背景：目前的治疗方式在边缘型人格障碍（BPD）患者中的疗效各异。在此，我们基于约20年的真实世界数据描述BPD患者的临床特征。 方法：这项回顾性观察研究基于使用NeuroBlu数据库（vRel21R2），对1999年至2020年期间在美国15个州接受精神卫生保健的个体（年龄≥12岁，至少有1次BPD诊断）的匿名MindLinc电子健康记录进行。描述了首次记录BPD诊断（索引日期）、基线（索引日期±14天）以及诊断前12个月的人口统计学和临床特征。BPD症状通过对非结构化临床医生记录的精神状态检查（MSE）数据进行自然语言处理（NLP）得出。 结果：在基线时分析的13444例患者中（平均[标准差]年龄33[12.8]岁；83.6%为女性；97.5%有精神科合并症），最常见的合并精神科疾病是重度抑郁症（45.7%）、物质使用障碍（34.6%）和创伤后应激障碍（29.2%）。情绪失调（35.8%）和自杀意图/观念（31.3%）是最常见的由NLP得出的BPD症状。情绪失调在老年患者中更常见，而自杀意图/观念/企图/自我伤害在年轻患者中更普遍。平均（标准差）住院时间为2.9（4.2）天，46.5%的患者需要≥1次精神科住院治疗。在诊断时，67.7%的患者接受了药物治疗，包括抗抑郁药（51.1%）、第二代抗精神病药（34.0%）和抗惊厥药（33.7%）。 结论：BPD症状因患者特征（包括年龄和性别）而异。这些见解可能有助于未来制定针对患者的治疗计划并改善治疗效果。
背景：焦虑和抑郁在前驱性痴呆中很常见，可能是由于参与情绪调节的皮质下灰质结构发生了变化。我们旨在确定皮质下灰质体积与抑郁和焦虑症状之间的关联。 方法：我们纳入了基于人群的鹿特丹研究中无痴呆的参与者，他们在2009年至2015年期间接受了脑部MRI检查。使用流行病学研究中心抑郁量表（CES-D）和医院焦虑抑郁量表-焦虑分量表（HADS-A）评估抑郁和焦虑症状。我们使用多变量线性回归模型确定标准化体积与对数转换后的CES-D和HADS评分的横断面关联。我们在2016年至2021年期间就诊于伊拉斯姆斯医学中心阿尔茨海默病中心的门诊患者中重复了分析。 结果：在3451名社区居住参与者（平均年龄69.3岁，55.2%为女性）中，CES-D评分中位数为3（四分位间距：1-7），HADS-A评分为2（四分位间距：0-4）。284名（8.2%）参与者存在临床相关的抑郁症状（CES-D≥16），270名（8.2%）存在焦虑症状（HADS≥8）。尾状核和苍白球体积较小与抑郁症状较少相关（尾状核的平均差异[95%CI]：-0.06[-0.10；-0.02]，苍白球：-0.04[-0.08；0.00]），焦虑较少（尾状核：-0.04[-0.07；-0.01]，苍白球：-0.05[-0.09；-0.02]）。海马体积较小与临床抑郁症状的较高几率相关（OR：1.27[1.05-1.52]），尽管在多次检验校正后不显著。我们未观察到其他结构的关联。在315名记忆门诊患者中（平均年龄68.9岁，43.5%为女性），多次检验校正后未观察到关联。 结论：尾状核和苍白球体积与社区居住的老年人的抑郁和焦虑症状呈负相关，但在记忆门诊人群中并非如此。
在遭受创伤的人群中，自杀性自我导向暴力（SDV）有所增加，因此了解创伤应激的特征与SDV结果之间的关系至关重要。我们使用网络分析来确定在美国退伍军人的两个样本中，三种SDV结果（近期自杀意念、近期自杀计划、终身自杀未遂）与创伤应激的其他相关因素之间的关联。样本1包括来自任何服役时期的退伍军人（N = 911，53.0%为女性），样本2包括9·11事件后时期近期退役的退伍军人（N = 1089，57.0%为女性）。参与者自我报告当前的创伤后应激障碍（PTSD）症状、抑郁症状以及危险/自我毁灭行为（即非自杀性自我伤害、暴饮暴食、吸毒、暴饮暴食、催吐、过度运动和禁食）。我们使用混合图形模型估计网络，并确定每个样本中连接相关因素与SDV结果的边。认知和情绪的负面改变、抑郁症状和非自杀性自我伤害的PTSD症状群始终作为SDV结果的相关因素出现。我们使用网络比较测试来比较样本之间以及退伍军人男性和女性之间的网络强度、结构和SDV连接。我们没有发现证据支持样本之间网络强度或结构存在差异。男性与女性的网络结构存在显著差异（M = 0.193，p = 0.017），但这些组之间的网络强度没有差异。同样，退伍军人男性和女性与SDV结果的连接也没有差异。研究结果表明，针对创伤应激的特定相关因素以降低SDV风险具有重要意义。
目的：青少年抑郁/焦虑症状与功能性腹痛障碍（FAPDs）之间的顺序关联，以及情绪调节障碍在上述关联中的中介作用，目前尚无定论。我们旨在填补当前研究中的这些知识空白。 方法：在中国西南部对5018名11至17岁的受试者进行了一项三波纵向研究。使用自回归交叉滞后模型和二元逻辑回归模型估计基线抑郁/焦虑症状（在T1时测量）与FAPDs（在T2时测量）之间的顺序关联。应用路径分析来估计在T1时测量的情绪调节障碍在上述顺序关联中的中介作用。进一步进行分层分析以检验重要人口统计学因素的效应修正。 结果：分别有87名和66名参与者在T2和T3时被确定为新发生的FAPD病例。在T1时评估的抑郁和焦虑症状均与T2时的FAPDs显著相关。T1时PHQ-9和GAD-7得分每增加1分，T2时发生FAPDs的几率分别增加13%和11%（PHQ-9：OR = 1.13；GAD-7：OR = 1.11；两者p < 0.001）。路径分析显示，在T1时测量的情绪调节障碍显著介导了上述顺序关联，占抑郁-FAPDs关联的21.2%，以及整个焦虑-FAPDs关联，特别是在“策略”维度上。性别、发育阶段和留守儿童状态对情绪调节障碍的中介作用有显著的效应修正。 结论：我们的研究结果强调了提高情绪调节能力在对抗青少年随后发生FAPDs风险相关的抑郁和焦虑症状方面的有前景的干预作用。
