 目的：本研究旨在使用电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）、超高效液相色谱-四极杆-静电场轨道阱高分辨质谱（UPLC-Q Exactive Orbitrap-MS）和气相色谱-质谱（GC-MS）分析广西莪术的不同部位，包括其根茎（RHCK）、根（RACK）、地上部分（APCK）和须根（FRCK）。 方法：采用ICP-MS测定广西莪术不同部位的这些矿物元素。通过UPLC-Q Exactive Orbitrap-MS获得非挥发性代谢物，并通过GC-MS鉴定挥发性代谢物。使用包括主成分分析（PCA）和正交偏最小二乘判别分析（OPLS-DA）模型在内的统计分析，基于矿物元素和代谢物对广西莪术的不同部位进行分类。此外，利用线性判别分析（LDA）通过分析数据有效区分不同部位。 结果：共鉴定出26种矿物元素、738种非挥发性代谢物和87种挥发性代谢物。多变量分析显示14种矿物元素、390种非挥发性代谢物和42种挥发性代谢物（VIP>1）为潜在标志物。LDA模型有效区分了四个植物部位，分类准确率达到95%。 结论：这些发现为准确识别和区分广西莪术的药用部位与非药用部位提供了一种实用策略，减少了中药配方中的误认情况，提高了临床安全性。
合理设计同时具有卓越催化活性并保留金属有机框架（MOF）固有优点的双功能电催化剂用于全水解，仍然是一个关键的科学挑战。在此，我们通过一种简单温和的室温硫化策略，展示了在泡沫镍基底上构建由NiFe-TDC和NiS组成的纳米花状异质结构（表示为NiS@NiFe-TDC），作为用于全淡水和海水分解的高活性双功能电催化剂。所制备的NiS@NiFe-TDC-60在碱性溶液中对于析氢反应（HER）和析氧反应（OER）分别在过电位为81和244 mV时实现10 mA cm的电流密度。此外，它在碱性海水中也表现出显著的催化性能，在10 mA cm时HER和OER过电位分别低至98和267 mV。此外，以NiS@NiFe-TDC-60作为两个电极组装的电解池在1.0 M KOH和碱性海水中分别在10 mA cm下能够以1.55和1.67 V的电压连续运行至少100 h，这证明了其优异的长期耐久性。催化剂出色的催化活性归因于异质界面工程和纳米花状结构之间的协同相互作用，这显著提高了催化效率、电导率和电子转移动力学。本文通过一种快速简便的合成策略，为MOF衍生的双功能电催化剂的合理工程设计提供了创新见解。
理解分子分布与电荷载流子动力学之间的关系对于优化有机光伏（OPV）性能至关重要。在本研究中，我们采用了先进的光谱技术，包括闪光光解时间分辨微波电导率（FP-TRMC）来探测自由电荷动力学。利用模型电子供体-受体二元体系（P3HT-NDI），其中聚（3-己基噻吩）（P3HT）与萘二亚胺（NDI）共价连接，以及混合体系（P3HT/NDI），我们研究了受体分布均匀性对电荷载流子动力学的影响。电子吸收光谱表明，P3HT-NDI薄膜实现了NDI的均匀分布，抑制了聚集，而P3HT/NDI混合物即使在相似的NDI负载下也表现出不均匀分布，存在显著的NDI聚集。对P3HT域进行光激发后的FP-TRMC测量显示，自由电荷产生效率相当（P3HT-NDI约为3.40%，P3HT/NDI约为3.09%）。然而，P3HT/NDI混合物的电荷寿命（约570 ns）比二元体系（约435 ns）更长，这归因于NDI聚集，它减轻了电荷复合。通过关联光谱和形态学数据，我们证明了分子分布在控制电荷动力学中的关键作用，为设计具有可控界面性质的高性能OPV提供了见解。
背景：获取外星样品中可溶性有机化合物（如氨基酸）的同位素数据对于理解其起源、生命起源前化学以及潜在污染至关重要。传统的气相色谱-同位素比值质谱法（GC-IRMS）需要克级的材料来测量同位素组成，限制了对陨石和其他天体材料中低浓度有机物的分析。我们提出了一种基于轨道阱的方法，该方法针对氨基酸的氮同位素分析进行了优化。 结果：该方法能够测定皮摩尔量（<150皮摩尔）的δN值，其精度为3‰-8‰，与元素分析相比，准确度在2‰以内。我们的方法通过使用氨基酸对映体标准品和CM2默奇森陨石样品进行了验证。默奇森陨石的结果表明，从总样品量中提取的分析物可实现与之前对同一陨石进行化合物特定同位素分析（CSIA）所需质量不到7%的样品相当的精度。 意义：这些结果突出了轨道阱质谱法在使用更少材料和更低分析物浓度进行δN测量方面的潜力。这项技术提高了我们追踪氨基酸起源和合成途径的能力，为生命起源前化学以及原始太阳系材料中有机化合物形成的可能非生物机制提供了有价值的见解。氮同位素是区分生物源和非生物源的有力工具，有助于识别陨石样品中的污染，并提高涉及稀有外星材料分析的可靠性。
