将苄基C(sp)-H键选择性氧化为醛/酮在增值化学品的生产中至关重要，但在温和条件下以高生产率进行仍具有挑战性。半导体光催化通过利用太阳能和氧气提供了一种可持续的替代方案，然而由于快速的电荷复合和不足的表面反应性，催化剂面临局限性。在此，我们通过将MoO纳米带整合到BAPbBr纳米板中形成嵌入式结构，开发了一种新型的BAPbBr/MoO S型异质结。该设计形成了紧密且大的界面接触，并在界面处建立了内建电场（BEF），提供了足够的电荷转移通道来引导电荷分离，同时保留强大的氧化还原电位。重要的是，MoO增强了甲苯吸附，使反应物在催化剂表面富集并加速了质量/电荷转移。最佳的BAPbBr/MoO异质结对苯甲醛和苯甲醇生产分别实现了5560 μmol g⁻¹ h⁻¹和880 μmol g⁻¹ h⁻¹，分别比纯BAPbBr高2.5倍。本研究强调了S型异质结工程作为一种通过协同电荷动力学和表面反应性来提高光催化性能的策略性方法，为化学合成中选择性C-H键官能化提供了一条绿色途径。
大量含油废水的排放以及频繁发生的石油泄漏对人类构成了严重威胁。因此，开发功能性材料及相关方法以实现高效的油/水分离具有重要意义。在此，首次在室温下设计并成功合成了一种带有功能性烷氧基侧链的新型超疏水共价有机框架材料（命名为SCOF），并将其应用于油/水分离。通过将SCOF负载到织物上，制备的超疏水织物@SCOF膜能够有效分离不同的油/水混合物，分离效率高于99%。值得注意的是，在分离不互溶的CHCl/水混合物时，最大油通量为63129 L m⁻² h⁻¹，分离效率达到99.8%。据我们所知，这是在织物基底上制备的用于仅在重力作用下分离不互溶油/水混合物的超疏水COF基膜的最高油通量。通过将SCOF负载到多孔三聚氰胺海绵上，制备的海绵@SCOF能够吸附不同的油，对CCl₄的吸附容量可达151 g/g。这项工作为新型功能性COFs的设计与合成提供了思路，拓宽了COF基超疏水复合材料在油/水分离中的应用，对含油废水处理和环境修复具有重要意义。
基于TiO的电子传输层（ETLs）已被广泛应用于平面钙钛矿太阳能电池（PSCs）中，但受限于其较低的本征电子迁移率和不足的光稳定性。本工作展示了一种通过将激光衍生的La掺杂BaSnO（LBSO）纳米晶体嵌入TiO ETLs中来同步调控基于TiO的PSCs中电荷传输和光稳定性的有效策略。LBSO纳米晶体促进了金红石相TiO的形成，而金红石相TiO对光催化无活性。因此，有利于提高PSCs的光稳定性。此外，高电导率LBSO纳米晶体的嵌入使TiO ETLs的电子迁移率提高了两个数量级，加速了PSCs的TiO-钙钛矿异质界面处光生载流子的提取。更重要的是，由此产生的TiO-LBSO混合ETLs促进了顶部钙钛矿薄膜的生长，导致晶粒尺寸增大且缺陷态减少。因此，采用这种ETLs的PSCs的功率转换效率（PCE）从原始的23.86%提高到了25.90%，且运行稳定性显著增强。在100 mW/cm²的N₂气氛中持续光照1150小时后，器件仍保留超过80%的初始PCE。这些结果表明，在TiO ETLs中嵌入LBSO纳米晶体是一种能够同时解决PSCs稳定性和效率问题的有效方法。
核纤层蛋白是V型中间丝蛋白，用于维持哺乳动物细胞核的机械稳定性。它们还参与细胞内的各种信号活动。尽管核纤层蛋白的可成药性较差，但我们最近发现了取代的吡咯并喹唑啉LBL1，它是首个直接靶向核纤层蛋白的小分子。基于LBL1，设计了一种可点击的光亲和探针LBL1-PCF，用于鉴定天然细胞中的核纤层蛋白相互作用分子。在这项工作中，我们设计并合成了一系列可点击的光亲和探针，以评估核纤层蛋白标记的构效关系。在吡咯并喹唑啉核心的N-7位连接一个叠氮丙基，耐受性良好，且不影响标记的半数有效浓度（EC）。在N-1位进行取代显著降低了其对核纤层蛋白的标记效率。另一方面，将叠氮丙基转移到吡咯并喹唑啉核心N-3位的苯甲酰胺上，则消除了其对核纤层蛋白的标记能力。我们的结果表明，在吡咯并喹唑啉核心上合理放置可点击基团对于靶点鉴定研究至关重要。
假设：量化临界胶束浓度（CMC）并理解其与固有分子结构和环境条件之间的关系仍然是一项巨大挑战，原因如下：1）模型需要反映详细的分子结构和特定化学相互作用；2）需要精确处理长程静电相互作用，以便对离子型表面活性剂进行建模并捕捉它们对各种盐效应的响应。我们建议通过开发一种适用于非离子型和离子型表面活性剂的自洽场理论（SCFT）来解决这些挑战。我们对一个子体积中单个胶束的结构和自由能进行计算，然后将此信息纳入稀溶液热力学中，以研究CMC、胶束结构和胶束化的动力学途径。长程静电相互作用与短程范德华相互作用解耦，并在我们的理论中进行明确处理。这使我们能够研究各种盐效应，如抗衡离子结合、盐浓度依赖性和特定离子效应。 理论计算：我们将该理论应用于三种常用的表面活性剂：烷基聚（氧乙烯）醚（CE）、十二烷基硫酸钠（SDS）和聚（氧乙烯）十二烷基硫酸钠（SLES）。我们研究了胶束结构和CMC对表面活性剂固有结构以及外部盐效应（如盐浓度和特定离子效应）的依赖性。我们将我们理论预测的CMC与文献中报道的实验测量值进行比较。 研究结果：对于烷基聚（氧乙烯）醚（CE）表面活性剂，随着组成参数m和n的调整，我们预测CMC的范围为10⁻⁶至10⁻²M。对于离子型十二烷基硫酸钠（SDS）表面活性剂，我们表明随着盐浓度的增加CMC降低，并捕捉到了特定阳离子效应和特定阴离子效应。此外，对于聚（氧乙烯）十二烷基硫酸钠（SLES）表面活性剂，我们发现CMC和胶束尺寸对氧乙烯基团数量均呈现非单调依赖性。我们对CMC的理论预测与文献中报道的所有三种类型表面活性剂的实验数据在数量上一致，证明了我们理论的有效性和通用性。
了解热应力下动态晶格坍塌途径对于设计稳定的钙钛矿和提高钙钛矿太阳能电池（PSC）的功率转换效率（PCE）至关重要。然而，缺乏动态分子水平表征技术限制了对所涉及降解途径的全面理解。在本研究中，我们使用温度依赖拉曼光谱（25 - 375°C）结合多模态表征来研究混合卤化物钙钛矿中A位阳离子依赖性降解途径，特别是FACsPbI（FACs）和FAMAPbI（FAMA）。我们以分子水平精度确定了热分解动力学的三个不同阶段：（1）晶界预坍塌（25 - 175°C），（2）卤化物偏析和PbI框架动力学（200 - 325°C），包括PbI缺陷域、PbI形成和PbI降解，以及（3）最终晶格解体（350 - 375°C）。FACs优先与非晶态β - PbO一起稳定CsPbI₃纳米棒，而FAMA仅生成结晶β - PbO且无中间相。从机制上讲，Cs充当晶格“支架”，促进动态Pb - I - Cs配位重构，并将钙钛矿的降解延迟超过25°C。相比之下，MA通过甲铵挥发诱导突然的结构坍塌，形成空位传播的解体通道。通过将拉曼指纹（例如，139 cm处的β - PbO）与XRD/PL衰减动力学相关联，我们建立了A位阳离子选择的预测框架。本研究不仅在分子水平上揭示了A位阳离子调节晶格锚固和动态配位重构的机制，还澄清了先前模糊的拉曼谱带归属。这些发现突出了拉曼光谱作为阐明降解机制和指导热稳定钙钛矿设计的动态路线图的潜力。
