抗氧化剂种类的识别和定量至关重要，因为这些化合物在调节氧化还原平衡、细胞信号传导、免疫反应中发挥着关键作用，其异常水平是各种疾病发生和发展的重要标志物。传统的单分析物检测方法往往特异性有限，无法捕捉涉及多种共存抗氧化剂的生物系统的复杂性。相比之下，比色传感器阵列提供了一种强大的替代方法，通过生成独特的、类似指纹的响应模式，能够同时检测和区分结构或功能相似的分析物。在本研究中，我们开发了一种三通道比色传感器阵列，利用具有过氧化物酶模拟活性的双金属PtPd纳米酶和3,3',5,5'-四甲基联苯胺（TMB）作为显色底物。通过策略性地纳入三种不同的pH条件作为独立的传感通道，该系统产生了差异比色响应，能够对五种代表性抗氧化剂进行定性鉴别和定量分析：抗坏血酸（AA）、柠檬酸（CA）、半胱氨酸（CYS）、单宁酸（TA）和尿酸（UA）。该传感器阵列在复杂样品环境中表现出优异的选择性、灵敏度和重现性。通过在人血清样品以及二元、三元和多组分混合物中成功识别目标抗氧化剂，对其性能进行了严格验证。这些发现突出了所提出的基于PtPd纳米酶的比色传感器阵列的强大鉴别能力和实际样品适用性，强调了其作为生物医学诊断、疾病生物标志物筛选和抗氧化剂相关健康监测的通用平台的巨大潜力。
汞离子（Hg）作为剧毒重金属，严重威胁环境和生物健康。在此，我们报道了一种用于选择性汞传感的近红外荧光探针（DHC）。该探针与汞反应后，发射波长为650 nm，检测限为0.1 μM。它在复杂基质中显示出快速响应，具有出色的选择性和灵敏度。它能抵抗各种金属阳离子（如Fe、Cu和Ag）、阴离子（包括HS、ONOO和Cl）以及氨基酸（如Val、Glu和Trp）的干扰。它支持RGB智能手机检测，通过颜色变化实现汞分布的直观可视化和定量分析，尤其便于在棉签和试纸条中进行快速检测，在食品和水样检测领域发挥了关键作用。此外，由于具有出色的生物相容性，它成功应用于Huh7细胞中的汞离子成像，将其应用扩展到生物系统。这项工作为环境毒理学研究和早期临床诊断提供了关键技术支持。
异常的缺氧应激会引发一系列病理后果，尤其是在肿瘤发生过程中。全面了解缺氧在肿瘤发展中的作用对于开发有效的治疗方法至关重要。这需要可靠的工具，能够特异性地识别缺氧肿瘤细胞（或组织），并将其动态变化与复杂生活环境中的疾病进展相关联，从而实现精确的诊疗。然而，一个关键的限制是这些探针倾向于从其预期的酶靶点分散，这会损害它们在酶定位中的准确性，并降低信噪比。在此，开发了一种基于激发态分子内质子转移（ESIPT）的新型荧光探针BTN，用于检测NTR。当暴露于NTR时，BTN在610nm处表现出明显的荧光从关闭到开启的转变，检测限低至0.078μg/mL。荧光成像进一步证实了其识别癌细胞中NTR高表达的能力。此外，还证明HK2的下调引发铁死亡，从而抑制肺癌细胞的生长和侵袭。更重要的是，BTN可以在缺氧条件（1%O₂）下原位监测HK2敲低对肺癌进展的抑制作用。我们预计，这种探针将为更深入了解NTR在癌症中的生物学功能以及揭示与缺氧相关的病理过程的关键见解提供有价值的工具。
准确检测草甘膦（GLY）残留对于保护公众健康、确保食品安全以及防止因过量或不当使用除草剂造成的环境污染至关重要。基于不对称CRISPR/Cas12a系统作为信号放大技术，以硫代磷酸酯修饰的发夹型G-四链体（psHG4）作为信号探针，开发了一种名为ACC-GLY的平台，用于灵敏且准确地检测GLY。在设计的ACC-GLY平台中，目标GLY特异性结合适配体，由单个Cas12a的DNase活性驱动的级联信号放大策略由两个竞争性引导RNA启动。在Cas12a的DNase活性影响下，psHG4探针被切割，释放出psG4序列。释放的psG4序列随后与硫黄素T（ThT）结合，形成产生荧光信号的复合物。在最佳条件下，该检测平台能够特异性检测低至0.3 pM浓度的GLY。该检测平台在检测自来水和玉米样品中的GLY方面表现出显著能力，突出了其在环境监测和食品安全应用中的巨大潜力。据我们所知，这是第一项利用CRISPR/Cas12a系统进行GLY检测的研究。