水电解的能量效率受到阳极析氧反应（OER）缓慢动力学的限制，该反应同时产生低价值产物氧气。应对这一挑战的一个有前景的策略是用能产生有价值副产物的更有利的氧化反应取代OER。在本研究中，我们研究了碱性介质中甘油的电化学重整，以在铂阴极同时产生氢气，并在二硒化镍阳极生成甲酸盐。在含有1 M甘油的1 M氢氧化钾溶液中，二硒化镍电极实现了高达100 mA cm的甘油氧化反应（GOR）电流密度，明显优于参考元素镍电极。两个电极都表现出高法拉第效率（FE），在相对于可逆氢电极（RHE）为1.6 V的外加电位下，甲酸盐生成的法拉第效率达到约93%。为了解释这种优异性能，进行了密度泛函理论（DFT）计算，结果表明，将硒掺入二硒化镍中可增强甘油吸附并调节电子密度，从而降低甲酸盐形成途径中初始脱氢步骤的能垒。这些发现为设计用于有机氧化辅助制氢的经济高效、高性能电催化剂提供了有价值的见解，推动了一条更可持续、更具经济吸引力的制氢和化学增值途径。
虽然水系锌离子电池因其固有的安全性、成本效益和环境友好性而成为大规模储能的有前景的候选者，但其应用潜力受到锌金属负极不稳定性的严重阻碍。为了解决这个问题，本研究开发了一种含有磷酸根阴离子的各向异性水凝胶电解质，该电解质能与锌金属自发反应形成无机保护层。这种水凝胶电解质的各向异性结构可以促进离子快速传输，同时降低枝晶形成的可能性。至于原位形成的界面层，它具有高离子电导率、优异的亲锌性和出色的化学稳定性，因此不仅促进锌离子传输、去溶剂化和成核过程，还能有效保护锌电极不直接暴露于水分子。实验结果证实这种水凝胶电解质能有效抑制锌枝晶和寄生反应。因此，锌//锌电池在2 mA cm和2 mAh cm条件下表现出超过1500小时的长寿命，锌//二氧化锰电池在1000次循环后实现了84.8%的大容量保持率。这些性能指标代表了相对于使用传统隔膜的显著进步。这项工作为水凝胶电解质的设计和锌基电池的界面工程建立了一个有前景的策略。
原理：基质辅助激光解吸/电离飞行时间质谱（MALDI-TOF MS）是一种高效的微生物鉴定技术；然而，在鉴定亲缘关系相近的微生物物种时，准确性一直是个问题。改进光谱数据识别算法是提高亲缘关系相近物种鉴定的区分能力和可靠性的关键方法之一。 方法：本研究开发了一种基于光谱间距离计算的降维方法，用于分析MALDI-TOF MS数据。该方法包括四个步骤：平均光谱构建、峰匹配、距离计算和光谱矢量化。我们将此方法与传统的主成分分析（PCA）方法一起应用于亲缘关系相近的微生物物种的MALDI-TOF MS数据集。进行二元分类实验以比较两种方法的分类性能，并进行多类分类实验以评估所提出方法用于数据库构建的可行性。 结果：使用来自五对亲缘关系相近的微生物物种的MALDI-TOF质谱数据，对新提出的基于距离的方法进行了系统评估。结果表明，该方法有效地提取了光谱特征并实现了准确分类。在聚类性能和识别准确性方面，它优于传统的PCA方法，甚至优于其他更复杂的方法，如LDA和t-SNE。 结论：研究结果表明，新提出的基于距离的降维算法（DbDRA）在很大程度上提高了亲缘关系相近的微生物物种鉴定的可靠性，突出了其在使用MALDI-TOF质谱进行微生物鉴定中的潜在适用性。
目的：刺激前庭神经可能会影响神经过程，如前额叶皮层功能，有助于认知灵活性和情绪调节，这是解决抑郁模式的重要方面。这项随机、双盲、假对照试验旨在确定一种非侵入性电前庭神经刺激（VeNS）设备治疗重度抑郁症（MDD）的疗效和安全性。 材料与方法：62名患有重度抑郁症的成年人（平均年龄=43.1±5.0岁）被随机分为接受有源VeNS设备组（n=31）或假设备组（n=31）。两组均每周5天到诊所进行刺激治疗（30分钟）。主要结局是从基线到第8周贝克抑郁量表（BDI-II）评分的变化。次要结局是从基线到第8周失眠严重程度指数（ISI）、广泛性焦虑障碍7项量表（GAD-7）和EQ-5D-5L健康效用指数（HUI）评分的变化。干预后随访在第12周进行。 结果：8周后，有源组的BDI-II平均评分降低幅度比假手术组大6.39分（P<0.001），在干预后4周的随访期间评分一直较低。此外，与假手术组相比，有源组在ISI（-6.29对2.23，p<0.001）、GAD-7（-4.45对-0.32，p<0.001）和HUI（0.51对0.11，p<0.001）方面有显著改善。假手术组报告了1例轻微不良事件。正式的盲法评估表明，整个研究达到了成功的盲法水平。 结论：8周的VeNS治疗似乎对重度抑郁症具有临床意义的益处。