在本研究中，成功合成了一种与精氨酸-甘氨酸-天冬氨酸（RGD）肽共轭的新型多功能铈掺杂碳点（CDs）系统（RGD-Ce/CDs），以增强肿瘤靶向能力。结构表征显示其粒径均匀、超小（约4.75纳米）且分散性优异。RGD-Ce/CDs在近红外区域（NIR-I和NIR-II）均表现出强烈吸收，在808纳米处实现了31.8%的高光热转换效率（PCE），在1060纳米处为20.6%。此外，铈掺杂显著促进了近红外辐射下活性氧（ROS）的产生，利用了铈的上转换效应。这些特性使RGD-Ce/CDs在光热疗法（PTT）和光动力疗法（PDT）联合应用方面极具潜力。值得注意的是，RGD-Ce/CDs表现出优异的生物相容性、低细胞毒性和显著的光热稳定性。对荷瘤小鼠的体内实验表明，RGD-Ce/CDs在808纳米和1060纳米激光照射下均能显著抑制肿瘤生长，治疗组实现了近乎完全的肿瘤消融。重要的是，RGD肽共轭实现了肿瘤的选择性靶向，在增强治疗效果的同时，将对健康组织的脱靶效应降至最低。这种简便的合成策略为开发多功能、肿瘤靶向光治疗剂提供了一个有前景的平台，该光治疗剂将PTT和PDT协同整合用于癌症治疗。
白术是一种传统中药，因其具有抗炎、抗肿瘤和胃肠调节等药理特性而在临床实践中被广泛应用。然而，中药提取物成分复杂，导致对不同来源白术提取物（AMRE）成分变化对胃肠代谢过程影响的研究较少。本研究开发了一种综合的体外和体内化合物分析策略，利用超高效液相色谱四极杆-轨道阱串联质谱（UHPLC-Q-Orbitrap-MS/MS）和人体肠道微生物生态系统模拟器（SHIME）来研究不同来源AMRE化学成分变化引起的代谢改变。共发现117种化学成分，主要分为萜类、有机酸、生物碱、香豆素和苯丙素类。鉴定出51种原型成分和79种代谢产物。代谢过程主要发生在萜类化合物中，反应类型包括羟基化、氧化、氢化、甲基化、葡萄糖醛酸化和磺化。动态变化分析表明，大多数原型成分在结肠中显著减少，而代谢产物在小肠和结肠中均显著富集。差异分析表明，AMRE3含有的萜类化合物数量最多，AMRE1化学成分的平均含量最高，AMRE2最低。这些差异在原型成分和代谢行为中均一致观察到，从而证实了代谢产物分布与化学成分之间的强相关性。本研究首次阐明了不同来源AMRE化学成分的变化及其在人体胃肠道中引发的代谢特征和差异，为进一步阐明其药理作用和临床应用的物质基础提供了可行的策略。
二氧化硅气凝胶纤维被广泛认为是最轻的固体材料之一，具有卓越的隔热性能。然而，在制造过程中同时实现高弹性和可纺性仍然是一项重大挑战。一种可扩展且高效的涡旋辅助多阶段纺丝策略已被用于制造二氧化硅纳米纤维气凝胶纤维@聚硅氧烷/芳纶气凝胶纤维（SiNAFs@PSO/芳纶）。这些纤维的特点是具有分级结构，由交织的SiO₂纳米线气凝胶网络作为核心和坚固的PSO/芳纶复合外壳组成。SiNAFs@PSO/芳纶表现出超低密度（<0.15 g/cm）、出色的机械弹性（拉伸强度>4 MPa）以及0.033 W/m·K的超低热导率，优于传统隔热材料。在从-196°C到500°C的极端温度范围内，机械完整性保持稳定，确保在恶劣环境中的耐久性。卓越的可编织性使得能够制造具有可调几何构型的高度适应性强的三维可折叠纺织品。在暴露于高温时，会发生原位转变为SiOC陶瓷复合材料，显著提高热震抗性和机械稳定性。这些气凝胶织物的柔韧性和几何适应性使SiNAFs@PSO/芳纶非常适合需要各种形状构型以及高温隔热的应用。
本研究探讨了不同化学取代基如何影响特殊噻唑 - 偶氮聚合物薄膜的非线性光学（NLO）行为。使用著名的Maker条纹技术，我们深入研究了它们的二次谐波和三次谐波产生能力（分别为SHG和THG），揭示了诸如二阶和三阶极化率等关键NLO参数。研究结果表明，这些噻唑 - 偶氮聚合物表现出令人印象深刻的NLO响应，使其成为由NLO现象驱动的先进光电子应用的有力候选材料。这些材料具有显著的NLO增强特性，对未来的光学器件具有重要意义。为了研究标题结构的微观二阶和三阶NLO现象，我们使用密度泛函理论（DFT）计算了电偶极矩（μ）、静态和动态偶极极化率（α）、二阶（β）和三阶（γ）超极化率。我们通过含时Hartree - Fock（TDHF）技术计算了频率相关的二阶（χ）和三阶（χ）极化率。还计算了所研究薄膜的单光子吸收（OPA）特性，并给出了理论和实验紫外 - 可见光谱。此外，比较了分析和模拟的OPA光谱、（χ）和（χ）极化率的结果，以突出它们的兼容性。所研究的材料表现出显著的二次和三次超极化率以及非零值的极化率，展示了可观的二阶和三阶光学非线性。为了加深对分子轨道（MO）结构的理解，我们从DFT解释了最高占据分子轨道（HOMOs）、最低未占据分子轨道（LUMOs）以及HOMO - LUMO能隙。
木糖是四种戊醛糖之一（分子式为C₅H₁₀O₅），从分子结构角度来看，它包含两种绝对构型：D-木糖和L-木糖，二者分子为手性对映体。其中，D-木糖是第二丰富的常见碳水化合物，而L-木糖是一种稀有单糖。据我们所知，本研究首次报道了利用高精度原子振动中红外（中红外4000 - 400 cm⁻¹）光谱和拉曼（4000 - 50 cm⁻¹）光谱，对高纯度固体粉末D/L-木糖对映体的四个方面光谱（红外光谱之间、拉曼光谱之间、红外与拉曼光谱之间以及与最近发表的关于α-L-木糖的理论和实验结果之间）进行的对比研究，旨在探索这些传统光谱方法能否方便地实现手性识别，这一点非常重要，因为手性化合物的结构和物理化学性质相似，但其在生物体中的药理和生理作用或代谢水平却有很大差异。研究结果表明，在中红外区域，从谱带频率、相对强度和峰形角度确实难以识别这对手性对映体的手性，这与大多数研究结果一致。然而，在远红外区域，对应于拉曼位移的电磁波谱太赫兹区域，拉曼散射光谱表现出一定程度的特征差异，表明精确的传统低频拉曼散射实验和预期的远红外/太赫兹吸收光谱可作为这对分子对映体手性识别的工具。
一氧化氮（NO）在肿瘤治疗中展现出了广阔的前景，然而，在精确调控其浓度依赖性双重作用、将脱靶毒性降至最低以及克服临床转化中的技术障碍方面，仍存在严峻挑战。在此，构建了一种谷胱甘肽（GSH）响应性金属有机框架CuSNP，通过在肿瘤内原位合成催化剂来实现肿瘤特异性且爆发式地产生NO。癌细胞中升高的GSH可赋予细胞对NO诱导的氧化应激的抗性，受其触发，CuSNP首先发生结构解体，导致游离配体硝普钠和亚铜离子的释放。随后，利用本质上丰富的GSH，亚铜离子与GSH分子自发螯合原位形成Cu-GSH复合物，该复合物作为特异性催化剂促使硝普钠中NO的爆发式释放。同时，亚铜离子将过氧化氢（H₂O₂）分解为羟基自由基（·OH），其可使癌细胞对NO诱导的线粒体功能障碍和DNA损伤敏感化。基于临床药物的框架能够在肿瘤细胞内精确有效地释放NO和活性氧，实现对肿瘤生长的显著抑制，同时维持全身安全性。通过对GSH进行编程，这项工作建立了一个向肿瘤精确高效递送NO的平台，为基于NO的治疗提供了新的见解。