合理设计和合成坚固且可逆的阳极材料对于钠离子存储至关重要；然而，动力学缓慢、体积膨胀和循环稳定性不理想等问题仍阻碍着其进一步发展。为了解决这些问题，精确的结构优化和界面调控非常必要。在此，通过简便的还原/氧化反应、聚多巴胺包覆和硫化过程，设计并制备了一种包覆有氮掺杂碳的分级中空晶体 - 非晶态CoS - MoS异质结（CoS - MoS@NC）。分级中空结构与氮掺杂碳一起提供了内部缓冲空间，缓解了体积变化，并提高了导电性。此外，晶体 - 非晶态CoS - MoS异质结构提供了丰富的活性位点，并通过电子重新分布诱导了界面电场，从而增强了钠的吸附和扩散能力以及整体电化学性能，实验和理论结果均证明了这一点。得益于这些结构和界面优势，CoS - MoS@NC表现出优异的倍率性能（在10.0 A g下为362.3 mAh g）和出色的循环稳定性（在2.0 A g下循环1000次后为511.1 mAh g）。此外，CoS - MoS@NC//NaV(PO)全电池表现出令人印象深刻的性能和实际应用潜力。此外，各种非原位表征验证了在整个 sodiation/desodiation 过程中存在可逆的嵌入 - 转化存储机制。这项工作中合理的形貌工程和异质结构构建的策略性整合为开发高效耐用储能系统的先进阳极提供了有价值的见解。
采用水热法合成了缺氧氧化钼纳米片（Od-MO Nshs），并以3,3',5,5'-四甲基联苯胺（TMB）和盐酸邻苯二胺（OPD）作为共底物，在过氧化氢（HO）存在的情况下测定其类过氧化物酶活性，并将其催化参数与辣根过氧化物酶（HRP）进行比较。对物理和化学参数进行了优化。对合成的纳米颗粒（NPs）的尺寸、形状、组成氧化态等进行了表征。使用谢乐方程和威廉姆森-霍尔图计算了NPs的晶体尺寸，分别为18.46 nm和36.1 nm。基于Od-MO Nshs纳米酶（NZs）的类过氧化物酶活性，建立了一种简单的比色法用于检测人血清样本中的HO。与HRP相比，Od-MO NShs在固定时间法中对HO的线性检测浓度分别比TMB低48倍、比OPD低16倍和4倍。与HRP相比，Od-MO NShs对HO的米氏常数（K）分别低2.7倍和5.3倍，这表明其对底物的亲和力更高。TMB-Od-MO NShs的检测限和定量限分别为0.5和1.5 μM，显著低于TMB-HRP（9.4 μM，28.5 mM）。对于OPD-Od-MO NShs，其检测限和定量限分别为9.4 μM和28.5 mM，而OPD-HRP的检测限和定量限分别为1.1 μM和3.4 μM。此外，这些NPs表现出光催化性能，能够有效降解（>55%）选定的有机染料，突出了它们在环境修复方面的潜在应用价值。
免疫原性细胞死亡（ICD）诱导的抗肿瘤免疫反应对于实现治疗效果和长期保护至关重要。二硫键死亡后的肿瘤细胞碎片可通过促进抗原呈递和增加细胞毒性T淋巴细胞（CTL）浸润来诱导免疫原性细胞死亡。在此，通过破坏氧化还原状态来诱导二硫键化细胞死亡以用于肿瘤免疫治疗，开发了氧驱动的普鲁士蓝纳米马达（GOx@HPB）。该纳米马达由负载在中空介孔普鲁士蓝纳米笼（HPB）上的葡萄糖氧化酶（GOx）组成，使其能够以pH响应方式进行可控释放。释放后，GOx分解葡萄糖产生H₂O₂，而HPB发挥类似过氧化氢酶的功能促进H₂O₂分解以产生O₂用于推进。氧化还原状态的破坏是由谷胱甘肽将H₂O₂还原为H₂O并氧化为GSSG以及葡萄糖饥饿导致的，葡萄糖饥饿会减少NADPH的产生。这导致胱氨酸积累和氧化还原系统的破坏，共同促进二硫键化细胞死亡并诱导ICD效应以激活肿瘤免疫。
水系锌离子电池由于锌金属储量丰富和理论容量高这两个优点，在大规模储能应用中展现出巨大潜力。然而，枝晶生长、电极腐蚀和析氢等问题阻碍了其实际应用。在本研究中，报道了一种由预沉积在磷掺杂碳纳米管（P-CNT）上的锌组成的复合阳极。一方面，碳纳米管（CNTs）有助于降低锌沉积过程中的局部电流密度，增强耐腐蚀性。另一方面，ZnP界面层的形成促进了更均匀的锌沉积，有效抑制了枝晶生长，并在一定程度上减轻了析氢反应（HER）。该复合阳极在300次循环后表现出98.9%的高库仑效率。此外，与LiMnO（LMO）阴极组装的全电池在900次循环中表现出稳定的循环性能。这项工作为先进水系锌离子电池中的锌金属阳极提出了一种新颖且可靠的设计。
了解药物化合物的代谢命运对于评估药物安全性和有效性至关重要。先进的分析技术与体外模型相结合，能够对生物转化过程进行详细研究。本研究以卡立普多为例，展示了一种综合工作流程，以证明现代分析策略在代谢谱分析中的应用。采用了基于液相色谱 - 高分辨率质谱（LC - HRMS）的分析平台，在MS¹和MS²模式下运行，以研究碎片行为并鉴定代谢物。使用核壳C柱在梯度洗脱条件下进行色谱分离。使用大鼠肝微粒体进行体外代谢稳定性研究，还测试了氘代类似物以辅助羟基化代谢物的结构解析。此外，应用了计算机代谢物预测工具并与实验结果进行比较。该化合物显示出缓慢的代谢降解（t₁/₂ = 233.72 ± 3.09分钟）和低内在清除率（CL = 5.930 ± 0.078 μL/min/mg）。LC - HRMS能够鉴定出甲丙氨酯和一种羟基化衍生物作为主要代谢物。对氘代代谢物的MS/MS分析排除了文献报道的正戊基链上的羟基化，表明存在其他修饰位点。计算机预测正确鉴定出了甲丙氨酯，但对另一种代谢物的羟基化位置分配错误。本研究强调了多技术分析方法在阐明药物代谢方面的有效性。LC - HRMS、同位素标记和计算工具的整合为代谢表征提供了一个全面的平台，同时强调了在完善计算机预测中进行实验验证的必要性。
石墨相氮化碳（g-CN）因其卓越的结构稳定性和光催化性能，在解决能源危机和环境污染的光催化技术领域引起了广泛关注。然而，g-CN的光催化性能受到其载流子分离效率低下的限制。本研究通过高温煅烧合成了具有超薄壳层的Na和K共掺杂g-CN空心球（NaK-CN），大幅提高了其光催化水分解产氢活性。NaK-CN的光催化产氢效率达到4502 μmol h g，是原始g-CN空心球的五倍。这一显著提升归因于层内NaN键和层间KN键的形成，增强了层内和层间的载流子分离与转移，密度泛函理论（DFT）计算和超快瞬态吸收（TA）光谱证实了这一点。结果表明，通过在不同晶体学位点进行Na和K掺杂构建三维载流子传输网络，显著提高了CN的光催化活性，并为开发高效光催化剂引入了一种新策略。
高质量双功能催化剂的设计是推动制氢技术发展的关键。掺杂工程已被证实是一种优化催化剂本征活性的有效改性策略。在此，报道了一种具有增强内建电场（BIEF）和活化晶格氧的FeNiS@Cr-NiFe LDH异质结构电催化剂。Cr掺杂显著降低了晶格氧的活化能垒，并促进了氧配位环境的动态重构。这一过程推动析氧反应（OER）机制转变为动力学有利的晶格氧机制（LOM），使催化剂表现出优异的OER性能。此外，增强的BIEF提高了电子定向移动的驱动力，加速了析氢反应（HER）机制中Volmer步骤的电子供应，从而优化了材料的HER活性。因此，FeNiS@Cr-NiFe LDH电催化剂表现出优异的OER（η = 217 mV，η = 232 mV）和HER（η = 162 mV，η = 222 mV）性能以及卓越的催化稳定性。本研究聚焦于BIEF的调控和晶格氧的活化，为基于BIEF和LOM的双功能催化剂设计提供了新的视角。