氢经济的发展取决于绿色高效的制氢方法。一条有前景的途径是氨硼烷（AB）的催化水解。为应对AB水解中催化剂性能和成本方面的挑战，我们开发了一种基于钴（Co）和铜（Cu）的结构调谐非贵金属多相催化剂。通过可控热解过程，我们合成了一种材料，该材料包含嵌入氮掺杂碳纳米管的CoCu纳米团簇（NCs），其管壁锚定有单金属原子（M-N-CNTs；M = Co、Cu或CoCu双原子）。该策略将NCs和单原子催化剂（SACs）的优势协同起来：正如密度泛函理论计算所证实的，借助锚定在碳纳米管上的Co/Cu单原子（SAs），AB在CoCu NCs上的吸附显著增加，而双CoCu SAs锚定到碳纳米管中则增强了水在CoCu SA和NC活性位点上的吸附。这些现象通过SAs和NCs之间的协同效应提高了催化性能，促进了水和AB中的键断裂。因此，我们实现了41,974 mL⋅g⋅min的有效比产氢速率和71.21 mol⋅mol⋅min的有效周转频率，活化能低至22.0 kJ⋅mol。此外，该催化剂具有高稳定性和可回收性，因为增强的金属-载体相互作用使NCs的浸出和团聚最小化。本研究展示了SA/NC组合策略在AB水解中的应用，同时为SAs和NCs在非贵金属催化的氢释放反应中的作用提供了理论和实验见解。
纳米颗粒在胶体状态下的分散性质量对于沉积均匀的电子传输层（ETL）薄膜至关重要，这直接影响钙钛矿太阳能电池（PSC）中的电荷传输。氧化锡（SnO）是一种常见的ETL材料，由于其胶体溶液中纳米颗粒团聚导致的表面缺陷而面临挑战。为了解决这个问题，将聚合物和碳纳米点添加到前驱体中，这提供了一种简单、省时且经济高效的策略。这项工作介绍了一种单步沉积方法，通过将常见于家用产品中的水溶性聚氧乙烯十三烷基醚（PTE）和碳纳米点同时掺入SnO胶体溶液中来制备高质量的SnO ETL。这种方法有效地防止了纳米颗粒团聚，确保在氟掺杂氧化锡（FTO）基板上均匀涂覆SnO，并降低了表面粗糙度。此外，碳纳米点提高了薄膜的电导率。这些添加剂共同改善了电荷传输并抑制了SnO/钙钛矿界面处的复合。在ISOS-D1稳定性协议下，具有双重添加剂的器件在1200小时后保留了其初始效率的86%，而对照组为65%。在AM 1.5G光照下也观察到了性能提升，在低光（1000勒克斯）条件下尤为显著，其中双重添加剂器件达到了32.29%，明显高于对照组的18.65%。这种方法对基于酒精的SnO前驱体也有效，突出了其通用性。总体而言，该方法提供了一种简单、可扩展且经济高效的途径来生产高质量的SnO薄膜，使其适用于工业规模的光伏器件生产。
通过海水电解制氢被认为是利用可持续能源的一条有前景的途径。然而，开发一种具有低过电位和高耐氯化物腐蚀性的高效电催化剂仍然是一个巨大的挑战。在本研究中，通过一种简单的水热-磷化-电沉积方法制备了一种异质结构的NiCoP/Ce-NiCo LDH催化剂。这种催化剂的特点是Ce掺杂的NiCo LDH纳米片覆盖在NiCoP纳米阵列上。在海水氧化过程中，生成的PO有效地抑制了ClO的形成。NiCoP/Ce-NiCo LDH催化剂在碱性淡水和海水中分别提供100 mA cm的电流密度，过电位仅为258和272 mV。它还表现出优异的稳定性，在碱性淡水和海水中均能保持100 mA cm的电流密度达100小时。密度泛函理论计算表明，NiCoP/Ce-NiCo LDH中的Ce掺杂和异质结构形成优化了催化剂的电子结构，降低了速率决定步骤的能垒，协同增强了析氧反应性能。这项研究展示了一种开发用于海水电解的耐用且高活性催化材料的有前景的策略。
在此，我们通过化学气相沉积（CVD）策略，以氢氧化镍 - 钼修饰的氧化镍 - 钼（Ni₁Mo₁ - OH@Ni₁Mo₁O₄）纳米棒为前驱体、二茂铁为铁源，成功合成了一种铆钉状碳化铁锚定氧化镍 - 钼催化剂（Fe₃C@Ni₁Mo₁O₄）纳米复合材料。Fe₃C纳米颗粒牢固地锚定在纳米棒表面，形成了一种铆钉状结构，确保了强界面耦合。电化学测量表明，Fe₃C@Ni₁Mo₁O₄复合材料表现出优异的析氧反应（OER）活性，在10 mA cm⁻²时过电位低至260 mV，塔菲尔斜率小至33.62 mV dec⁻¹，在30 mA cm⁻²时法拉第效率高达98.01%。Fe₃C纳米颗粒的引入通过增强界面电子转移和晶格畸变诱导了协同效应，并促进了活性物种从γ - NiOOH向更稳定的β - NiOOH的相变，有效抑制了活性位点的深度氧化。此外，该催化剂表现出出色的长期耐久性，这归因于长时间OER操作过程中的晶格氧参与机制（LOM）和界面自适应重构。密度泛函理论（DFT）计算进一步表明，Fe₃C纳米颗粒优化了活性位点的吸附 - 解吸行为，将速率决定步骤（RDS）从O → OOH转变为OOH → O₂，并将理论过电位从0.53 V降低到0.42 V。这项工作通过基于CVD的过渡金属氧化物表面工程，为低成本、高效且耐用的析水电催化剂的合理设计提供了新的见解。