开发用于产生羟基自由基（HO）的高活性光催化剂对于解决环境问题和能源短缺具有重要的实际意义。在本研究中，通过在负载铜的氧化锌纳米棒表面原位生长TpPa-Cl共价有机框架（COF）材料，合成了具有强氧化还原性能的S型异质结光催化剂。铜的掺入破坏了氧化锌的电荷屏蔽效应，促进了电荷载流子的空间分离，并增强了压电催化活性。此外，多孔超薄COF层延长了载流子寿命，增加了与反应物的接触面积，赋予复合材料强光吸收能力和优异的氧还原性能。在压电-光催化双电场的共同影响下，该复合材料在纯水中的HO产率达到1838.8 μmol g⁻¹ h⁻¹，所得HO溶液可直接用于污染物去除和水消毒。原位X射线光电子能谱、密度泛函理论计算和电子自旋共振研究阐明了S型电子转移机制，该机制加速了光生载流子的转移，提高了电子-空穴对的利用率。本研究为设计和开发高效产生HO的催化剂提供了一种新方法。
本文以1,8-萘二甲酰亚胺为荧光基团，设计合成了一种多功能水溶性荧光探针ANS。在pH 7.4的HEPES缓冲溶液中，该探针能够分别高灵敏度、抗干扰能力强且可视化效果显著地特异性检测Hg和FA。ANS能与Hg以1:1的比例络合，络合常数为5.96×10 M，在402 nm处产生紫色荧光，检测限达4.53×10 mol/L。此外，其结构中的肼基能与FA缩合形成腙衍生物，在激发波长448 nm下能在550 nm处诱导产生黄色荧光，检测限为2.85×10 mol/L。通过DFT密度泛函理论计算验证了该探针对Hg和甲醛的检测机理。最后，ANS在试纸条检测、海鲜、实际水样及生物细胞成像检测中的成功应用表明，ANS的多功能性和高效性为环境监测、食品安全及医学诊断提供了新的可能性，具有广阔的应用前景。
背景：认知能力下降与氧化应激相关，而氧化应激在男性和女性之间存在差异。然而，饮食氧化平衡评分（DOBS）在老年人中按性别和性激素分层后与认知功能的相关性尚不清楚。 方法：我们分析了2013 - 2014年美国国家健康与营养检查调查中1094名60岁及以上的参与者，通过动物流畅性测试（AFT）、数字符号替换测试（DSST）、即时回忆测试（IRT）和延迟回忆测试（DRT）评估认知表现，并创建了一个总的损伤Z评分。DOBS由16种饮食成分计算得出，并使用加权广义线性模型、受限立方样条和分位数g计算模型，按性别和性激素分层，探索其与认知功能的关系。 结果：我们发现高DOBS与AFT中低认知表现呈负相关（OR：0.473，95%CI：0.233 - 0.963），在男性中更明显（OR：0.402，95%CI：0.166 - 0.971）。同样，我们发现高DOBS与DSST中的低认知表现（OR：0.429，95%CI：0.253 - 0.728）和整体认知（OR：0.451，95%CI：0.208 - 0.977）呈负相关。在男性中，DOBS与认知的关联在很大程度上跨越睾酮、雌二醇和性激素结合球蛋白SHBG的正常水平，而在女性中仅在DSST的SHBG正常组中有显著关联（OR：0.277，95%CI：0.101 - 0.760）。镁在DRT和DSST的DOBS与认知的关联中具有最高的正权重，且DOBS与认知的关联是非线性的（P < 0.01）。 结论：我们表明DOBS与老年人认知能力下降呈负相关且非线性相关，尤其是在男性中，这为认知健康提供了预防依据。
双发射结合双模式检测在各种基于发光的应用中具有重要意义。单一金属有机框架（MOF）的双发射特性因其稳定性以及无需额外荧光团就能实现双发射的能力而极具吸引力。在本研究中，利用双天线效应合成了一种新型的双发射双态双配体铕基MOF（BiL-Eu-MOF）。通过精确调节配体的能级使其与铕离子的空D轨道对齐来实现双天线效应，这显著增强了从配体到金属中心的电荷转移，从而导致发射增强。在这方面，地塞米松（DX）淬灭了红色发射，而蓝色发射受影响较小。这一现象促使我们设计了一种用于检测DX的比率色调平台，采用传统荧光法和基于荧光色调视觉的模式。BiL-Eu-MOF的固有双发射特性能够实现稳定、可回收且选择性的现场检测DX，无需封装或功能化。
了解紫外线C诱导的聚合物降解对于评估和预测聚合物在实际应用中的寿命和性能至关重要。聚氨酯（PU）和聚苯乙烯（PS）是两种广泛使用的聚合物材料，由于其分子结构不同，表现出不同的降解行为。在本研究中，我们采用便携式衰减全反射-傅里叶变换红外光谱（ATR-FTIR）和光热红外（O-PTIR）显微镜结合机器学习分类模型，对紫外线降解早期阶段发生的化学和结构变化进行无损研究。ATR-FTIR有效地捕捉整体化学变化，而O-PTIR提供更高的空间分辨率，揭示局部表面不均匀性和降解深度。在本研究中，评估了三种分类方法：偏最小二乘判别分析（PLS-DA）、支持向量机（SVM）和使用收集的光谱数据对紫外线降解阶段进行分类的随机森林分类。结果显示，PLS-DA的准确率最高，特别是对于O-PTIR数据（PS：81%&PU：80%）。SVM也表现良好（PS：71%&PU：82%），能够有效地捕捉复杂的光谱关系。该方法为在暴露早期阶段（从4天起）识别聚合物中的紫外线降解提供了一种可靠的方法。
高选择性检测有毒硫化氢（HS）至关重要，因为它是许多工业过程的副产物。基于金属氧化物半导体（MOSs）的化学电阻式气体传感器已广泛应用于气体检测；然而，开发具有创新纳米结构的MOSs对于提高其气敏性能至关重要。在此，我们使用金属有机框架（MOF）模板制备了具有不同铈（Ce）掺杂浓度的多孔十二面体四氧化钴（CoO）用于HS传感。基于3 at.% Ce掺杂CoO的传感器表现出最佳的HS传感性能，其特点是灵敏度高（响应=|R - R| / R×100% = 151.6%）、响应时间短（41 s）以及在220°C下对100 ppm HS具有优异的选择性。这些增强归因于大的比表面积、高的Co/Co比、丰富的表面吸附氧以及强烈的HS吸附。密度泛函理论（DFT）计算证实，与原始CoO相比，Ce掺杂的CoO表现出更高的HS吸附能和更大的电荷转移能力。通过将这种最佳传感器与秃鹰搜索（BES）优化的随机森林（RF）（BES - RF）算法相结合，实现了对HS浓度的高预测精度。本研究提供了一种新策略，通过机器学习辅助提高基于MOSs的气体传感器用于室内有毒气体检测的实用性。
光催化CO还原生成含碳产物（CH、CH）是实现碳中和目标的一条有前景的途径。然而，金属中心与孔拓扑结构之间的内在关系对含碳产物活性有显著影响，仍有待阐明。在此，设计了三种具有不同孔拓扑结构的共价有机框架（COF），并通过后修饰策略引入金属中心。BT-COF-Cu的光催化CO还原活性显著超过其原始COF和参考铜基COF，CH的含碳产物产率为12.9 μmol·g·h，CH为0.8 μmol·g·h。性能的提高归因于金属中心与孔拓扑结构之间的协同相互作用。这种独特的星形 Kagome 拓扑结构不仅有助于电荷载流子快速迁移到金属活性中心进行还原反应，还能促进CO的吸附和活化，共同提高CO光还原活性。这项工作为高效太阳能转换和应用的金属基COF孔拓扑结构设计提供了新的视角。