热界面材料（TIM）是一种广泛使用的复合胶膜，其粘附性和垂直热导率对其应用至关重要。氧化铝（AlO）因其高性价比，是目前行业中最常用的热填料。然而，AlO颗粒的球形形态对在聚合物基材内直接开发各向异性热导率结构构成了重大挑战。本研究旨在设计一种单层AlO分布结构，以提高TIM的垂直热导率。为实现这一目标，通过CC键合合成了一种接枝有乙烯-醋酸乙烯酯共聚物（EVA）和异丁烯-异戊二烯橡胶（IIR）的共聚物。这种EVA@IIR共聚物具有优异的自修复性、粘附性、耐热性和可回收性。随后，采用涂层技术调节胶膜厚度，从而在聚合物基材内建立单层AlO分布结构。在单层分布结构下，AlO的粒径与垂直平面（Z）热导率成比例增加。在AlO负载量为70 wt%、粒径为70μm时，与EVA@IIR基材相比，薄膜的垂直热导率提高了129.3%，并且在相同负载下其热导率性能（Z）优于非单层分布结构的薄膜。因此，这有利于加热器和散热器之间的有效热传递。
海水电解为绿色制氢提供了一条可持续的途径，但氯离子引起的腐蚀和竞争反应阻碍了其实际应用。在此，我们报道了一种钴铁硼纳米催化剂，它能原位转化为活性硼酸盐相，实现具有卓越稳定性的工业相关海水氧化。该催化剂在碱性海水中实现了394 mV（0.5 A/cm²）和420 mV（1.0 A/cm²）的超低过电位，性能优于基准RuO₂。值得注意的是，它在阴离子交换膜水电解槽中以0.5 A/cm²的电流密度表现出100小时的稳定性，由于其选择性析氧反应途径，次氯酸盐生成量可忽略不计。结合实验和理论分析表明，硼的掺入调节了钴/铁位点的电子结构，而原位形成的硼酸盐可防止氯离子腐蚀。这项工作为耐用、高电流密度的海水电解催化剂提供了一种设计策略，弥合了实验室规模的创新与工业需求之间的差距。
锂硫电池（LSBs）被广泛认为是面向未来的储能和转换系统的主要候选者，但由于穿梭效应和氧化还原动力学缓慢，在商业应用中面临重大挑战。为应对这些挑战，设计具有卓越性能的阴极材料至关重要。在本研究中，使用密度泛函理论（DFT）对轴向不对称的氮配位石墨烯负载的过渡金属单原子催化剂（SACs）进行了系统筛选，以分析它们在锂硫电池中的锚定和催化性能。研究表明，轴向不对称配位结构打破了传统d-p轨道杂化理论的限制。尽管Fe/Co的d轨道中存在反键态占据，但它们独特的“转移-收敛”电荷转移机制以及TM-N的协同催化作用共同调节d轨道，使Fe-NC和Co-NC体系表现出适当的锚定能力、高效的催化性能和较低的LiS分解势垒。结合机器学习（ML）的进一步分析确定d带中心（ε）、电负性（χ）和电荷转移量（ΔQ）是影响锚定和催化性能的关键特征。使用SISSO算法构建吸附能（E）和吉布斯自由能（ΔG）的描述符，为快速筛选和预测合理的SACs提供了一种可行的策略。该方法也为锂硫电池阴极材料的开发提供了新的视角。
通过多级超分子组装实现的分子氧活化的显著增强为推进高效超分子光敏剂的设计与开发提供了一种有效策略。在此，我们基于蒽衍生物（PA）、葫芦[7]脲（CB[7]）、聚（4-苯乙烯磺酸钠）（PSS）和商用染料花菁5（Cy5）设计并构建了一种多级超分子组装体。其中，PA能够高效吸收光能并作为能量供体，而CB[7]和PSS作为主要大环和二级组装约束，显著增强了PA的荧光发射性能。同时，Cy5作为能量受体，有效参与荧光共振能量转移（FRET）过程。通过利用级联组装过程和FRET的协同效应，分子氧的活化能力显著增强，这导致超氧阴离子自由基（O）生成增加，从而促进了苯胺在水性环境中的高效硫氰化反应。值得注意的是，与PA-CB[7]-PSS相比，PA-CB[7]-PSS + Cy5表现出更高的O生成量和光催化活性。同时，级联组装体PA-CB[7]-PSS与PA-CB[7]相比也显示出类似的性能提升。这表明级联组装和FRET在增强O生成和光催化活性方面起着关键作用。本研究突出了多级超分子组装在高效超分子光敏剂设计与开发中的关键作用。
利用赝电容电极的法拉第电容去离子化（CDI），因其快速的法拉第电吸附和离子嵌入，是从低盐度淡化水中进行水净化的一个有吸引力的候选方法。然而，目前的法拉第CDI面临低盐吸附容量和钠离子（Na）适用性差的挑战。在此，提出了一种锚定在三维大孔TiCT网络（3D FePO@TiCT）电极上的非晶态磷酸铁（FePO），而不牺牲TiCT的电子导电性，其中捕获钠离子的FePO提供了丰富的Na吸附位点，以提高脱盐能力和Na选择性。同时，高度互连的通道加速了电子/离子传输，以实现电吸附中有效的Na嵌入。因此，组装的FePO@TiCT//活性炭（AC）非对称CDI装置呈现出典型的Na嵌入行为，具有65 mg g的高脱盐能力，其中产生的电流可为蓝色发光二极管（LED）屏幕供电。重要的是，在Na和Al的二元混合进料中，非对称CDI装置对Al具有明显的Na选择性，分离因子高达6.3。这项研究为通过三维框架支撑的离子捕获结构在海水淡化中实现高脱盐性能和钠离子选择性提供了新思路。
缓解催化剂上H*和OH*吸附之间的竞争吸附是优化碱性析氢反应（HER）催化效率的一项基本挑战。在此，设计了一种Ru纳米颗粒修饰的FeOOH/FeS（Ru-FeOOH/FeS）多相异质结，以最小化OH*诱导的位点阻塞，并释放Ru活性位点以实现高效析氢反应。具体而言，优化后的Ru-FeOOH/FeS表现出优异的性能，分别仅需22.26和259.74 mV的过电位即可达到10和500 mA cm²的电流密度，并在70小时以上保持稳定运行。此外，在200 mV过电位下的质量活性比商业Pt/C提高了3.5倍（5.44 A·mg⁻¹ vs 1.57 A·mg⁻¹，Pt/C）。密度泛函理论计算证实，在Ru-FeOOH界面处建立了OH*吸附能的差异，其中对OH*具有强亲和力的FeOOH有效地促进了Ru活性位点的再生。同时，Ru位点的协同效应和FeS的载体作用优化了Ru-H的结合强度，促进了H*向氢气的转化。这项工作提供了一种精确控制电催化剂与反应中间体之间相互作用以实现高效产氢的策略。