山奈酚（3,4',5,7 - 四羟基黄酮，KMP）和姜黄素（二阿魏酰甲烷，CUR）是天然存在的多酚化合物，具有广泛的治疗潜力，包括抗癌、抗氧化和抗炎特性。在它们的分子靶点中，DNA起着核心作用，特别是通过与非经典DNA结构如G - 四链体（G）和i - 基序（C）的相互作用，它们分别在富含鸟嘌呤和胞嘧啶的基因组区域形成。这些结构调节端粒维持、基因表达和基因组稳定性，使其成为有吸引力的药物靶点。在本研究中，我们使用综合光谱和计算方法研究了KMP和CUR与G、C以及双链小牛胸腺DNA（小牛胸腺（CT）-DNA）的结合行为。圆二色性、紫外可见吸收和荧光光谱用于监测配体诱导的结构和光物理变化。CUR表现出明显的溶剂化显色现象，发射最大值根据溶剂极性和DNA拓扑结构而移动，并且在G DNA中显示出最强的荧光增强。KMP表现出激发态分子内质子转移（ESIPT），在G结构中观察到最高的互变异构体发射。然而，G也促进了KMP的3 - OH基团处的基态阴离子形成，这通过干扰C(4)=O和3 - OH之间的分子内氢键来抑制ESIPT。ESIPT在C中最不明显，在双链DNA中适中，在双链DNA中阴离子形成不太有利。使用溴化乙锭（EtBr）的置换试验提供了对竞争结合动力学的功能见解，证实了两种配体在G和C DNA中的沟槽和环结合，而KMP在双链DNA中也表现出嵌入结合。分子对接和分子动力学模拟证实了这些发现，揭示了稳定的配体 - DNA复合物和特定的相互作用模式。这种综合方法突出了CUR作为极性敏感报告分子和KMP作为热和结构响应性ESIPT荧光团。它们共同代表了用于探测DNA拓扑结构以及开发以核酸结构识别为中心的靶向分子诊断或治疗策略的有前途的工具。
α-葡萄糖苷酶（α-Glu）活性的测定对于糖尿病的早期筛查至关重要。然而，传统的α-Glu检测方法主要依赖单信号读出系统，不可避免地会受到复杂检测环境的干扰。为了解决这一实际问题，设计了一种基于绿色发光氮掺杂碳点（GN-CDs）的荧光-比色双模式传感器，用于灵敏且便携地检测α-Glu。该传感器的检测策略基于α-Glu与特定底物对硝基苯基-α-D-吡喃葡萄糖苷（PNPG）的酶促反应生成对硝基苯酚（PNP），PNP不仅在400 nm处显示出更强的吸光度，还能通过内滤效应（IFE）有效猝灭GN-CDs的荧光，从而实现α-Glu的双模式检测。通过双信号的相互校准，显著提高了复杂环境中α-Glu检测的准确性和抗干扰能力，荧光模式下的检测限低至0.023 U/L，比色模式下的检测限低至0.045 U/L。此外，通过集成负载GN-CDs的水凝胶微球和基于智能手机的图像分析技术，成功实现了便携式α-Glu检测。因此，所开发的双信号传感器为α-Glu检测提供了一种准确且便携的策略，在糖尿病相关生物标志物传感方面显示出巨大的应用潜力。
极性、粘度和过氧亚硝酸盐（ONOO）是决定线粒体功能和活性的关键因素，实时监测这些参数对于深入了解其中涉及的生理机制非常重要。在本研究中，我们开发了一种新型多功能荧光探针CNB-2，用于监测线粒体极性、粘度和ONOO水平波动。CNB-2对极性和粘度表现出强烈响应，其荧光强度与极性参数和粘度的对数呈强线性相关，随着这些参数的升高而显著增加。值得注意的是，对于ONOO检测，CNB-2具有响应迅速、选择性高、检测限低（51.3 nM）和斯托克斯位移大（130 nm）的特点。此外，CNB-2可用于线粒体极性、粘度和ONOO的活细胞成像，以及在铁死亡过程中实时监测ONOO浓度的变化。因此，制备的探针CNB-2为更好地了解线粒体微环境提供了可靠工具，并为诊断铁死亡相关疾病提供了新途径。
原理：盐酸普鲁卡因（PrHCl）是一种质子离子液体（PIL），由于离子和中性物种之间的相互作用而呈现出复杂的弛豫现象。然而，其玻璃形成能力有限。为了克服这些限制，本研究探索了一种新型PIL，PrHIb的合成方法，即将Cl替换为体积较大的不对称布洛芬阴离子。这种修饰预计会引入空间位阻，限制分子流动性，并使弛豫过程解耦，从而提高热稳定性、玻璃形成能力和药物功能。 目的：合成并表征一种新型质子离子液体PrHIb，重点研究其弛豫动力学、玻璃形成能力和双重治疗潜力。 方法：通过密度泛函理论（DFT）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和傅里叶变换拉曼光谱（FT-RS）验证PrHIb的合成。评估PrHIb的抗菌和抗炎性能。