茶翅蝽，通常被称为棕色木蝽（BMSB），是梨果园中一种新出现的害虫，会造成重大经济损失。在收获成熟前取食果实的茶翅蝽会造成肉眼看不见的内部损伤，因此使用RGB图像采集系统无法检测到。为了解决这个问题，在本研究中，近红外高光谱成像（NIR-HSI）被提出作为一种无损技术，用于在收获后分拣线上自动剔除受损果实。在这种情况下，识别可归因于穿刺的感兴趣区域（ROI）是影响监督分类模型结果的关键步骤。由于健全区域和穿刺区域之间形状不规则且边缘模糊，大多数流行的阈值技术无法自动检测ROI，而另一方面，手动阈值设定在大型高光谱图像数据集上既随意又耗时。本文提供了一种基于图像数据降维（DDR）和图像级分类并结合空间特征选择的自动选择ROI的创新方法。为此，将高光谱图像压缩为公共空间高光谱图（CSH），该信号总结了原始图像的空间和光谱信息。与茶翅蝽穿刺的存在高度相关且被区间偏最小二乘判别分析（iPLS-DA）模型更频繁选择的CSH特征能够识别穿刺区域的ROI。事实上，将所选特征重建回原始图像域能够以自动化和客观的方式成功识别可归因于茶翅蝽穿刺的ROI。
锂-二氧化碳电池具有出色的能量密度以及将二氧化碳转化为电能的能力，是实现碳中和目标的一种潜在解决方案。然而，由于绝缘材料碳酸锂（Li₂CO₃）的分解问题，电池的实际应用过程受到阻碍。此外，该电池还表现出高过电位和较差的循环性能。因此，开发高效实用的正催化剂以降低反应活化能对于突破这些障碍至关重要。本文以聚吡咯（PPy）为氮源，在热处理过程中对过渡金属氧化物进行氮化和碳化，制备了一种在碳基底上锚定有CoMoN纳米颗粒的CoMoN/C@PPy正催化剂。使用该正极制备的锂-二氧化碳电池具有优异的性能。在100 mA g⁻¹时，比放电容量高达16567.2 mAh g⁻¹，放电平台约为2.68 V，并且能够稳定循环85次（>1600 h）。此外，基于第一性原理物理的计算有助于更深入地理解放电和充电过程中涉及的机制。本研究的结果提出了一种可持续且可靠的方法，用于制备具有多功能能力的经济高效且高性能的电催化剂。
碱性锌基液流电池由于枝晶生长和寄生反应而存在锌可逆性差的问题，这显著缩短了它们的循环寿命。一个关键挑战在于合理设计配体，以消除由扩散和界面反应速率不匹配引起的浓度极化，从而诱导和调节均匀的锌沉积。在本研究中，我们提出了一种基于热力学描述符的配体筛选策略，使用金属 - 配体稳定性常数（log K）作为定量标准，以同时优化沉积形态和界面离子动力学。在此原理的指导下，氮川三乙酸（NTA，log K = 11.98）被确定为强碱性条件（pH > 14）下的一种强大螯合剂。其适度的配位强度能够破坏原生的Zn - HO网络，有效抑制析氢反应，同时保持接近理论的锌去溶剂化动力学。原位显微镜和电化学分析表明，NTA引导优先的Zn(002)生长，在超高电流密度（80 mA cm）和高面积容量（40 mAh cm）下实现无枝晶沉积。此外，NTA促进了高效的锌扩散（5.77 × 10 cm/s），优于乙二胺四乙酸等强螯合剂。结果，Zn//Zn对称电池在400小时以上表现出稳定的循环，而使用NTA的锌铁液流电池实现了700次循环，库仑效率为99%，容量衰减最小。这项工作将log K确立为多目标电解质优化的实用筛选描述符，并为高性能碱性锌液流电池的开发提供了一条可扩展的途径。
背景：对右侧心脏结构复合体（RSHSc）进行高效、准确的术前评估对于经导管三尖瓣置换术（TTVR）的手术规划至关重要。然而，目前的手动方法仍然耗时且不一致。为满足这一未被满足的临床需求，本研究旨在开发并验证TRI-PLAN，这是首个基于深度学习（DL）的、用于TTVR术前评估的全自动框架。 方法：回顾性纳入中国两家高容量心脏中心的140例严重三尖瓣反流（TR）患者的术前计算机断层扫描血管造影（CTA）扫描（63,962层）。患者被分为训练队列（n = 100）、内部验证队列（n = 20）和外部验证队列（n = 20）。TRI-PLAN由一个双阶段右心评估网络（DRA-Net）开发，用于分割RSHSc并定位三尖瓣环（TA），随后自动测量关键解剖参数和右心室射血分数（RVEF）。从准确性、观察者间基准比较、临床可用性和工作流程效率方面对性能进行全面评估。 结果：TRI-PLAN在内部和外部队列中均实现了专家级的分割准确性（体积骰子系数0.952/0.955；表面骰子系数0.934/0.940）、精确的定位（标准差1.18/1.14毫米）、出色的测量一致性（组内相关系数0.984/0.979）以及可靠的RVEF评估（R = 0.97，偏差<5%）。此外，TRI-PLAN的直接接受率为80%，并将总评估时间从手动的30分钟减少至2分钟以内（节省时间>95%）。 结论：TRI-PLAN为TTVR术前评估提供了一种准确、高效且临床适用的解决方案，在简化TTVR规划和改善手术结果方面具有巨大潜力。
水系锌碘电池（AZIBs）在安全性和成本方面具有显著优势，使其成为大规模储能的有潜力的候选者。然而，多碘化物穿梭效应阻碍了它们的商业化进程，尤其是在面对高面积容量条件（>3 mAh cm）时。设计先进的多功能粘结剂成为解决多碘化物穿梭问题并同时维持厚电极的结构完整性和离子传导性的紧迫且有效的策略。这项工作报道了一种具有高离子电导率和适度粘度的市售水溶性粘结剂，分子量为300,000的聚环氧乙烷（PEO-30），它可以通过形成具有高电导率的电荷转移络合物来化学吸附和固定碘物种，从而抑制多碘化物穿梭并增强反应动力学。结果，基于PEO-30粘结剂的AZIBs在1C下、约8.0 mg cm的高质量负载下实现了208.6 mAh g的比容量，并在3000次循环中保持平均库仑效率为99.86%。在20℃下经过33,000次循环后，容量保持率为93.81%，获得了超稳定的循环寿命，证明了PEO在固定碘物种和促进厚电极倍率性能方面的有效性。PEO粘结剂的无毒无刺激性为绿色、低成本且实用的AZIBs的实际应用提供了一条新途径。
开发用于析氢反应（HER）的高效耐用的电催化剂对于推进可持续能源技术至关重要。烧绿石氧化物因其结构的多样性而展现出潜力，但其在HER中的应用受到氢结合力弱、导电性差和活性位点暴露不足的限制。在此，我们展示了一种可控的原位析出方法，用于从铱掺杂的钇钌氧化物烧绿石中创建优化的RuIr/YO异质界面。通过系统调整还原参数，我们实现了对析出的RuIr纳米颗粒的尺寸和分布的精确控制，形成具有增强电荷转移特性的紧密金属 - 氧化物异质结。优化后的YRIO - 450 - 8H（在450°C下还原8小时的YRuIrO）催化剂表现出卓越的HER性能，在碱性和酸性介质中分别仅需20和30 mV的过电位即可达到10 mA cm，性能优于商业Pt/C。结合先进表征和DFT计算的机理研究表明，其卓越的活性源于协同效应：（1）RuIr位点处优化的氢结合能（-0.13 eV），（2）金属 - 氧化物界面处的电子结构调制，以及（3）丰富的氧空位促进水的解离。该催化剂在碱性条件下保持活性超过120小时，在酸性条件下保持55小时，为高性能多相电催化剂的析出机理和设计原则提供了基本见解。