在催化剂 - 电解质界面定制离解性水 - 氢键网络并引入有利的光热效应对于推动各种电催化反应至关重要。在此，我们开发了一种先进的Ru - CoP/CoP/NF纳米阵列催化剂，实现了对界面水和光热效应的合理调控。原位拉曼和电化学分析表明，Ru掺杂改变了CoP/CoP/NF的电子结构，促进了界面水的定向演化并加速了析氢反应（HER）动力学。此外，Ru掺杂增强了CoP/CoP/NF的光热效应，抵消了尿素氧化反应（UOR）的焓变，增强了尿素分子的吸附，加速了界面电子转移并激活了惰性反应位点。共生光电效应将UOR活化能从27.0降低到14.2 kJ mol。在这些效应的协同促进下，Ru - CoP/CoP/NF分别仅需1.26、1.32、1.36 V（用于UOR）和64、126、161 mV（用于HER）即可达到100、500和1000 mA cm。进一步构建的HER||UOR电解槽在仅1.32和1.59 V时即可分别提供100和500 mA cm的电流，并且可以在500 mA cm的高电流密度下稳定运行100小时而无明显降解。这种将界面水调控与近红外光激发相结合的创新策略为先进电催化系统提供了新的动力。
近红外（NIR）荧光粉的热稳定性是其在近红外光源中成功应用必须解决的重大挑战。激活离子与主体结构之间的匹配与发光热稳定性密切相关。在这项工作中，我们报道了一种新型的CaYScAlSiO:Cr/Yb（CYSASO:Cr/Yb）荧光粉，其在303 - 423 K范围内发光强度无热猝灭。与CaYScAlSiO:Cr（CYSASO:Cr）荧光粉相比，CYSASO:Cr/Yb荧光粉的内量子效率（IQE）从61.62%提高到71.49%，这是由于添加了Yb。基于CYSASO:Cr/Yb荧光粉封装的近红外荧光粉转换发光二极管（pc - LEDs）在20 mA驱动下的光电效率为5.95%，在1000 mA时的输出功率为123.01 mW。基于CYSASO:Cr/Yb荧光粉的pc - LEDs在夜视成像领域显示出优异的应用前景。这种新型的CYSASO主体材料为解决近红外荧光粉中常见的热稳定性差问题提供了一个新的窗口。
化学环境和溶剂相互作用是导致有机化合物电子结构发生变化的关键因素，进而使其光学行为发生显著改变。通过实验和理论方法，本研究分析了溶剂化显色效应对偶氮染料甲基橙（MO）的阴离子形式和质子化形式的影响，重点关注其光吸收和非线性光学响应。考虑到质子性和非质子性极性溶剂，在不同极性的溶剂中测量了MO的吸收光谱，评估了质子化程度如何影响这种偶氮染料中的电子跃迁。此外，还进行了多尺度理论计算，以估计溶剂对MO吸收波长的影响。实验数据表明，溶剂极性会导致甲基橙主吸收带变宽和红移，这取决于溶剂是具有质子给予性质还是质子接受性质。此外，还证实了加入HCl会显著改变MO的吸收光谱，特别是在含有羟基的溶剂（如甲醇和水）中。这些结果表明质子化后甲基橙重氮形式的稳定性，这得到了MO在不同溶剂中的阴离子形式和重氮形式的理论模型的支持。使用顺序蒙特卡罗-量子力学（s-MC/QM）方法的PCM-MC/QM版本，MO吸收带最大值的理论模拟与实验结果吻合良好，皮尔逊积矩相关（PPMC）系数达到0.886。关于MO的非线性光学响应，我们的结果表明环境条件会显著影响这种偶氮染料的三阶极化率。具体而言，我们证实溶质-溶剂相互作用可能会增加或抑制甲基橙的非线性光学响应，这取决于溶剂具有质子给予性质还是质子接受性质。
电化学CO还原反应（CORR）生成甲酸盐是高价值CO利用的一条有前景的途径，有助于解决环境问题并实现能量存储。锡（Sn）基催化剂在CORR制甲酸盐中被广泛使用，但晶面的影响尚未见报道。在此，我们揭示了Sn晶面对CORR生成甲酸盐的影响。通过控制电还原速率获得了具有不同晶面偏好的Sn电极。优先暴露（101）晶面的Sn-3电极在较大的分电流密度（j）下对甲酸盐实现了87.8%的法拉第效率（FE），高于具有大量（200）晶面的电极（Sn-1）以及具有（200）和（101）晶面混合物的电极（Sn-2）。在膜电极组件（MEA）中，Sn-3在500 mA cm的大电流密度下获得了88.5%的FE。理论计算和综合实验研究表明，Sn(101)晶面有利于*OCHO的吸附，从而降低反应能垒并增强CORR过程中甲酸盐的生成。这项工作为高效CORR生成甲酸盐的Sn晶面提供了认识。
在这项工作中，基于冠醚取代的钐和铕双酞菁，在平面超分子体系中发现并研究了新型光致可逆分子开关。首次表明，通过紫外光照射和红光，可以控制在空气/水界面处研究化合物的朗缪尔单分子层中建立的氧化还原异构平衡。在这项工作中，利用紫外-可见吸收光谱和X射线光电子能谱通过实验检测到了氧化还原异构化现象。研究发现，单分子层的紫外光照射会引发氧化还原异构化（分子内电子转移）[LnL]→[LLnL]，同时伴随着金属中心的氧化和配体的还原。逆过程[LLnL]→[LnL]在黑暗中自发发生，但可通过Q波段区域的照射来促进。还证明了在固体基质上的朗缪尔-布洛杰特薄膜（LBF）中实现类似开关的可能性。此外，在电极表面的LBF中进行这种光异构化过程中，除了光谱切换外，还记录了稳态电化学电位和表面等离子体共振角的变化。上述发现使得能够宣称发现了一类新型的光致变色化合物，其颜色变化与光致价互变异构有关。
高光谱反射率为估算土壤氧化铁和重金属锌（Zn）含量提供了一条途径。从土壤反射光谱中反演土壤理化性质的方法和过程主要包括光谱预处理 - 特征波长选择 - 机器学习建模。为了找到最优的模型组合，本研究首先对原始土壤光谱应用传统光谱变换（连续统去除，CR；标准正态变量变换，SNV；一阶导数，FD 和二阶导数，SD），然后使用竞争性自适应重加权采样（CARS）和 Boruta 算法选择敏感波段，最后构建四个机器学习模型（偏最小二乘回归，PLSR；支持向量机，SVM；反向传播神经网络，BPNN 和极端梯度提升，XGBoost）。结果表明，光谱变换（CR、SNV、FD 和 SD）可以减少外部环境对土壤光谱的干扰，有效突出光谱曲线中的吸收和反射特征，从而提高特征波段选择的准确性和模型的预测精度。在特征选择方法中，CARS 更适用于土壤氧化铁，而 Boruta 更适用于重金属 Zn。在机器学习方法中，线性和非线性模型都能很好地解释土壤氧化铁与光谱反射率之间的关系，而土壤重金属 Zn 与光谱反射率之间的关系是非线性的。土壤氧化铁的最佳反演模型组合是 FD_CARS_SVM，R = 0.878，RMSE = 4.395，R = 0.849，RMSE = 4.478，RPD = 2.576。重金属锌的最佳反演模型组合是 FD_Boruta_XGBoost，R = 0.999，RMSE = 0.102，R = 0.682，RMSE = 2.697，RPD = 1.772。