通过差示扫描量热法（DSC）和宽带介电谱（BDS）研究热性能和分子动力学。评估分子流动性以解读离子和中性分子的解耦情况。通过限制分子流动性来探索聚合物基质以提高性能和适用性。 结果与讨论：DFT证实PrHIb的形成在标准条件下是吸热的且非自发的，具有正焓（∆H = -3.88×10 kcal/mol）和吉布斯自由能（∆G = -3.88×10 kcal/mol），而负熵（∆S = -56.43 cal/molK）反映系统无序度降低。FTIR和FT-RS验证了普鲁卡因和布洛芬官能团的掺入。与PrHCl相比，PrHIb对大肠杆菌（62%）和假单胞菌（80%）表现出增强的抗菌效果，并保留了较强的抗炎活性（95%）。DSC和BDS研究证实了玻璃形成行为，玻璃化转变温度为266 K。用Ibu取代Cl导致弛豫解耦且缺乏二级弛豫。M″(ω)中的两种不同弛豫归因于离子电导率和结构弛豫。所有数据均符合Havriliak-Negami方程。Vogel-Fulcher-Tammann（VFT）显示出高脆性（m = 102），表明在玻璃化转变温度附近粘度变化剧烈。聚乙烯吡咯烷酮（PVP）限制降低了脆性（m = 36），抑制了离子跳跃，并在约269 K的玻璃化转变温度下提高了稳定性。 结论：在PrHIb中用体积较大的不对称Ib取代Cl限制了分子流动性，导致弛豫过程解耦并增强了动态不均匀性。在PVP基质中的限制通过降低脆性和提高其玻璃形成能力进一步稳定了PrHIb。这些特性以及双重抗菌和抗炎活性突出了其作为多功能药物离子液体的潜力。
丙烯酰胺是一种致癌物质，当天然存在的游离天冬酰胺（一种氨基酸）和糖类在高温加工（>120°C）及低湿度条件下通过美拉德反应在食物中形成。欧洲食品安全局（EFSA）已将丙烯酰胺确定为一种重要污染物，需要在某些食品中进行监测并尽量减少其含量。这项工作报告了通过表面增强红外吸收（SEIRA）光谱法检测水溶液中丙烯酰胺存在的第一步。这项工作应用密度泛函理论（DFT）来计算在水基溶液中靠近金纳米天线阵列的分子丙烯酰胺的振动频率和红外（IR）吸收截面。这些红外纳米天线通过调整其等离子体共振以匹配丙烯酰胺的特征振动频率来增强分子光谱信号，从而通过对其电磁响应的电磁计算进行设计。对各种与含有分子丙烯酰胺的覆盖壳耦合的金纳米棒天线（AuNRA）的SEIRA信号进行全面表征，能够直接识别其振动模式。这项工作展示了如何通过SEIRA检测水中浓度高达500 ng/ml的丙烯酰胺。它还提供了在具有挑战性的样品（如食品工业中常见的样品）中应用SEIRA检测丙烯酰胺的指导方针。
Europium (Eu)-doped phosphors, widely used in lighting and displays due to orange/red emissions from D → F and D → F transitions, face inherent limitations such as low efficiency and weak D → F transitions, hindering far-red emission. This study presents SrGaO: 0.3Eu (SGO: 0.3Eu) deep-red phosphors that overcome these constraints by dominantly utilizing the D → F transition (701 nm) under near-UV excitation. The optimized SGO: 0.3Eu exhibits exceptional thermal stability, retaining 76 % (393 nm) and 79 % (464 nm) of its room-temperature (300K) emission intensity at 425 K. This phosphor delivers an impressive Quantum yield (QY) of 31.95 % when excited at 393 nm. When integrated with standard blue and green phosphors, the