水系锌离子电池（AZIBs）因其环境友好、本质安全和低成本而被认为是一种很有前景的绿色储能系统。然而，由于储能性能不尽人意，正极材料在实际应用中仍面临重大挑战。在导电聚合物（CPs）中，聚苯胺（PAni）因其易于合成、环境稳定性好、电导率可调以及掺杂和去掺杂化学性质而被视为最有前景的候选材料。为了提高其倍率性能和循环稳定性，通过使用硫酸和阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠（SDS）进行化学氧化聚合合成了共掺杂聚苯胺。阴离子表面活性剂还充当聚苯胺聚合物的掺杂剂，作为二次掺杂剂。这种共掺杂策略导致共掺杂聚苯胺具有更高的电导率和相互连接的纤维形态。电化学结果表明，共掺杂聚苯胺用作硬币型水系锌离子电池的正极时，在0.5 A g下具有200.74 mAh g的优异比容量，在5 A g下保留153.08 mAh g。更重要的是，它表现出优异的循环稳定性，在5 A g和7 A g的电流密度下进行10000次恒电流充放电（GCD）循环后，容量保持率分别为89.25%和89.60%。这项工作证明了共掺杂聚苯胺的可行性，并为开发高性能正极材料提供了一个很好的选择，这在水系锌离子电池领域是迫切需要的。
肼氧化反应（HzOR）因其极低的理论氧化电位，使肼辅助水电解成为高效制氢的理想选择。该反应在未来应用中具有重大前景，在可持续能源生产领域展现出巨大潜力。在此，我们报道了一种双功能电催化剂，它由界面异质CoP/MoP微球组成，表面包覆有杂原子掺杂的碳，通过有机膦酸盐衍生工艺制备而成。由于两种金属磷化物之间的协同相互作用以及形成的异质结界面，提供了卓越的电催化性能。CoP/MoP@NPC表现出0.29 V的低HzOR电位，能够实现1 A cm²的电流密度，而在相同电流密度下析氢反应仅需-0.33 V。此外，当CoP/MoP@NPC被集成到肼辅助水电解系统中时，所需电压显著降低，在仅0.70 V的超低电压下就能实现1 A cm²的肼整体分解电流密度，这远低于整体水分解所需的电压。此外，还组装了一个由锌-肼电池供电的制氢系统，其中采用了CoP/MoP@NPC，证明了其对可再生资源组合能源转换技术的重要贡献。
石榴石型LiLaZrO固体电解质因其高离子电导率和稳定性，在固态锂电池应用中展现出广阔的潜力。然而，阴极与石榴石电解质之间的关键界面问题严重限制了固态电池的容量和循环稳定性。在本工作中，部分环化的聚丙烯腈（cPAN）纳米层被涂覆在高压LiNiCoMnO（NCM）阴极颗粒上，从而实现界面友好型固态石榴石电池。通过控制环化温度和时间，配备离域spπ键的聚丙烯腈环化部分具有良好的电子转移能力，而未参与环化的剩余部分则使涂层具有一定的离子转移特性。通过这种方式，这种混合导电涂层促进了阴极内部离子和电子的传输。此外，适度的环化条件保留了聚合物的弹性，有助于保护NCM阴极并抑制循环过程中NCM/石榴石界面处的副反应。因此，基于所提出的界面工程策略制备的固态NCM/石榴石/Li电池在400次循环后，放电容量为176 mAh g，容量保持率为82.4%。本工作提出了一种有吸引力的策略，即通过引入具有混合导电性的部分环化聚丙烯腈保护层来调控固态石榴石电池的阴极界面。
光催化CO还原是解决过量CO排放问题的一种有前景的策略。g-CN光催化剂因其合适的带隙和低毒性而受到广泛关注。然而，电子-空穴对的快速复合以及活性位点数量有限严重限制了其实际应用。在本研究中，我们报道了S型SbO/g-CN异质结。将SbO引入g-CN可增加活性位点和吸附能力，并通过形成异质结提高光生载流子的分离效率。在模拟太阳光照射下，SbO/g-CN异质结相对于参比的SbO和g-CN表现出优异的光催化CO还原性能。原位X射线光电子能谱（原位XPS）、表面光电压谱（SPS）、电子顺磁共振（EPR）和紫外光电子能谱（UPS）进一步揭示了异质结中的电子转移机制。原位漫反射傅里叶变换红外（DRIFTS）光谱提供了对CO转化为CO和CH的动态行为的深入了解。这项工作为开发高性能g-CN光催化剂以应对环境挑战提供了一种可行的策略。
开发具有由均匀金属原子组成的相邻金属原子活性中心并精确调节原子对间距的单原子纳米酶（SAzymes）仍然是有意义但具有挑战性的。在此，我们报告了一种原子尺度的位点间距离工程，用于通过调节铁活性中心的位点间距离来合理设计铁单原子纳米酶。所得的铁单原子纳米酶表现出增强的和可调的过氧化物酶样活性以及米氏动力学。在FeN-SAzyme、FeN-SAzyme、FeN-SAzyme和FeN-SAzyme构型中，FeN-SAzyme表现出卓越的比活性（24.72 U mg）。同时，密度泛函理论（DFT）计算表明，由于相邻铁活性原子的强电子供体能力和接近费米能级的电子结构，FeN-SAzyme表现出比FeN-SAzyme更高的过氧化物酶样催化活性。此外，所得的FeN-SAzyme能够在低浓度（2 - 10 mg L）下检测农药，马拉硫磷分子的检测限达到0.72 mg L。这项工作通过原子尺度的位点间距离工程为增强单原子纳米酶的过氧化物酶样催化活性的合理设计和调控策略做出了贡献。
在过去十年中，锌离子电池因其丰富的储量、易于获取以及理论比容量，而受到了深入研究，这使其成为锂离子电池的一个可行替代方案。将废弃生物质碳化作为电极材料可使电池具备可持续性且成本效益高，但复杂的清洗过程和高温煅烧过程降低了成本效益。作为一个可行的解决方案，本文提出对水绵生物质进行简单的低温化学处理，以替代碳基阴极材料。用正磷酸处理干燥的水绵生物质可提高比表面积、热稳定性和化学官能团。处理后，该材料被用作水系可充电锌碘电池中的碘宿主。由于处理后的水绵生物质和碘阴极电解液提供了双重电荷存储，该电池在3C倍率下具有440 mAh g的高比容量和97%的优异库仑效率。此外，不含碘阴极电解液的锌处理水绵电池在3C倍率下的比容量为116 mAh g。通过非原位测量和计算研究确定，处理后的水绵生物质阴极中存在的羧基与碘阴极电解液共同作用，能更好地保留锌离子，从而展现出更高的容量性能。
假设：冷固体表面上的积冰，通常是由过冷水滴（SLD）的撞击和冻结造成的，这在航空、能源系统和基础设施领域带来了严峻挑战。在实际情况中，一些水滴冻结时形成树枝状结构，形成固液混合物（糊状区域），这可能会导致下游再次冻结（回流冰），而另一些水滴冻结时则没有树枝状结构。我们假设这取决于正在生长的冰层和过冷液体层的相对厚度。 实验：使用高速成像技术研究了室温水滴和过冷水滴撞击冷基板后的情况。对于室温水滴，通过将基板冷却至低至-35°C来触发冻结，通过改变注射器高度来调整撞击速度。对于过冷水滴，水滴和基板均保持在-10°C。为了在这些条件下实现冻结，采用风洞通过冷室内的气流来提高撞击速度。 研究结果：确定了三种冻结状态：（i）树枝状云传播，（ii）无树枝状结构的薄冰层扩展，以及（iii）初始树枝状生长后形成冰层的反向冻结顺序。为了解释这些状态，开发了一个一维热传导模型，该模型考虑了水的温度依赖性热特性，并预测了接触温度和过冷液体层的演变。建立了一个阈值条件：只有当过冷液体层比薄冰层厚时才会形成树枝状结构。理论预测与实验观察结果吻合良好。这些结果为冻结动力学提供了见解，并对航空航天应用中的结冰预测具有启示意义。