将丰富的海水淡化成可用的淡水是缓解淡水资源危机的有效策略。然而，仅依靠钠/氯捕获电极材料效率低下，且残留的高浓度氯/钠会腐蚀电极，损害脱盐性能，因此不能构成真正的脱盐。为了克服这些挑战，通过快速脱水、预碳化和高温退火开发了蔗糖衍生的多孔活性炭（SBC），用于混合电容去离子化（HCDI）海水淡化中的钠和氯捕获电极。通过在SBC上原位聚合MnO制备钠捕获电极（SBC@MnO），通过用钠预插层的MnO涂覆SBC并结合聚吡咯的原位聚合制备氯捕获电极（SBC@NaMnO@PPy）。双电层电容和法拉第赝电容主要控制离子的吸附和存储。功能化的SBC表现出增强的比电容、显著的脱盐容量（57.22 mg g）和极高的脱盐速率（1.06 mg g s）。X射线光电子能谱分析表明，主要吸附机制包括与电极材料的氧化还原反应相关的离子插入和表面吸附。此外，该方法对海水、河水和雨水具有有效的净化能力，从而扩大了HCDI的潜在应用范围。
背景：与非 LGBTQ+ 青年相比，LGBTQ+ 青年经历着更大的少数群体压力、睡眠质量更差且自杀意念（SI）更强。尽管这些生物心理社会因素在个体内部存在很大差异，但很少有研究采用密集纵向研究方法来考察它们的日常关联。 方法：本研究通过招募 13 - 24 岁有过去一年自杀意念和当前抑郁症状的 LGBTQ+ 青年参与一项基于智能手机的生态瞬时评估（EMA）研究来填补这一空白，连续 28 天每天进行三次调查。数据按日汇总。50 名参与者（平均年龄 = 18.52 岁，78.0% 为非西班牙裔白人）共提供了 999 份调查问卷。使用具有不同截距的线性多层次模型，我们测试了睡眠质量或睡眠时间是否介导和/或调节了日常少数群体压力（如歧视、被拒绝）与次日主动自杀意念（想要自杀的欲望）、被动自杀意念（不想活下去的欲望）以及非自杀性自伤意念强度之间的个体内部关联。 结果：中介分析无显著结果；然而，调节分析表明，更好的睡眠质量而非睡眠时间，使得少数群体压力与次日被动自杀意念之间的关联变为负向。 结论：研究结果表明，更好的睡眠质量可能会减轻少数群体压力从一天到下一天的自杀致因影响。旨在减少少数群体压力暴露和提高睡眠质量的公共卫生和临床干预措施，可能有望降低 LGBTQ+ 青年的自杀风险。
识别那些抑郁症状持续到成年期的年轻服务使用者，对于避免他们从儿童和青少年心理健康服务（CAMHS）过渡到成人心理健康服务（AMHS）时可能面临的潜在困难至关重要。由于抑郁症状在严重程度和稳定性方面各不相同，客观地识别那些需要持续支持的人很重要。对来自八个欧洲国家的763名达到CAMHS年龄上限的年轻人的临床队列进行了研究，以确定在24个月的随访期内自我报告的抑郁问题轨迹（ASEBA青少年自我报告和成人自我报告），以及使用生长混合模型确定持续性抑郁和服务使用的相关风险因素。通过自我报告、家长报告和临床医生报告的访谈及问卷来收集关于持续性抑郁和服务使用风险因素的信息。我们确定了抑郁症状的低、下降、上升和高轨迹。高轨迹几乎可以用所有持续性抑郁的风险因素来预测（例如临床医生评定的更高精神病理学、更多自杀倾向、共病以及成为欺凌受害者），这些年轻人很可能会过渡到AMHS或在以后需要专科心理健康护理。更重要的是，那些抑郁症状上升到与持续性高水平抑郁症状组相似水平的年轻人（上升轨迹），基于风险因素无法与其他年轻人正确区分，而他们所需的持续治疗（无论是在AMHS还是CAMHS）与护理结束的可能性相同。
具有定制共轭结构的氧化还原活性有机化合物，因其独特的离子（脱）嵌入机制，在氧化还原过程中可避免晶格畸变，已成为水系电池中关键的电极材料。尽管具有潜力，但有机材料仍受到一些限制，包括活性位点密度不足以及在电化学循环过程中由于电解质溶解导致的结构降解。为了解决这些限制，我们开发了一种创新的电子离域有机分子，命名为PTAQ，它包含一个具有广泛电子离域和减小的带隙的π共轭咪唑连接框架，这有利于电子转移。此外，添加了一个新的氧化还原活性基团（CN），并增加了CO的含量，从而提高了离子嵌入能力，这已通过原位分析和理论计算得到验证。作为水系铵离子电池（AAIBs）的电极，PTAQ在1 A g下表现出220.9 mAh g的高比容量，工作电压范围宽（-0.9 - 1.0 V），在5 A g下循环10000次后容量保持率为98.8%。此外，构建了全有机PTAQ//聚酰亚胺全电池，在1 A g下200次循环中比容量为65.6 mAh g，容量保持率高达94.2%，令人印象深刻。这项工作增进了对有机材料中NH存储机制的理解，同时建立了用于在水系铵离子电池（AAIBs）中定制高性能有机电极的分子工程策略。这为具有更高能量密度的可持续储能系统带来了技术创新。
重组腺相关病毒（rAAVs）因其安全性和稳定转导性而成为关键的基因治疗载体，然而，衣壳翻译后修饰（PTMs）对于效力、免疫原性和生产一致性至关重要，在不同生产平台上对其全面表征仍然有限。本研究采用微流液相色谱-串联质谱（LC-MS/MS）结合电子激活解离（EAD）来分析通过哺乳动物（HEK293）和昆虫（Sf9）细胞生产的临床相关rAAV5和rAAV9血清型中的PTMs，并在匹配的纯度和衣壳热稳定性条件下对载体效力和感染性进行平行细胞水平评估，以分离PTM特异性效应。完整质量分析揭示了两个平台上VP1/VP3中保守的N端乙酰化，而PTM谱分析确定了六种不同的修饰类型，包括脱酰胺、氧化和磷酸化，Sf9衍生的载体比HEK293生产的对应物表现出多14%的PTMs。尽管纯度和热稳定性相当，但HEK293衍生的载体表现出更高的体外效力（eGFP表达高1.9倍）和更低的物理感染性颗粒比率（P:I，降低1.8-3.2倍），将PTM模式与增强的感染性联系起来。EAD片段化将异天冬氨酸（IsoAsp）的形成映射到特定的天冬酰胺残基，暗示脱酰胺驱动的不稳定性，而对四个Sf9生产的rAAV9批次的分析显示PTM位点计数的批次间变异性≤5%。初步数据确定低变异性PTM位点（如N57、N452；变异系数，CV≤15%）和IsoAsp水平（CV≤10%）作为批次一致性监测的潜在稳定性标志物，尽管它们作为关键质量属性的确切效用需要进一步验证。这些发现建立了在受控生物物理参数下血清型和平台特异性PTM图谱，为优化生产系统和在基因治疗中建立PTM驱动的质量控制提供了可操作的见解。