将可见光转换为紫外光具有巨大潜力，尤其在消毒灭菌以及紫外激光开发等领域。研究工作主要集中在粉末样品的研究上，而块状荧光粉对于实际应用是必不可少的。在这项工作中，采用熔体淬火法合成了掺杂Pr的硼酸盐基玻璃和玻璃陶瓷的块状样品。研究了样品的X射线粉末衍射、光致发光光谱、发光衰减动力学和上转换特性。在蓝光激发下，掺杂Pr的玻璃和玻璃陶瓷样品在UVC/UVB光谱范围内表现出反斯托克斯发射，对应于Pr离子的4f5d→H,F跃迁。功率相关研究和上转换发光衰减分析证实，在脉冲激光激发下，激发态吸收是两个样品中负责上转换的主要机制。与玻璃样品相比，玻璃陶瓷中UVC/UVB上转换效率有所提高，但这也导致发射重心向UVB偏移。
小的疏水性和两亲性分子与脂质膜的相互作用在调节膜结构、动力学和通透性方面起着关键作用，而这些因素是从药物递送抗菌设计等应用中的关键因素。在本研究中，我们研究了酚类单萜百里香酚和香芹酚以及一些醚衍生物掺入由1-棕榈酰-2-油酰-sn-甘油-3-磷酸胆碱（POPC）组成的单层脂质体中的情况。这些体系通过薄膜水化法制备，并在两个不同的萜烯/脂质摩尔比下进行表征。采用了一系列综合的生物物理技术来阐明萜烯掺入引起的结构和热致变化。动态光散射（DLS）提供了关于囊泡大小和胶体稳定性的见解。差示扫描量热法（DSC）揭示了膜相行为的扰动，而拉曼光谱提供了脂质-萜烯相互作用的分子水平细节，特别是在头基和上酰基链区域。此外，分子动力学模拟表明萜烯优先定位在脂质头基下方，进一步加强了实验观察结果。使用5(6)-羧基荧光素（CF）通过双相动力学模型解释的基于荧光的通透性测定表明，酚类萜烯促进了膜泄漏，特别是在初始爆发阶段，这表明酚羟基在介导界面相互作用中起关键作用。本研究推进了我们对控制客体-双层相互作用的分子决定因素的理解，并强调了模型膜系统和互补生物物理工具在探测软物质系统中结构现象的实用性。
碳/过渡金属氧化物复合材料在储能应用方面具有巨大潜力；然而，精确控制碳结构以增强金属氧化物的电化学活性仍然是一项挑战。在这项工作中，我们利用低成本的酶解木质素作为碳源，并借助氧化镁模板和醋酸钾活化剂的协同作用，合成了一种木质素衍生的分级多孔碳（HPLC），其具有1704±36 m²/g的高比表面积、有序的纳米片结构和分级孔隙率。对比分析表明，与通过氧化镁模板法合成的介孔碳和由醋酸钾活化得到的微孔碳相比，HPLC对二氧化锰表现出优异的孔锚定作用，并增强了界面Mn-O-C键合相互作用。这种独特的结构显著提高了二氧化锰的电荷存储容量。该复合材料表现出卓越的电化学性能，在0.5 A/g的电流密度下实现了高达567 F/g的比电容，同时还展现出优异的倍率性能。用该复合电极构建的不对称电容器在2.0 A/g的电流密度下循环12000次后，具有47.22 Wh/kg的高能量密度，并保持85.2%的容量保持率，说明了其出色的循环稳定性。对储能机制的分析表明，这种材料的容量主要归因于钾离子插入和脱出诱导的涉及锰物种的氧化还原反应，以及钾离子吸附和解吸产生的双电层电容。这项工作阐明了碳结构对金属氧化物负载的关键影响，为调整碳载体结构以开发高性能碳/金属复合材料提供了一种新策略。
开发高活性、低成本且稳定的多功能电催化剂对于推动能源技术发展仍然至关重要，但也具有挑战性。锌由于其低电负性（有利于电子调制）和低沸点，在合成过程中便于加工，为实现高性能电催化剂提供了独特优势。利用这些双重特性，我们通过计算预测了锌掺杂的影响，并合理设计了一种锚定在具有保护性表面碳膜的分级多孔碳纳米纤维上的锌掺杂铁钴合金（Zn-FeCo@CNF-900）。密度泛函理论计算进一步表明，锌诱导的电荷转移到铁/钴，同时d带中心降低，优化了关键反应中间体的吸附能。同时，煅烧过程中形成的孔隙增强了质量和电子传输，而碳膜则稳定了活性位点。得益于这种协同调制，所得的Zn-FeCo@CNF-900在氧还原反应（ORR）中表现出0.84 V的出色半波电位，在析氧反应（OER）中，在电流密度为10 mA cm时过电位为268 mV。在锌空气电池（ZAB）中，Zn-FeCo@CNF-900具有出色的稳定性（>600 h）和195 mW cm的高功率密度。此外，这种多功能电催化剂还能实现由ZAB驱动的全水解系统。本研究将计算设计与实验验证相结合，通过有针对性的电子和结构工程开发高性能多功能电催化剂。