背景：认知障碍在老年人中越来越普遍，这构成了一项重大的公共卫生挑战。虽然降脂药物被广泛用于管理该人群的血脂异常，但血脂水平与认知功能之间的因果关系仍不清楚。本研究调查了基因预测的血脂特征、降脂药物靶点及其与认知状态的关联。 方法：使用来自GLGC的数据识别与血脂特征或降脂药物靶点相关的基因变异。认知汇总统计数据来自六个独立的全基因组关联研究（GWAS）数据集。使用SMR和共定位进一步评估显著的药物靶点，以考虑潜在的混杂效应。 结果：未发现血脂特征或九种降脂药物靶点中的八种与认知结果之间存在显著关联。然而，在三个不同的数据集中，NPC1L1的基因抑制与认知障碍风险较高相关（β1 = -0.191 [95%置信区间：-0.307至-0.075]，p = 0.023；β2 = -0.288 [95%置信区间：-0.394至-0.182]，p = 5.616×10；β3 = -0.488 [95%置信区间：-0.760至-0.217]，p = 0.011）。SMR分析显示皮下脂肪组织中NPC1L1表达与认知结果之间存在显著关联（β1 = 0.020 [95%置信区间：0.003至0.037]，p = 0.019；β2 = 0.026 [95%置信区间：0.009至0.043]，p = 0.003；β3 = 0.054 [95%置信区间：0.009至0.099]，p = 0.019）。 结论：这些发现不支持血脂异常是认知障碍的因果因素。然而，依泽替米贝靶向的NPC1L1抑制可能会增加认知衰退的风险，与其降脂作用无关。
高性能钾离子电池（PIBs）的发展受到合适阳极材料的困扰，这些材料需要能够容纳大尺寸的钾离子，同时实现快速充放电动力学和优异的循环寿命。在本工作中，我们提出了一种新型的三维混合气凝胶，即N-MoCT-SnS@rGO，其中SnS纳米片均匀地锚定在弹性和导电的N-MoCT MXene框架上，随后用还原氧化石墨烯（rGO）进行封装。SnS具有固有的层状结构和低工作电压，而这种独特的气凝胶结构可以同时提高导电性、结构完整性和界面接触，并提供多个离子/电子传输通道。N-MoCT-SnS@rGO复合材料表现出优异的钾存储性能，在0.1 A g下具有478 mAh g的高可逆容量，具有显著的循环稳定性（1000次循环后在0.5 A g下仍保留303 mAh g），以及出色的倍率性能。N-MoCT-SnS@rGO电极的钾扩散系数（D）比传统的SnS电极高出两个数量级，表明离子传输动力学增强，证实了三维气凝胶结构实现了快速传输动力学。此外，在不同充放电阶段的非原位高分辨透射电子显微镜（HRTEM）和X射线衍射（XRD）分析阐明了基于转化反应的钾存储机制。本研究提出了一种用MXene和过渡金属二硫属化物构建混合气凝胶的通用方法，为先进的PIB阳极设计提供了一种通用途径。
由于其结构的可调节性、多样性和可持续性，有机材料在水系锌离子电池（AZIBs）中受到了越来越多的关注。然而，它们在AZIBs正极中的实际应用仍然受到诸如低容量、短循环寿命和不明确的离子插入机制等挑战的阻碍。在此，我们通过氧化方法策略性地消除了基于醌的有机分子阴丹酮中的分子内氢键，将其转化为多活性位点醌亚胺化合物氧化阴丹酮（oIDT）。同时，oIDT被限制在具有高比表面积和优化孔结构的介孔中空碳球（MHCS）中。精确设计的氧化阴丹酮和介孔中空碳球（oIDT/MHCS）混合材料实现了294.2 mAh g的高容量、在10 A g下194.5 mAh g的优异倍率性能以及在10 A g下20,000次循环后83%的持久循环寿命。如此优异的性能归因于oIDT中氢键消除后产生的CN以及CN和CO协同配位形成的O⋅⋅⋅Zn⋅⋅⋅N键增强了对Zn的吸附。此外，介孔中空碳作为有机分子与Zn配位的纳米反应器，丰富的介孔为电解质离子提供了合适的传输通道。结合密度泛函理论计算和非原位表征，进一步研究了正极材料的离子插入机制、界面副产物和最终放电产物。这项工作为AZIBs中高性能有机正极的分子工程和纳米结构设计提供了重要的见解。
本研究提出了一种有效的方法，通过可控的表面氧化，在不添加额外催化剂的情况下，提高用于析氢反应（HER）的多孔镍（Ni）基底的催化性能、长期稳定性和表面亲水性。在本研究中，通过流延法制备并经过氧化和还原处理的Ni流延基底（Ni-TCS）具有较大的表面积和良好的孔隙率，与传统泡沫镍相比，其催化活性显著提高。通过在300℃至450℃的温度范围内进行部分氧化，在Ni-TCS表面直接生成了具有催化活性的氧化镍（NiO）纳米层，提高了HER活性并稳定了NiO/Ni界面以提高耐久性。此外，通过接触角测量证实，NiO纳米层使电极表面具有亲水性，有利于电解质的有效接触并改善传质。在400℃氧化的Ni-TCS电极（Ni-TCS400）表现出最高的HER活性，在500 mA cm下持续500 h保持优异的稳定性。在碱性水电解槽（AWE）系统中，Ni-TCS400的动力学和传质过电位低于Ni-TCS，而达到0.4 A cm的电流密度需要1.81 V的电压。总体而言，部分氧化策略避免了使用粘合剂或前驱体，同时提高了稳定性、简化了制备过程并具有高催化活性，使其成为开发耐用、高效AWE电极的一种有前景的方法。
开发一种用于析氢和苯甲醇（BA）增值氧化的协同双功能光催化剂，对于能量转换和有机合成均具有重要意义。在本研究中，通过简单的湿化学方法结合水热分解成功构建了一种多孔Z型异质结光催化剂（MnCd）（CNS）/MnCdS（MCTMT/MCS）。通过控制水热分解过程，催化剂的比表面积从15.71 m²/g显著增加到202.77 m²/g，这有利于反应物分子与光催化剂表面之间增强接触，从而增加光催化反应的概率。在可见光照射下，最佳的MCTMT/MCS异质结表现出优异的光催化性能，析氢速率为1.42 mmol·g⁻¹·h⁻¹，BA转化率超过90%，比MCTMT高17倍。经过25小时的循环测试后，析氢速率保持在1.12 mmol·g⁻¹·h⁻¹，显著超过单组分催化剂。此外，UPS分析阐明了MCTMT/MCS的Z型异质结构中的特定电子转移途径，表明有效的电荷分离和转移显著增强了光催化活性。本研究为用于光催化绿色制氢和高价值化学品合成的协同双功能金属硫化物光催化剂的设计提供了有价值的见解。