resulting white light-emitting diode (WLED) produces a spectrum ideally suited for plant cultivation. The WLED achieves precise color metrics-with chromaticity coordinates at (0.3669, 0.3848), an excellent color rendering index (CRI) of 91.9, and Correlated Color Temperature (CCT) of 4432 K. Additionally, the deep-red LED prototype, featuring coordinates of (0.6294, 0.3581) and an outstanding 96.4 % color purity, proves highly effective for stimulating plant growth. These results highlight SGO: 0.3Eu as an outstanding red-emitting candidate for plant lighting, offering efficient and high-quality solutions for modern agricultural facilities. Its superior optical properties also suggest potential applications in fingerprint detection, anti-counterfeiting ink and related fields.
This article presents a series of push-pull chromophores (NS1-NS10) based on naphthyridine-stilbene dyad, designed for nonlinear optical (NLO) applications in photonics and optoelectronics. The study utilizes density functional theory (DFT) and time dependent-DFT (TD-DFT) to assess the influence of solvent polarity on first, second, and third-order static and dynamic polarizabilities, natural transition orbitals, and UV-Visible absorption spectra of these compounds. For the parent naphthyridine-stilbene compound (NS), it was found that the NLO properties improve with different acceptor group substitutions. The reduction in the energy gap between highest occupied molecular orbital (HOMO) and lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) has promoted effective intramolecular charge transfer in the designed compounds. The NLO analysis revealed that NS3, NS4, and NS10 exhibit first, second, and third-order NLO behaviors, while NS1, NS2, NS5, and NS6 show second-order NLO activity. NS8 and NS9 display both