开发高质量的正极材料并优化其在水系锌离子电池（AZIBs）中的电化学性能，对于电荷存储设备的发展具有重要意义。在此，首次提出了一种新颖的沸石咪唑酯骨架辅助合成方法，用于制备具有独特中空六面体结构的C和N共掺杂MnO/CoO正极（C/N-MnO/CoO）。理论、模拟和实验结果均表明，主要得益于协同效应，MnO结构稳定性和电导率低的缺点以及非晶态CoO（A-CoO）电化学活性和循环稳定性差的缺点能够得到有效弥补。此外，独特的中空六面体结构能够提供丰富的活性位点和电子转移路径，有利于增强电化学活性和动力学。以C/N-MnO/CoO作为正极的锌电池在0.1 A·g下表现出355.9 mAh·g的高比容量，远高于A-CoO。在不同电流密度下进行数十次循环后，比容量能够保持，表明具有优异的倍率性能。此外，在最初600次重复充放电循环中比容量没有下降，表明具有良好的循环稳定性。此外，AZIBs的电化学动力学和能量密度也得到了显著提高。
作为锂离子电池（LIBs）和钠离子电池（SIBs）阳极材料的理想选择，二硫化钼（MoS）在循环过程中仍面临着导电性差、体积膨胀和自团聚等需要克服的障碍。在此，通过自牺牲模板法和简便的双碳包覆工艺合成了一种新型的N掺杂碳包覆C/MoS分级纳米带结构（表示为C/MoS@NC）。在这种分级结构中，沿纳米带轴垂直生长的MoS纳米片为电极反应提供了大量活性位点，并加快了Li/Na的传输，从而促进了电化学过程。此外，双碳包覆有效地提高了MoS的导电性并减轻了其体积膨胀，其中内层碳在保持纳米带结构方面起关键作用，而最外层的N掺杂碳有效地防止了多硫化物的溶解并进一步增强了结构稳定性。因此，C/MoS@NC-2电极在LIBs（100次循环后在0.2 A g下为1254 mAh g，500次循环后在1 A g下为884 mAh g，10 A g下的倍率容量为629 mAh g）和SIBs（100次循环后在0.2 A g下为441 mAh g，1 A g下1000次循环后的容量保持率为80.4%）中均表现出优异的电化学性能。此外，Li/Na离子全电池显示出良好的循环稳定性，证实了C/MoS@NC-2电极在这些储能系统中实际应用的可行性。
对金属原子构型进行靶向调控是调节电子结构和增强过一硫酸盐（PMS）活化的有效策略。在本研究中，合成了锚定在氧掺杂氮化碳（OCN）表面的具有五个氮原子和一个氧原子不对称配位的钴原子（Co-N5O1）以活化PMS。实验和计算结果表明，钴原子的不对称N、O配位不仅促进了PMS的吸附和活化，从而产生更多的硫酸根（SO）、超氧自由基（O）和单线态氧（O）自由基；还能使溶解氧参与自由基生成，并促进电子从污染物转移到表面结合的PMS配合物。在SO、O和电子转移的主要作用下，Co-N5O1/OCN + PMS体系表现出显著的降解效率，对于浓度为10 mg L的供电子（环丙沙星、双酚A、磺胺甲恶唑、4-氯酚、四环素）和吸电子（对硝基苯酚、对硝基苯甲酸、甲硝唑）污染物，降解率均接近100%。在连续流操作中，150分钟内（100 mL溶液）可去除90%的环丙沙星，且金属浸出量极小（<0.3 mg L）。本研究阐明了金属原子配位在PMS活化中的关键作用，并为各类污染物降解提供了一种有前景的催化剂。
由于储量丰富、成本低廉且在氢能生成方面具有卓越性能，非贵金属基电催化剂的设计与制备成为重要的研究焦点。因此，泡沫镍（NF）上的硫化锰铁镍三金属催化剂，记为MnFeNiS-2h/NF，具有粗糙的纳米结构和良好的导电性，通过水热法合成时对析氧反应（OER）特别有利。已证明衍生物的开发以及与导电基底的整合可促进层状双氢氧化物（LDHs）的结构优化并提高其OER性能。在碱性溶液中，电催化剂MnFeNiS-2h/NF表现出优异的性能，驱动10 mA cm时的过电位低至140 mV，驱动100 mA cm时为234 mV，同时OER的塔菲尔斜率为25.27 mV dec。在全水解（OWS）的情况下，该催化剂在1 M KOH溶液中达到10和100 mA cm的电流密度时，电池电压分别为1.48 V和1.69 V，因此优于商业催化剂。值得注意的是，MnFeNiS-2h/NF表现出相当长的长期耐久性，突出了其实际应用价值。这项工作对OER驱动机制进行了初步探索，并提供了一种有效且有前景的策略，即利用易得的原材料合成具有卓越活性和强大稳定性的出色催化剂。