开发对直接醇类燃料电池（DAFCs）中的直接脱氢途径具有高活性和选择性的铂基催化剂是非常可取的，但仍然是一项重大挑战。在此，我们展示了具有PtCu核和PtNiCoMo壳的八面体PtNiCoMoCu核/壳高熵合金（PtNiCoMoCu HEA），其具有晶格应变和低配位位点，以及它们对甲醇氧化反应（MOR）增强的电催化活性。电化学分析表明，PtNiCoMoCu HEA对MOR表现出前所未有的质量活性（8.0 A mg）和比活性（9.5 mA cm）。正如通过像差校正电子显微镜、X射线吸收光谱（XAS）和原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱（ATR-SEIRAS）所揭示的那样，具有晶格应变和低配位位点的PtNiCoMoCu HEA在MOR测试期间表现出明显较弱的CO吸附和对脱氢途径的优异选择性。此外，理论计算表明，Co与Pt、Ni、Mo和Cu协同增强了PtNiCoMoCu HEA中的电子转移生产率，从而提高了氧化能力。这项工作将为铂基高熵合金材料的设计和制造提供有价值的参考，从而促进开发出对各种应用具有优异催化性能的先进催化剂。
通过有针对性的键合工程进行原子高效催化剂的战略设计对于推进金属空气电池中的氧还原反应（ORR）仍然至关重要。本研究率先对表面工程CeO键构建（Ce表面修饰MnO，Ce-SD-MnO）和传统体相掺杂策略（Ce体相掺杂MnO，Ce-BD-MnO）进行了对比研究，揭示了基本的结构-活性关系。先进的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）和X射线吸收精细结构（XAFS）分析表明，表面锚定的Ce原子在Ce-SD-MnO中诱导局部晶格畸变，产生协同表面缺陷和氧空位，而Ce-BD-MnO仅导致非活性晶格膨胀。第一性原理计算表明，表面CeO基序能最佳地调节Mn d带中心，同时提高费米能级附近的电荷密度并降低*OOH吸附能。这些原子级协同作用使Ce-SD-MnO具有卓越的ORR活性和耐久性。在镁空气电池中应用时，表面工程催化剂表现出优异的性能：峰值功率密度为120.7 mW cm（比体相掺杂的对应物提高46.3%），11小时后电压保持率为98.5%，建立了新的稳定性基准。这项工作为打破原子效率-稳定性权衡的表面键合工程提供了基本见解，为设计能量转换催化剂提供了通用范例。
背景：人际暴力，例如霸凌和亲密伴侣暴力，影响着全球数百万人，并且与心理健康问题相关。然而，能够让我们研究这种关联机制的研究方法，比如纵向研究和双胞胎研究，在全球北方人群中占比过高。 方法：科伦坡双胞胎与单胞胎研究在2005年至2007年以及2012年至2015年期间收集了数据。首先，使用线性模型评估人际暴力暴露的风险因素。其次，用这些模型来检验人际暴力暴露与结果——抑郁和自杀意念之间的关联。此外，采用准因果单卵双胞胎差异设计来检验暴露与结果之间的关联。应用双变量双胞胎调节模型来研究基因-环境相互作用。 结果：曾受武装冲突影响者（β = 0.13，95%置信区间 = 0.06，0.20）、受自然灾害影响者（β = 0.11，95%置信区间 = 0.02，0.19）、男性（β = 0.23，95%置信区间 = 0.17，0.30）以及社会经济地位较低者（β = 0.05，95%置信区间 = 0.01，0.08）遭受人际暴力的风险更高。在考虑了混杂的家庭因素后，遭受人际暴力与抑郁症状相关（β = 0.23，95%置信区间 = 0.10，0.36）。双胞胎模型拟合表明，人际暴力调节了基因和非共享环境对抑郁症状的影响。 结论：遭受自然灾害和内战与经历人际暴力相关。受人际暴力影响与抑郁问题有关，而那些具有基因和环境脆弱性的人可能更容易受到负面影响。
噪声干扰是限制基于可调谐二极管激光吸收光谱（TDLAS）技术的气体传感器性能和检测精度的关键因素。为了解决这个问题，提出了一种基于神经网络的新型光谱优化模型，并将其应用于近红外甲烷（CH）光谱测量。该模型将神经网络滤波器（NNF）与卷积和双向长短期记忆耦合相结合，并通过自适应增强算法改进了反向传播神经网络浓度预测器（NCP）。实验利用数据库参数构建光谱数据集进行模型训练，并使用标准气体进行测试实验以优化模型。实验结果表明，与传统滤波算法相比，本文提出的NNF将光谱信号的信噪比改善效果提高了2.58倍。此外，基于NCP预测的CH浓度的平均绝对误差和平均相对误差分别为1.29 ppm和2.05%。阿伦方差分析结果表明，当最佳积分时间设置为406 s时，CH的检测限可达34.83 ppb。本文提出的TDLAS光谱优化模型为高精度痕量气体检测的优化算法提供了重要参考。
由于卤化铅钙钛矿（LHPs）中自旋极化态易于进行光学取向，人们已投入大量努力对其进行高效的自旋检测和操控，以用于自旋电子学或量子信息科学领域。在探索激子自旋动力学的常用表征方法中，圆偏振瞬态吸收（CPTA）光谱是一种重要方法。在此，合成了三种小尺寸的CsPbBr纳米晶体（NCs）（3.2 - 4.3纳米），并采用CPTA光谱分析了它们的自旋弛豫动力学。结果表明，对于具有强量子限制的CsPbBr NCs，特别是对于3.2纳米的CsPbBr，在较大波长下由二次光致吸收（PA2）动力学得出的自旋弛豫时间比由首次激子漂白（XB）和首次光致吸收（PA1）得出的自旋弛豫时间长得多。换句话说，PA2动力学可以反映强限制NCs中更准确的自旋弛豫过程。这种现象可归因于PA2动力学中带边激子之间占主导的库仑相互作用，而XB和PA1的其他两种动力学对热激子弛豫更敏感。考虑到由于合成困难，小尺寸NCs中通常存在不均匀性这一常见问题，本研究可为通过CPTA光谱探索强限制LHPs NCs中的自旋弛豫动力学提供进一步的见解，并有利于自旋电子学或量子信息科学中的相关应用。
英夫利昔单抗（IFX）是首个被批准用于治疗炎症性肠病（IBD）的生物制剂。血清IFX浓度与IBD的临床预后相关。液相色谱-串联质谱法（LC-MS/MS）因其更高的选择性和灵敏度，可作为临床免疫测定的替代方法。本研究开发了一种高效的无抗体LC-MS/MS方法来测定血清IFX水平。方法 使用蛋白G包被的磁珠捕获人血清中的IFX和内标（卡度尼利单抗[CADO]）。富集后，用胰蛋白酶消化IFX和CADO，并选择特征肽进行后续的LC-MS/MS分析。将结果与相应免疫测定的结果进行比较。结果 所选肽段具有良好的特异性，总精密度在10.5%以内。在0.5-100 mg/L的线性范围内，准确度在92.8%至97.6%之间。样品测定结果与免疫测定结果一致。结论 使用LC-MS/MS测定IFX比其他分析方法更灵敏、更可靠。因此，本研究报道的方法在治疗药物监测和制定个体化治疗方案方面具有应用潜力。