first and third-order NLO responses, with NS6 also exhibiting first-order NLO behavior and NS2 displaying third-order NLO properties. The solvent effects on the dipolar and octupolar contributions to the first-order hyperpolarizabilities highlight the dominant dipolar character of the designed compounds. The computed NLO parameters for the designed structures, which are comparable to those of structurally similar compounds known for their NLO performance, highlight their potential as promising candidates for photonic and optoelectronic applications.
单独的单一电解质设计或固体电解质界面（SEI）工程都无法有效解决聚合物基锂金属电池（LMBs）中反应动力学迟缓以及界面不稳定这两个双重挑战。在此，我们采用了一种合理的集成设计策略，在热诱导原位聚合过程中同时制备基于聚（甲基丙烯酸三氟乙酯 - 共 - 4 - 氧代 - 5,8,11 - 三氧杂 - 3 - 氮杂十三碳 - 12 - 烯基丙烯酸酯）的凝胶聚合物电解质（PTDA - GPE）和稳定的复合SEI。所得的PTDA - GPE表现出优异的Li传输动力学（30°C时为1.34 mS cm）、增强的机械强度和阻燃性，以及高达4.8 V（相对于Li/Li）的扩展电化学窗口。值得注意的是，利用各种成分与锂金属之间不同的吸附力和氧化还原动力学构建的SEI具有独特的有机 - 无机复合结构。最终，Li/PTDA - GPE/LiFePO电池在 - 20°C和60°C下可实现超过1000次稳定循环（容量保持率分别为95%和80%），并且Li/PTDA - GPE/LiCoO在200次循环后表现出98%的高容量保持率。此外，1.2 Ah的Li/PTDA - GPE/LiFePO软包电池在滥用条件下能够保证增强的安全性能和恒定的输出电压。这项工作展示了一种用于复合SEI/GPE原位集成制备的简便通用策略。
锂金属电池（LMBs）为下一代高能量密度存储设备带来了巨大希望，但其实际应用受到锂枝晶生长和不稳定的固体电解质界面（SEI）的严重阻碍。为应对这些挑战，在此我们提出一种新型的亲锂硼化镍嵌入中空碳纳米棒（NiB@HCR）作为LMBs的多功能中间层。亲锂NiB@HCR的均匀分布创造了丰富的化学吸附位点，实现了有效的锂通量调节和均匀沉积。它还促进了富含LiF的稳定SEI层的原位形成，有效抑制了枝晶生长。亲锂特性和强化的物理屏障还可以提高电解质润湿性以及机械/热稳定性。受益于这些优点，具有NiB@HCR中间层的电池展现出出色的电化学性能：Li//Li电池在1 mA cm下1000小时内1 mAh cm时具有出色的稳定性；具有11 mg cm的Li//LiFePO电池在1C下200次循环中提供111.7 mAh g的高可逆容量。这项工作有助于为无枝晶且稳定的LMBs的亲锂硼化物基多功能中间层的精心设计、简便制造和性能增强机制提供新的见解。
生物质衍生的碳材料以其低成本和高碳产率而闻名，被认为是钠离子电池（SIB）中硬碳（HC）负极的有前途的前驱体。设计封闭孔对于提高HC负极的储钠容量起着关键作用。在此，通过优化在预处理过程中由葡萄糖酸锌（ZG）原位生成的成孔模板纳米ZnO的浓度，来调控榴莲壳衍生HC的孔结构。纳米ZnO颗粒能够通过在高温条件下将原始的开放孔精确转化为封闭孔来调控孔结构。最佳的榴莲壳衍生HC具有大尺寸的封闭孔和周围薄石墨层的层间距扩大，在0.03 A g下提供318 mAh g的可逆容量，初始库仑效率高达85%。当在全电池配置中与Na₃V₂(PO₄)₃正极配对时，该系统实现了226 Wh kg的高能量密度（基于正负极材料的质量）。