背景：先前的研究发现抗抑郁药可降低炎症性肠病（IBD）的风险，但结果存在争议。因此，采用药物靶点孟德尔随机化方法来探究抗抑郁药与IBD之间的因果关系，旨在确定这些药物新的预防用途。 方法：从DrugBank数据库中获取经典5-羟色胺再摄取抑制剂（SSRI）药物对应的靶基因。从eQTLGen联盟数据库收集eQTL数据。从芬兰基因数据集检索IBD的全基因组关联研究（GWAS）数据。采用逆方差加权孟德尔随机化（IVW-MR）和统计混合回归（SMR）方法进行分析。使用 Cochr an's Q检验评估异质性，并进行敏感性分析以验证结果的可靠性。 结果：IVW-MR分析表明，sigma-1受体（SIGMAR1）与IBD、克罗恩病（CD）和溃疡性结肠炎（UC）的风险之间存在显著相关性。IBD的比值比（OR）及95%置信区间（CI）为0.925（0.885 - 0.968），CD为0.91（0.845 - 0.979），UC为0.942（0.895 - 0.991）。SMR分析表明，溶质载体家族29成员4（SLC29A4）与IBD、CD和UC的风险之间存在显著相关性。IBD的OR及95%CI为1.524（1.265 - 1.784），CD为1.767（1.343 - 2.19），UC为1.613（1.316 - 1.909）。血清素浓度与IBD之间无显著遗传关联。敏感性分析表明，所报告的结果中没有异质性或多效性的证据。 结论：激活SIGMAR1可降低IBD风险，而激活SLC29A4可增加IBD风险。有必要进一步研究以充分了解SSRI靶向基因在IBD发生发展中的潜在作用。
背景：本研究是一项更新的系统评价和荟萃分析，旨在检验广泛性焦虑障碍（GAD）-7和GAD-2对广泛性焦虑障碍及其他焦虑障碍的有效性。 方法：使用MEDLINE、EMBASE、CINAHL和PsycArticles数据库进行电子检索。本评价比较了GAD-7、GAD-2和其他焦虑筛查工具的预测有效性，并根据目标焦虑和参与者特征对GAD-7进行亚组分析。 结果：根据纳入标准，共选择了45项研究。GAD-7（43项研究）的敏感性为0.81（95%CI，0.78-0.84），特异性为0.78（95%CI，0.74-0.81），sROC AUC为0.87。对于GAD-2（13项研究），敏感性为0.78（95%CI，0.73-0.83），特异性为0.81（95%CI，0.73-0.86），sROC AUC为0.86。对于其他焦虑筛查工具（7项研究），敏感性为0.78（95%CI，0.74-0.82），特异性为0.81（95%CI，0.74-0.86），sROC AUC为0.86。在根据焦虑目标进行的亚组分析中，单独测量广泛性焦虑障碍时，GAD-7的敏感性和特异性高于其他焦虑障碍，sROC AUC分别为0.88和0.84。在参与者的亚组分析中，癫痫患者的敏感性为0.89，高于其他参与者。 结论：本研究表明，GAD-7具有足够的诊断准确性，表明它有助于筛查焦虑障碍患者。此外，GAD-7对癫痫患者的焦虑具有较高的筛查有效性。
背景：非自杀性自伤（NSSI）和攻击行为在青少年时期显著增加，尤其是在新冠疫情期间。然而，很少有研究探讨这些有害行为的共病情况（即双重伤害）。鉴于双重伤害对青少年的严重后果，本研究采用纵向设计来识别NSSI和攻击行为的异质性共同发展模式。在发展心理病理学框架内，进一步研究亲子冲突和冲动性对塑造这些轨迹的作用。 方法：共有3622名青少年（T1时年龄Mage = 13.21 ± 0.86岁；56.4%为男性）参与了一项为期两年的三波研究。使用无条件平行过程潜在类别增长模型（PP-LCGM）来识别NSSI和攻击行为的异质性共同发展轨迹。采用多项逻辑回归分析来确定预测轨迹成员的风险因素。 结果：识别出四个潜在组：一致低、共现高、共现增加和仅攻击。T1时较高水平的亲子冲突和冲动性是双重伤害组（共现增加和共现高）的风险因素，尤其是共现高组。亲子冲突的更大增加将双重伤害组与仅攻击组区分开来。冲动性的更大增加是共现增加组的风险因素。 结论：研究结果揭示了NSSI和攻击行为的共同发展性质，并强调需要持续监测亲子冲突和冲动性水平高或突然增加的青少年，以预防或改善双重伤害。