利用空位工程与结构调制工程相结合的方法设计多孔纳米片是实现高能量密度超级电容器的有效途径。然而，空位对电子结构、载流子密度和电化学活性的影响尚未得到充分探索和阐明。在此，我们以ZIF-L为前驱体，制备了富含硒空位的三角锥形（Ni,Co）Se₂纳米片。该方法采用了ZIF-L转化技术。多孔纳米片已被证明有助于电解质离子传输，即使在较高电流下也能确保高效的氧化还原过程。BET分析表明，硒空位的存在导致比表面积增加，从而促进活性位点的暴露。此外，密度泛函理论计算、紫外可见光谱和莫特-肖特基图表明，硒空位使（Ni,Co）Se₂的带隙变窄并提高了载流子密度。此外，态密度结果表明空位的存在有助于提高材料的导电性。结果，V-（Ni,Co）Se在1 A g时具有1011C g的超高比容量，即使在10 A g时容量衰减也仅为25.8%。特别是，使用活性炭和V-（Ni,Co）Se组装的混合超级电容器在750 W kg的功率密度下具有优异的能量密度（68.13 Wh kg）。这项工作为基于ZIF转化获得混合超级电容器电池基材料开辟了一条新途径。
电解质添加剂在提高锌离子（Zn）电池（ZIBs）的性能和延长其使用寿命方面起着关键作用。然而，设计能够自主调节电解质结构并实现对锌（Zn）阳极动态保护的智能添加剂仍然是一个巨大的挑战。在本研究中，合成了一种新型的智能氟化和氮掺杂碳化聚合物点（FNCPDs）作为ZIBs的多功能添加剂。FNCPDs通过配位和氢键与Zn和水分子相互作用，从而有效地改变Zn溶剂化结构并抑制水的活性。特别是，共沉积的FNCPDs形成了一个动态保护层，减轻了水诱导的副反应，并在Zn电镀过程中诱导Zn沿（002）平面电镀。值得注意的是，FNCPDs在剥离过程中可以从Zn阳极上脱离，继续调节溶剂化Zn并限制水的活性。此外，FNCPDs在循环过程中促进了薄固体电解质界面（SEI）的形成并抑制枝晶生长。具有FNCPDs电解质的Zn||MnO全电池在1200次循环后保持164.12 mAh g的高放电容量，容量保持率约为85.65%。该策略突出了环境友好、低成本的碳点在储能领域应用的巨大潜力。
用于全固态锂金属电池（ASSLMBs）的聚环氧乙烷（PEO）基电解质，由于界面化学性质差和锂传输缓慢，在高电流密度下，锂/电解质界面处会迅速出现枝晶生长问题。在此，我们将具有氢键网络的阳离子共价有机框架（HC-COF）整合到PEO基质中，形成复合电解质（HC-COF@PEO）。这种阳离子COF具有胍基单元，通过氢键（H键）固定阴离子，从而减弱锂溶剂化作用并加速锂离子传输动力学。其C对称的π共轭结构确保了稳定性、有序堆积和增强的机械强度。HC-COF通过室温下一步简便的亚胺缩合反应合成，在室温下将锂电导率提高到6.15×10⁻⁵ S cm⁻¹，并在对称电池中在450小时内实现低至90 mV的过电位下均匀的锂电镀/剥离。基于磷酸铁锂的ASSLMBs具有出色的循环稳定性（1C下1000次循环）和优异的倍率性能。这项工作展示了一种使用阳离子COF增强PEO基电解质的直接、有效方法，为实用的ASSLMBs铺平道路。
在异质结中构建内建电场（BIEF）是一种有效的策略，可通过最小化电荷载流子复合并改善传输动力学来提高太阳能驱动的氢气（H）产量。在此，通过简单的共沉淀方法将p型三元硫化物CuGaS（CGS）和n型g-CN纳米片（CN）集成，以构建用于光催化析氢反应（HER）的p-n异质结。原位X射线光电子能谱（原位XPS）、原位电子顺磁共振（EPR）和密度泛函理论（DFT）计算表明，CGS和CN之间费米能级和载流子浓度的差异导致电荷按照S型机制迁移，这与本征p-n结场很好地吻合。增强的BIEF效应增强了界面能带弯曲，驱动了有效的电荷分离，并促进了定向电荷转移。结果，优化后的20CN/CGS光催化剂实现了563±5 μmol g的高析氢速率，约为CGS的3.3倍。此外，20CN/CGS具有光热性能，在35℃下析氢速率进一步提高到732±6 μmol g，实现了11±2%的光热转换效率（PCE）。这表明其具有利用太阳光谱中的热能的潜力。这项工作为设计受S型电荷转移控制的高性能p-n异质结以促进太阳能转换提供了一种有前景的策略。
红色荧光碳点（RCDs）因其优异的光学性能和良好的生物相容性，在照明和生物成像领域受到了广泛关注。然而，现有的合成策略通常涉及复杂的过程，并且依赖于昂贵、有毒的多环芳烃，这从根本上限制了它们的产量和适用性。在本研究中，以柠檬酸和尿素为前驱体，硼酸为催化剂，通过一步溶剂热法合成了量子产率高达45%的RCDs。硼酸的引入使碳点的荧光发射波长从468nm红移至651nm。从粗产物中提取的高纯度RCDs的产率从1%提高到55.4%，并且可以通过离心轻松分离。这些RCDs显著提高了白光发光二极管（LEDs）的显色性能，并在细胞成像应用中表现出令人满意的生物相容性。值得注意的是，在以其他前驱体合成RCDs的过程中也观察到了硼酸的催化活性，导致荧光发射波长发生不同程度的红移。本研究为RCDs的环境可持续、经济高效且可扩展的合成奠定了基础。
传统的评估奶酪营养成分的方法通常 labor-intensive、具有破坏性且对环境造成负担。本研究探索了非破坏性光谱成像技术，也称为高光谱成像（HSI），并结合化学计量学和机器学习（ML）来预测73个奶酪样品中的脂肪和蛋白质含量。通过采用广泛的方法，我们将多种奶酪品种整合到一个单一模型中，旨在提高预测准确性。我们评估了多种预处理方法、特征选择方法和模型类型，以确定它们的预测性能。将包括偏最小二乘法（PLS）及其变体在内的化学计量学方法与多层感知器（MLP）等ML模型进行了比较，同时还比较了CovSel和IPW-PLS等变量选择技术。对于蛋白质预测，表现最佳的化学计量学模型使用扩展乘法散射校正（EMSC）（次数 = 6）预处理，在不进行变量选择的情况下，预测相关系数（R_pred）为0.96，预测均方误差（MSEP）为2.61，预测标准误差（SEP）为1.61。同样属于化学计量学类别的PLS中的无信息变量消除（UVE-PLS）模型进一步提高了准确性，R_pred为0.98，但需要80个选定变量。对于脂肪预测，具有15个选定变量的迭代预测器加权PLS（IPW-PLS）化学计量学模型实现了最高的R_pred（0.94）和均方根预测误差（RMSEP）（2.15）。ML模型，如MLP，表现相当，最佳的MLP模型蛋白质的R_pred为0.94，脂肪的R_pred为0.97，但没有可解释的变量选择优势。这突出了化学计量学在提供关于脂肪和蛋白质预测重要波长的实际见解方面的优势。