光电化学（PEC）水分解为制氢提供了一种可持续的方法，但诸如电荷复合和动力学迟缓等挑战依然存在。在此，展示了一种用超薄的铕掺杂（Eu掺杂）非晶态羟基氧化铁（BiVO/Eu:FeOOH）作为助催化剂修饰的高效钒酸铋（BiVO）光阳极，其通过简便的化学浴沉积法制备。优化后的BiVO/Eu:FeOOH光阳极在空气质量1.5全球（AM 1.5G）光照下，相对于可逆氢电极（V）在1.23 V时实现了5.77±0.15 mA/cm²的光电流密度，显著优于裸BiVO（0.83±0.15 mA/cm²）和BiVO/FeOOH（4.63±0.20 mA/cm²）。先进的表征表明，Eu掺杂形成了Eu-O-Fe活性位点，改变了Fe的配位环境，并增强了界面处的电荷分离。此外，超薄的Eu:FeOOH涂层促进了界面水吸附，并优化了析氧反应（OER）过程中的电子转移。密度泛函理论（DFT）计算表明，Eu掺杂将限速步骤从*O→*OOH改变为*OH→*O，降低了过电位。这项工作建立了一种设计高效助催化剂以增强PEC水氧化性能的策略。
开发pH通用析氢反应（HER）电催化剂需要同时优化水离解动力学和氢吸附。在此，通过简便的一步电沉积策略制备了面积为600 cm的CuCo/CoWO异质结构。在1 M KOH和0.5 M HSO中分别驱动1000 mA cm电流密度仅需193.8和158.1 mV的过电位。此外，在1 M磷酸盐缓冲盐水（PBS）中达到10 mA cm需要103.1 mV的过电位。值得注意的是，它表现出出色的稳定性，在1 M KOH中1000 mA cm和0.5 M HSO中100 mA cm下运行1000 h后仍保持超过99.0%的初始活性。实验和密度泛函理论（DFT）分析表明，氧化物组分（*HO和*OH）和铜钴合金（*H）的优异选择性吸附能力显著促进了界面处的水离解。此外，W的强路易斯酸性通过增强氧化物组分的亲氧性进一步放大了这种效应，从而使水离解的能垒降低40%，HER的活化能降低58%。同时，合金Co位点处优化的氢吸附吉布斯自由能（G）也提高了酸性HER性能。这项研究提出了一种有前景的策略，用于开发在宽pH范围内用于HER的高效过渡金属基电催化剂。
介电陶瓷电容器在电气和电子设备应用中展现出卓越的前景，但要同时实现高可恢复能量密度（W）/效率（η）以及卓越的稳定性，这对脉冲功率电容器的实际应用构成了重大障碍。在此，我们报道了一种通过熵调谐制备的新型无铅准线性高熵（CaBiNa）（TiHfAlTa）O（CBNTHATx，x = 0、0.15、0.2、0.25和0.3）陶瓷。通过设计复杂的高熵基体来操纵局部极性波动和微观结构演变，以诱导极性纳米区域（PNR）、局部结构不均匀性和高度稳定的局部结构，这有利于动态极化响应和高极化。因此，CBNTHAT0.25陶瓷能够提供大的可恢复能量密度（W ∼ 7.12 J cm），同时具备超高的能量存储效率（η ∼ 94.8 %）和硬度（H ∼ 8.11 GPa），以及卓越的温度/频率稳定性和优异的放电性能（功率密度P约为241.71 MW cm，放电速度t约为22.93 ns），超过了先前报道的基于CaTiO的线性体系的综合储能性能。本研究强调了高熵策略用于准线性介电陶瓷的可行性，预示着在具有集成储能性能的陶瓷电容器方面将取得有前景的进展。
高光谱成像作为一种新兴的医学成像技术，因其能够捕获丰富的光谱信息，在生物医学研究中具有巨大潜力。开发了一种增强型双分支网络，该网络集成了图卷积网络（GCN）和变压器，用于多器官和组织的高光谱图像识别。GCN能够提取与目标像素相邻的同类区域信息，而变压器利用长程依赖性来捕获边界信息。此外，还引入了特征增强模块以提高模型性能，并通过比较有无这些模块时获得的特征分布来展示效率。最后，使用公共猪数据集对该模型进行了验证，并将其应用于通过漫反射近红外光谱测量的斑马鱼高光谱图像中的体内器官和组织识别。结果发现，所提出的模型在识别边界清晰且连续的器官和组织结构方面能够实现更高的精度。