背景：全球新冠疫情促使治疗服务转向虚拟平台。长期以来，远程医疗一直被视为减少医疗障碍的关键，但患者对即时调整的提供形式在治疗上的耐受程度和受益程度仍不明确。在此，我们报告了一项干预试验中与危机相关的治疗提供形式转变的研究结果。 方法：85名寻求治疗的成年人，他们具有严重的低积极情绪、中度至重度抑郁或焦虑以及功能障碍，被随机分为接受15节积极情绪治疗（PAT）或消极情绪治疗（NAT），约1/3接受面对面治疗（2020年3月之前），1/3转为虚拟治疗，1/3仅接受虚拟治疗。我们比较了治疗方式及其与治疗类型的相互作用，将其作为积极情绪、抑郁/焦虑/压力以及临床医生评估的快感缺失变化的预测因素或调节因素。 结果：治疗保真度、可信度、治疗联盟和出勤率在治疗条件和提供形式之间同样高。完全接受虚拟治疗的个体与完全接受面对面治疗的个体相比，临床状态更好。敏感性分析表明，在参与者中，尽管控制了治疗师状态，但虚拟治疗时临床状态的改善比面对面治疗时更大。 局限性：需要进行队列独立和有效性研究，以确认基于需求转向虚拟或面对面治疗在治疗耐受性和疗效方面的等效性。 结论：由于公共卫生和环境灾难的增加要求在提供循证心理治疗方面具有更大的适应性，我们的研究结果表明，尽管治疗人群的临床严重程度较高，但危机驱动下转向虚拟形式的治疗似乎是可以接受的，并且效果相当。 临床试验：NCT03439748。
背景：儿童的语言技能是良好社会情感发展的关键。儿童接受性语言得分较高与内化行为问题较少相关，但关于其与后期自杀风险的关联知之甚少。我们调查了儿童接受性词汇得分与青少年自杀未遂之间的关联。 方法：数据来自魁北克儿童发展纵向研究（n = 1631）。使用修订版皮博迪图片词汇测试在3.5岁、5岁、6岁和10岁时评估儿童接受性词汇。自杀未遂是在13至23岁之间自我报告的。进行单变量和多变量分析以研究接受性词汇得分与自杀未遂之间的关联，同时考虑性别因素（交互分析）。 结果：接受性词汇得分与自杀未遂之间的关联因儿童性别和年龄而异（3.5至10岁时p = 0.022 - 0.120）。在女性中，3.5岁时接受性词汇得分较高与自杀未遂几率降低相关，OR = 0.82，95% CI [0.68, 0.99]，即使在调整协变量后，OR = 0.84，95% CI [0.68, 1.02]。5岁和6岁时的接受性词汇得分与自杀未遂相关，但仅在调整协变量之前。在男性中，3.5岁、5岁或6岁时的接受性词汇得分与自杀未遂之间未发现关联。10岁男性的接受性词汇得分与报告自杀未遂的可能性较高相关，尽管这未达到传统的统计学显著性水平。 局限性：失访限制了研究结果的普遍性。 结论：这些结果强调了儿童接受性词汇技能作为青少年自杀未遂风险脆弱性标志物的潜在作用。
自杀涉及偏向致命选择的决策过程，可能导致自身生命丧失，仍然是一个主要的公共卫生问题，尤其是在患有重度抑郁症（MDD）的年轻人中。本研究调查了在损失情境下决策受损是否能将患有MDD和自杀意念（MDSI）的年轻人与没有自杀意念（MDNSI）的年轻人及健康对照（HC）区分开来，并探索其潜在的神经计算机制。共有110名年轻人（23名MDSI、31名MDNSI和56名HC）接受了静息态功能磁共振成像（fMRI），并完成了一项双臂强盗决策任务，该任务旨在区分损失和奖励情境。使用协方差分析比较了各组之间反映决策冲动性的准确性和计算参数。进行逻辑回归以识别预测MDD患者中MDSI的特征。进行反应时间建模以区分与损失相关的冲动性和犹豫不决。功能连接分析集中在腹侧被盖区（VTA）和缰核网络，以识别介导MDSI中损失决策冲动性的改变。MDSI患者在损失情境中独特地表现出过早的、对价值不敏感的冲动决策，这使他们与MDNSI患者区分开来，且与抑郁严重程度无关。这些决策异常并非归因于犹豫不决。相比之下，基于奖励的决策损害在两个MDD亚组中都存在。MDSI中VTA-眶额和缰核-默认模式网络内静息态功能连接的破坏完全介导了他们特定于损失的冲动性。这些发现突出了特定于损失的决策冲动性和相关的神经连接障碍作为自杀风险的潜在早期标志物，为有针对性的干预策略提供了新的见解。
背景：对重度抑郁症（MDD）和双相情感障碍（BD）患者进行整体管理，除了对精神病理学的传统测量外，还需要评估积极心理健康（PMH；愉悦感的获得和生活意义）。PMH的上述维度涉及正念和毅力的方面。在此，我们使用生态瞬时评估（EMA）方法评估这些方面。 方法：本研究调查了积极心理特质如何与消极情绪（NA）相互作用，以影响MDD患者（n = 29）、BD患者（n = 29）和健康对照者（HCs）（n = 30）的PMH。在为期两周的观察期内，每天五次记录自我报告的NA、愉悦感的获得和生活意义。分别使用五因素正念问卷和简短毅力量表评估正念和毅力。进行了调节分析和简单斜率分析。 结果：共进行了4632次EMA观察。调节调节分析表明各组之间存在显著差异。较低的NA水平显著增强了MDD组中正念与生活意义之间的关系（b = -0.315，p = .037），但在BD组和HC组中没有。同时，较高的毅力水平显著减弱了NA对BD组中愉悦感获得的负面影响（b = 0.247，p = .034），但在MDD/HC组中没有。 局限性：特质测量的使用限制了直接的状态比较。 结论：较低的NA水平增强了正念测量对MDD患者生活意义的积极影响。较高的毅力水平减轻了BD患者由于NA导致的愉悦感获得的降低。我们的结果强调了MDD和BD中积极心理特质测量与PMH之间复杂的相互作用。