空间电荷转移（TSCT）机制已成为构建杂化局域和电荷转移（HLCT）发光体的关键策略。我们对以苯并呋喃（BDF）为电子受体、咔唑为桥连供体（咔唑、吩恶嗪和二氢吩恶嗪，Cz/PXZ/DHPZ）的U形分子进行了系统研究，这些分子分别命名为BDF-Cz-Cz、BDF-Cz-PXZ、BDF-Cz-DHPZ、BDFCN-Cz-Cz、BDFCN-Cz-PXZ和BDFCN-Cz-DHPZ。基于密度泛函理论（DFT）和含时DFT（TD-DFT）对这些分子的光物理性质进行了系统分析。通过调节供体-受体强度，可以改变供体和受体之间通过空间与通过化学键的电荷转移（CT）比例，从而实现通过化学键的电荷转移（TBCT）和TSCT之间的切换。强供体和受体具有显著的驱动力，对分子内弱相互作用的分析表明BDFCN-Cz-DHPZ具有TSCT特性。值得注意的是，基于PXZ和基于DHPZ的分子表现出从三重激发态（T，n≥2）到单重激发态（S）的高位反向系间窜越（hRISC）过程，具有快速的反向系间窜越速率（k）值（约为10至10 s）和高荧光辐射速率（k）值（约为10 s）。因此，U形分子是高效HLCT分子的有前途的候选者。这种创新的设计策略为调节和优化TBCT-HLCT和TSCT-HLCT发光体的性能提供了新的思路和途径。
为了满足对高安全性锂离子电池的需求，本研究开发了一种具有珊瑚礁型分级通道结构的新型聚偏氟乙烯-六氟丙烯/双三氟甲烷磺酰亚胺锂/磷酸钛铝锂/二氧化锆（PHLZ）复合固体电解质。该电解质通过双填充协同策略整合了NASICON快离子导体Li₁.₃Al₀.₃Ti₁.₇(PO₄)₃（LATP）骨架和多功能诱导剂ZrO₂的优势。LATP大颗粒构建了连续的三维锂离子快速传输主通道，并通过表面路易斯酸位点促进双三氟甲烷磺酰亚胺锂（LiTFSI）解离。ZrO₂纳米颗粒有效地钝化LATP表面以抑制还原并改善其分散性，并通过表面羟基与聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）的-CF₂-基团形成氢键，触发聚合物非晶区中快离子通道的活化并抑制结晶。具有优化比例（LATP:ZrO₂ = 2:1）的PHLZ-2电解质表现出优异的综合性能，在60°C时离子电导率高达1.76×10⁻³ S cm⁻¹，锂离子迁移数高达0.76，宽电化学窗口（相对于Li/Li>4.74 V），热稳定性和阻燃性显著提高（3 s自熄），以及优异的锂沉积/剥离稳定性。当应用于Fe₃O₄/磷掺杂氧化石墨烯（FPG）负极体系时，FPG//PHLZ-2//Li半电池表现出高倍率性能（3 A/g时为1101.65 mAh g⁻¹）和长循环寿命（1.10 mA cm⁻²下300次循环后为1225.19 mAh g⁻¹）；组装的FPG//PHLZ-2//LFP全电池也表现出高容量和优异的循环稳定性。本研究为设计高性能和安全的复合固体电解质提供了新思路。
背景：自杀是青少年死亡的主要原因，重度情绪障碍会大大增加自杀风险。很少有基于人群的研究调查过双相情感障碍（BD）和重度抑郁症（MDD）青少年自杀行为的不同及重叠的临床相关因素。了解这些相关因素可能有助于制定有针对性的预防和干预策略。本研究旨在调查全国具有代表性的有和没有情绪障碍的青少年样本中自杀念头和行为（STB）的临床相关因素。 方法：研究分析了全国共病调查青少年补充版（NCS - A；2001 - 2004年）的数据，以比较BD、MDD青少年与无情绪障碍青少年之间自杀意念/计划及自杀未遂的患病率和临床相关因素。对年龄在13 - 18岁的参与者使用综合国际诊断访谈的修改版进行访谈，以确诊BD（n = 295）、MDD（n = 1112）或无情绪障碍的对照组（n = 8716）。 结果：BD青少年（14.9%）和MDD青少年（17.2%）的终身自杀未遂患病率高于对照组（1.4%）。同样，BD青少年（20.4%）和MDD青少年（22.8%）的自杀计划/意念比对照组（6.5%）更普遍。在MDD和BD组中，STB均与抑郁发作持续时间延长、使用抗抑郁药、接受心理健康治疗以及身体/性虐待经历有关。 结论：STB与多种共同的临床相关因素以及特定诊断相关因素有关。这些发现凸显了抑郁负担和与奖励相关行为（吸烟、物质使用障碍、饮食失调）作为风险指标的重要性，这可为制定有针对性的预防和治疗策略提供指导。
水系锌离子电容器（ZICs）作为锂离子电池安全且经济高效的替代品，已备受关注。然而，传统的碳阴极存在锌吸附容量有限和电荷传输缓慢的问题，严重限制了它们的能量和功率性能。在此，我们提出了一种可扩展且经济高效的策略，来制备具有可调石墨域、分级孔隙率和丰富活性位点的三维（3D）多孔磷掺杂碳（TPMC）。定制的微观结构具有扩大的层间距、相互连接的中孔和局部有序的石墨区域，这些共同促进了锌的高效扩散和快速电子传输。此外，磷掺杂和二氧化硅模板引入了表面和边缘缺陷，进一步增强了电化学活性。结果，优化后的TPMC电极具有257 mAh g的高比容量、在功率密度为69.6 W kg时244.1 Wh kg的能量密度，以及出色的循环稳定性，在100,000次循环后保留率为94.9%。动力学分析和非原位表征均证实，石墨域调制显著加速了界面电荷转移并增强了赝电容行为，从而促进了锌的吸附/脱附。此外，准固态ZICs表现出高容量、在50,000次循环中95%保留率的出色循环稳定性以及优异的机械柔韧性。这项工作为碳材料的微观结构设计提供了新的见解，并为开发先进的水系锌离子储能系统提供了一种有前景的策略。