我们提出了一种超分子模板策略，通过在手性超空间（由非手性弯曲核分子与手性添加剂自组装形成的纳米受限、螺旋有序的空腔）内进行受限结晶，来诱导杂化钙钛矿中的手性。去除添加剂后，所得多孔薄膜保留永久手性。在这些模板内结晶的准二维有机-无机杂化钙钛矿表现出独特的手性光学活性，包括镜像圆二色性和圆偏振发光（CPLE），CPLE不对称因子高达1.3×10。诱导的手性源于成核过程中的对称性破缺，通过主客体界面相互作用和空间限制下的不对称晶格畸变得到加强。此外，手性转移效率对孔径高度敏感，空腔增大导致光学活性降低。这些发现表明，手性超分子模板为指导对称性破缺和从非手性前体制造本征手性材料提供了一个强大且可调的平台。
太阳能驱动的水-热电联产技术，因其生态友好的可持续性和高能效，为解决水资源短缺和能源挑战提供了一种新颖的解决方案。然而，材料性能与成本效益的协同优化仍然是一项关键挑战。在此，本研究通过一种经济高效且生态友好的静态沉积方法，成功制备了锌离子（Zn）交联的羧基化单壁碳纳米管（SWCNTs-COOH）插层的多孔氧化石墨烯（PGO）膜（PGO-Zn-CNT）。通过化学蚀刻氧化石墨烯纳米片以构建微米和纳米多孔结构，并在氧化石墨烯层间插入羧基化单壁碳纳米管，光热转换和蒸发性能得到了同步优化。为了兼顾蒸发性能和经济性，PGO-Zn-CNT膜在中心进行了宏观打孔，以增强热对流和热传质过程。PGO-Zn-CNT-1.5膜在1个太阳光照下实现了1.75 kg m⁻² h⁻¹的蒸发速率和92.12%的转换效率。此外，该膜对有机染料、重金属离子和抗生素等典型污染物表现出优异的去除能力。该研究还创新性地构建了一个热电联产系统（TCS），在1个光照条件下可产生125.0 mV的电压，并实现废热的能量利用。在户外测试中，该系统实现了8.6 L m⁻² day⁻¹的淡水产量，并稳定输出107.4 mV的电压。这项工作开发了一种热电联产系统，为偏远地区实现水电联产提供了可行的解决方案。
减小铂颗粒尺寸并引入水离解位点是一种很有前景的策略，可最大限度地提高原子利用效率并增强基于铂的析氢反应（HER）电催化剂的催化性能。在此，我们通过在室温下将阴离子插入增强电沉积和化学沉积协同结合，制备了一种自支撑的Pt/Y(OH)电催化剂。所得结构的特点是在Y(OH)上装饰有亚2纳米的铂纳米团簇（平均直径为1.3纳米）。优化后的Pt/Y(OH)电极在10 mA cm时具有31 mV的过电位，展现出令人印象深刻的析氢催化性能，并在500 mA cm的高电流密度下保持250小时的稳定性，超过了基准Pt/C电催化剂。实验结果和密度泛函理论（DFT）计算表明，亚2纳米尺度的铂丰富了活性位点，而耦合的Y(OH)作为水离解促进剂，有利于在铂位点上生成吸附氢，从而提高析氢活性。此外，铂纳米团簇与Y(OH)之间的强相互作用使铂物种免于团聚，而电催化剂与石墨基底的牢固粘附增强了电子传输，并有助于提高催化剂的稳定性。这些结果表明，创新的自支撑Pt/Y(OH)电极在碱性析氢的实际应用中具有重大潜力。
设计具有更高选择性和活性的催化材料对于可持续电化学二氧化碳还原（COR）技术至关重要。铋因其低成本、无毒和性质稳定等优点，是COR转化为甲酸盐最有前景的材料；然而，在COR过程中它面临关键的CO活化能垒和析氢反应竞争。铋基催化剂的活性通常以牺牲其选择性为代价而提高，导致活性和选择性之间存在跷跷板关系。在此，我们报道通过构建Bi-Sb双金属催化剂打破了铋在COR中的选择性和活性限制。我们证明，锑通过质子耦合电子转移过程加速了缓慢的水离解动力学，使其活性超过块状铋。此外，可以产生一个高活性的Bi-Sb界面位点来促进第一步CO活化和氢化过程，导致*OCHO中间体的协同吸附。结果，BiSb在600 mA cm时甲酸盐的法拉第效率从Bi在200 mA cm时的85%提高到了95%。所设计的BiSb催化剂为在工业电流水平下实现将CO电还原为高附加值化学品的选择性和活性材料提供了一条途径。