新冠疫情对个体产生了不同程度的影响，导致心理困扰、孤独感和主观认知不适。患有心血管疾病（CVD）等慢性疾病的人群以及存在心理脆弱性的人群，面临更严重心理后果的风险更高。与男性相比，女性报告的脆弱性和焦虑症状水平也更高，不过这种差异似乎会随着年龄的增长而减小。这种身体状况、症状和心理脆弱性的综合因素可能会影响认知老化。本研究以新冠疫情作为一个普遍的压力源，探讨这种综合因素与50岁及以上男性和女性认知健康之间的关系。共有122名患有稳定心血管疾病的个体（87名男性，占71.3%）和127名健康个体（30名男性，占23.6%）完成了神经心理学评估以及评估心理困扰（压力、抑郁、焦虑症状）和心理脆弱性（焦虑敏感性、沉思、对不确定性的不耐受以及焦虑特质）的问卷调查。在健康参与者中，心理脆弱性较高的男性与女性相比，整体认知表现较低（B = -2.097，p = 0.002）（女性B = 0.022，p = 0.946）。心理困扰程度较低与患有心血管疾病个体更好的执行功能表现相关（B = -0.218，p = 0.019）。这些研究结果表明，在50岁以上的人群中，心理困扰和脆弱性可能分别与执行功能和整体认知表现较低有关。然而，这些关联因身体状况和性别而异，健康男性中较高的心理脆弱性可能是整体认知健康较低的一个风险因素。
背景：青少年抑郁和自杀是重大问题，可用的解决方案不足。对电休克疗法（ECT）认知副作用的担忧限制了其在重度抑郁症（MDD）青少年中的应用。明确ECT的认知、抗抑郁和抗自杀作用对于指导其临床应用至关重要。 方法：这项前瞻性观察性研究纳入了60名根据《精神疾病诊断与统计手册》第5版诊断为MDD并计划接受双额叶ECT治疗的青少年，研究时间为2023年10月至2025年3月。使用剑桥神经心理测试自动成套系统评估认知结果，使用24项汉密尔顿抑郁量表（HAMD - 24）和贝克自杀意念量表（BSI）评估临床结果。在四个时间点进行评估：ECT治疗前（T0）、治疗后1天（T1）、2周（T2）和ECT疗程后4个月（T3）。 结果：认知评估显示，在T1时空间和言语记忆有轻度下降（分别为d = 0.376和0.364），到T2时恢复。工作记忆、注意力和执行功能在T1时没有下降；相反，在2周时出现改善并持续到4个月。4个月后未观察到长期认知障碍。ECT疗程后，抑郁症状显著减轻（d = 4.20），有效率为78.3%，缓解率为25.0%。自杀意念也显著减少（d = 2.70）。其他不良事件一般较轻且短暂，最常见的是头痛（58.3%）。 结论：ECT与特定认知领域的短暂损害有关，但未观察到长期损害。此外，ECT对青少年的抑郁症状和自杀意念有快速且显著的效果。因此，对于有MDD且自杀风险升高的青少年，可能有必要尽早考虑ECT治疗。
背景：目前的治疗方式在边缘型人格障碍（BPD）患者中的疗效各异。在此，我们基于约20年的真实世界数据描述BPD患者的临床特征。 方法：这项回顾性观察研究基于使用NeuroBlu数据库（vRel21R2），对1999年至2020年期间在美国15个州接受精神卫生保健的个体（年龄≥12岁，至少有1次BPD诊断）的匿名MindLinc电子健康记录进行。描述了首次记录BPD诊断（索引日期）、基线（索引日期±14天）以及诊断前12个月的人口统计学和临床特征。BPD症状通过对非结构化临床医生记录的精神状态检查（MSE）数据进行自然语言处理（NLP）得出。 结果：在基线时分析的13444例患者中（平均[标准差]年龄33[12.8]岁；83.6%为女性；97.5%有精神科合并症），最常见的合并精神科疾病是重度抑郁症（45.7%）、物质使用障碍（34.6%）和创伤后应激障碍（29.2%）。情绪失调（35.8%）和自杀意图/观念（31.3%）是最常见的由NLP得出的BPD症状。情绪失调在老年患者中更常见，而自杀意图/观念/企图/自我伤害在年轻患者中更普遍。平均（标准差）住院时间为2.9（4.2）天，46.5%的患者需要≥1次精神科住院治疗。在诊断时，67.7%的患者接受了药物治疗，包括抗抑郁药（51.1%）、第二代抗精神病药（34.0%）和抗惊厥药（33.7%）。 结论：BPD症状因患者特征（包括年龄和性别）而异。这些见解可能有助于未来制定针对患者的治疗计划并改善治疗效果。
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