锰基氧化物阴极材料因其高能量密度和工作电压，在水系锌离子电池（AZIBs）中受到了广泛关注，但其实际应用受到锰溶解导致的结构不稳定性以及电导率差引起的动力学迟缓的限制。在此，通过使用成本效益高的酒石酸锰作为前驱体，采用NaCl相动态调控策略，设计并制备了一种具有分级多孔结构的菜花状MnO/碳复合材料（NMOC）。动态NaCl模板不仅引导MnO纳米颗粒自组装成三维互连的多孔框架，还促进了超薄（约2纳米）碳涂层的原位形成。作为AZIBs的高性能阴极材料，NMOC这种独特的结构配置建立了丰富的Zn/H扩散途径，暴露了高密度的活性位点，并显著增强了反应动力学。同时，强化的Mn-O-C界面耦合和碳限制效应共同抑制了锰的溶解，减轻了体积变化，并促进了电荷转移动力学。结果，NMOC阴极在0.2 A g时具有561 mAh g的优异容量，在2 A g下循环2000次后仍保留190 mAh g，在4 A g下循环2500次后容量保持率接近100%（127 mAh g），表现出超稳定的循环性能。此外，构建的柔性电池表现出优异的机械和电化学性能。这项工作为下一代储能系统中锰基氧化物的界面调控和动力学优化提供了新的见解。
目的：在65岁及以上女性中研究：[1]退伍军人身份与精神疾病（包括物质使用和心理健康障碍）的患病率和发病率差异；[2]个人及邻里社会经济地位（SES）与退伍军人身份相关的精神疾病之间的关系。 方法：来自女性健康倡议（WHI）（1993 - 1998年入组时年龄≥65岁的符合研究条件的42,031名女性，其中包括1512名退伍军人）通过WHI - 医疗保险关联数据库进行了约15年的随访评估。分别构建了与精神疾病患病率和发病率相关特征的多变量逻辑回归模型和Cox回归模型。 结果：精神疾病影响了很大比例的65岁及以上女性，情绪和焦虑障碍是主要的疾病类型。精神疾病的总体患病率和发病率分别为37.3%和每1000人年25.5例。在调整模型中，精神疾病的发生率不因退伍军人身份而异。此外，较低的教育程度、家庭收入和邻里SES仅在非退伍军人女性中与较高的精神疾病发生率相关，而管理/专业职业与无论退伍军人身份的女性中较低的精神疾病发生率相关。然而，退伍军人身份与SES指标在精神疾病方面的相互作用无统计学意义。 结论：老年退伍军人女性和非退伍军人女性在个人层面和邻里层面SES导致的精神疾病差异可能不同，需要深入调查。
开发具有协同抗菌策略的先进伤口敷料对于应对抗生素耐药性感染和促进组织再生至关重要。本研究提出了一种近红外（NIR）响应性双网络水凝胶（Gel@HS），它结合了光热疗法（PTT）和一氧化氮（NO）气体疗法来治疗耐甲氧西林金黄色葡萄球菌（MRSA）感染的伤口。该水凝胶以丙烯酰胺作为主要网络，以壳聚糖（一种碳水化合物聚合物）作为次要网络进行设计，利用壳聚糖的天然组织粘附和抗菌特性。掺入中空硫化铜纳米颗粒（HCuS）和硝普钠（SNP），以实现光热转换并在近红外照射下控制NO释放。该水凝胶表现出卓越的机械稳定性、粘附性和靶向抗菌活性，通过PTT诱导的膜破坏和NO介导的蛋白质失活促进细菌根除。体外实验证实了其广谱抗菌功效（>99%消除MRSA）以及通过巨噬细胞调节产生的抗炎作用。使用MRSA感染的小鼠伤口模型进行的体内测试显示愈合加速（9天内伤口闭合93%）、细菌载量降低以及炎症细胞因子水平降低。这项研究突出了基于碳水化合物聚合物的水凝胶作为多功能平台通过物理化学协同作用对抗耐药性感染和促进伤口愈合的潜力。
慢性伤口由于愈合时间长且易受感染和炎症影响，是一项重大的临床挑战。鉴于微小RNA在愈合过程的三个阶段（炎症、增殖和组织重塑）中发挥调节作用，分子诊断学的最新进展已将其确定为实时监测伤口状况的有前景的生物标志物。本综述探讨了微小RNA作为慢性伤口管理诊断工具的潜力，特别关注适用于即时检测（POC）的分析策略，如基于纸的侧向流动分析或电化学技术。我们严格评估了当前技术在分散式医疗环境中的灵敏度、特异性、集成性和可用性方面的优点和局限性。
糠醛（FF）电化学氧化制糠酸（FFA）为将生物质衍生的平台分子升级为高价值化学品提供了一条可持续途径。在本研究中，采用密度泛函理论（DFT）计算来研究基于Pt的金属间合金（XPt，X = 3d过渡金属）对糠醛氧化的活性、选择性和机理特征。在所研究的合金中，ZnPt表现出最优异的性能，与纯Pt（0.84 eV）相比，其决定电位步骤（羟基吸附）的自由能变化显著更低（0.33 eV）。电子结构分析表明，Zn掺杂导致d带中心下移，功函数降低，并增强了向吸附糠醛的电荷转移，从而促进脱氢及后续转化步骤。此外，ZnPt抑制了诸如深度氧化、非选择性脱氢途径和析氧等竞争反应，确保了对糠酸的高选择性。此外，ZnPt在阴极析氢方面也表现出高活性，表明其作为一种双功能催化剂，用于将阳极糠醛氧化与阴极析氢耦合的潜力。这些见解突出了ZnPt作为一种用于集成电化学生物质增值的有前景且具有成本效益的催化剂。
磷酸锂铝钛（LiAlTi(PO)，记为LATP）作为一种极具潜力的固体电解质，因其成本效益和空气稳定性而备受关注。然而，其低密度和高离子电阻等问题严重限制了它在固态锂金属电池（LMBs）中的实际应用。在这项工作中，我们采用锑（Sb）元素掺杂方法合成了一系列LATP（LiAlTiSbPO，x = 0, 0.02, 0.03, 0.04, 0.05，记为LATPSx）作为LMBs的固体电解质。经过优化，LATPS0.04表现出更高的相对密度（98.83%）和更高的离子电导率，为6.23×10 S·cm，高于纯LATP（96.23%和1.22×10 S·cm）。受益于高密度和低离子电阻，Li|LATPS0.04|Li电池在0.2 mA·cm下可稳定循环超过1700小时。此外，Li|LATPS0.04|LiFePO全电池在0.1C下的初始放电比容量为153.78 mAh·g。即使在1C下，它仍显示出121.84 mAh·g的可逆比容量，在300次循环后的容量保持率为95.50%。这项工作突出了Sb掺杂LATP固体电解质在设计LMBs的容量保持和电化学稳定性方面的显著优势。
表面增强拉曼散射（SERS）是一种无损光谱分析技术，以其在检测痕量分子方面的高灵敏度和特异性而闻名。本文报道了一种基于新型MoS/MoO异质结构的用于高灵敏度分子检测的非金属SERS基底。实验上，通过在氧等离子体环境（O）中将MoS纳米球部分氧化为MoO来制备MoS/MoO异质结。结果表明，通过精确控制氧化时间可以调节MoS/MoO异质结的电子结构和表面性质，从而优化SERS性能。以罗丹明6G（R6G）分子作为拉曼报告分子对该基底的SERS性能进行了评估。结果表明，在设定氧化时间为300 s的最佳SERS基底上，可实现低至10 M的定量限和8.54×10（R6G@10 M）的增强因子（EF）。最终，将最佳SERS基底用于检测亮蓝色染料。结果表明，最低可检测浓度低至10 M，满足食品安全评估的要求。
Zotero 插件