Employing electric fields to induce directional arrangement of one-dimensional nanofillers within specific regions is a powerful strategy for enhancing the performance of composites. However, conventional single-mode electric fields (AC or DC) exhibit inherent "orientation-distribution" contradiction. Specifically, AC fields are effective for orientation but lack spatial control, while DC fields promote filler enrichment but fail to optimize orientation state. This study presents an innovative approach by establishing a theoretical framework that integrates both AC and DC electric fields along with a corresponding microscale dynamic model. This approach enables the precise and flexible manipulation of complex filler arrangements, thereby expanding opportunities for advanced material design. The model refines classical dielectrophoresis theory, incorporating interfacial charge and local electric field effects, elucidating the dynamic mechanisms of fillers under combined AC-DC electric fields. Numerical simulations reveal that AC fields primarily control orientation through dielectrophoresis, while DC fields regulate spatial distribution via electrophoresis. The synergistic combination of these two electric fields yields a pronounced "orientation-enrichment" effect, enabling the controlled and orderly arrangement of fillers within targeted areas. Moreover, high-aspect-ratio fillers promote chain formation but restrict rotation and migration, and frequencies above 1 kHz suppress alignment and interparticle attraction. Preliminary material design and preparation for enhanced electrical properties of renewable energy transmission device further indicate that this method is effective and flexible for complex application scenarios. This work advances our understanding of complex filler behavior in hybrid electric fields and offers a novel strategy for designing high-performance composites, paving the way for future innovations in material design.
Seawater electrolysis represents a promising route for sustainable hydrogen production, offering substantial potential for large-scale energy conversion applications. However, ample chloride ions (Cl) in seawater promote competitive chlorine evolution reaction at the anode, compromising oxidation selectivity and significantly shortening electrode lifespan, particularly under industrial-level current densities (j). In this study, a self-supported Ni-foam electrode was synthesized by anchoring palladium (Pd) nanoparticles on NiFe layered double hydroxide (Pd@NiFe LDH/NF) to serve as a robust catalyst for alkaline seawater oxidation (ASO). Pd nanoparticles not only improve electrical conductivity and enhance ASO activity but also spontaneously coordinate with Cl, effectively mitigating active site degradation through the common-ion effect. Notably, Pd@NiFe LDH/NF delivers a j of 1 A cm at an overpotential of 370 mV and operates stably for over 500 h, highlighting its high activity and long-term durability. This study offers critical guidance for the rational design of Cl-resistant anode catalysts, presenting a viable strategy to overcome corrosion challenges during the ASO process.
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