硼氢化钠（NaBH）被认为是一种出色的制氢和储氢材料，然而其广泛的商业应用仍然受到当前生产过程中过高的生产成本和不尽人意的产率的阻碍。电化学偏硼酸盐还原反应是实现低成本、高效生产NaBH的一种有前景的方法，其中氢的生成以及HH耦合的抑制至关重要，但对于抑制竞争性析氢反应（HER）而言仍然具有挑战性。在此，合成了一种以氧化锰为核、碳基底上由氮配位的锰单原子为壳的核壳结构（MnO@Mn-N-C），其中Mn-N-C能够促进水的解离和电子给予，同时抑制HH耦合，从而增强反应中间体的定向氢化以生成NaBH。原位测量和理论计算的综合结果表明，四羟基硼酸盐是初始反应物，*B(OH)中间体的氢化是速率决定步骤，该步骤在MnO@Mn-N-C表面比原始MnO在热力学上更有利。结果，MnO@Mn-N-C催化剂的NaBH法拉第效率为27.8%，峰值分电流密度为33.6 mA·cm，相应产率为157 μmol·h·cm，这大大超过了MnO的性能。这项工作为在温和条件下低成本、高效合成NaBH铺平了一条有前景的道路。
由非易失性忆阻器件实现的信息存储与计算集成，已被广泛认为是规避冯·诺依曼架构局限性的关键解决方案。在此，在FTO/玻璃衬底上展示了具有不同膜厚的基于Au/NiO/CaBiTiO/FTO（CBTi/NiO）异质结的忆阻器，CBTi/NiO - 4样品表现出最佳忆阻器特性，具有5×10的稳定开关周期和10秒的电阻状态保持能力。低电阻状态下的导电以欧姆行为为主，而高电阻状态表现出与空间电荷限制传导（SCLC）模型一致的特性。所制备的器件成功模拟了包括短期可塑性（STP）、长期可塑性（LTP）、尖峰时间依赖可塑性（STDP）和巴甫洛夫联想学习在内的突触功能。值得注意的是，它可以实现伤害感受器特异性的阈值、弛豫和敏化行为，并模拟类似于伤口愈合过程中组织修复过程的刺激响应动态。此外，该器件可以通过脉冲电压调制调节响应电流来实现十进制加法和乘法运算。这些发现表明，基于CBTi/NiO异质结的忆阻器在信息存储技术和神经形态计算系统中都具有显著的潜在应用。
溶酶体粘度改变是癌症进展的关键指标，但其在体内的精确可视化仍然具有挑战性。我们报告了YL-134，一种用于靶向溶酶体粘度传感和肿瘤成像的新型近红外（NIR）聚集诱导发光（AIE）荧光探针。YL-134基于D-π-a喹啉-丙二腈核心，具有用于溶酶体靶向的吗啉（皮尔逊相关系数r = 0.914）和用于水溶性的磺酸基团。在447nm激发下，它表现出明亮的近红外发射（650 - 750nm）、大的斯托克斯位移（>200nm）和强大的聚集诱导发光。YL-134对粘度表现出灵敏的线性（R = 0.9740）荧光开启，其量子产率从水中的3.06%增加到甘油中的12.13%。它表现出优异的稳定性（pH、光、血浆、离子）和低细胞毒性。值得注意的是，YL-134区分了MCF-7癌细胞和HUVEC正常细胞，MCF-7细胞中的荧光高出约16倍。它准确地跟踪了由铜（荧光降低约78%）和地塞米松（荧光增加约87%）诱导的细胞内溶酶体粘度变化。最重要的是，YL-134在荷MCF-7肿瘤的小鼠中实现了成功的体内肿瘤成像，肿瘤与背景的比率约为2.16。YL-134是一种用于精确溶酶体粘度可视化的有前途的近红外聚集诱导发光探针，为推进癌症诊断和研究提供了巨大潜力。
近年来，由于其令人印象深刻的电化学性能，MXene导电聚合物杂化物已成为可持续储能应用中很有前景的电极材料。在此，我们报告了使用创新的火花等离子烧结（SPS）技术合成碳化钒MXene纳米颗粒（VCT-MXene），随后进行剥离步骤。通过在VCT纳米层存在下苯胺单体的电化学聚合，将VCT纳米颗粒与聚苯胺（MXene-PANI）结合，用作电荷存储应用的高效材料。聚苯胺纳米纤维形成导电且多孔的结构，该结构嵌入VCT纳米薄片。所得结构增加了VCT片层的层间距，提供了更大的可及表面积，促进了离子传输能力，并提高了复合电极内的扩散系数。受益于VCT与聚苯胺之间的强相互作用、高电导率和改善的表面亲水性，MXene-PANI纳米复合材料呈现出677.21 F/g的优异比电容，超过了原始聚苯胺的397.71 F/g。此外，MXene-PANI在10000次恒电流充放电循环后表现出91.4%的显著电容保持率。复合电极令人印象深刻的电化学性能也可归因于VCT纳米颗粒的赝电容性能（氧化还原行为）。在VCTₓ MXene-PANI异质结中产生的协同作用显著增强了杂化物的物理化学性质，结合其出色的电化学性能，使其成为超级电容器及其他领域电荷存储的有前景材料。
硫化铋（BiS）以其高容量而闻名，被认为是用于高性能钠/钾离子电池（SIBs/PIBs）的一种有前景的负极材料。然而，BiS的实际应用受到其固有的低电导率、显著的体积波动和缓慢的反应动力学的限制。限域工程和杂原子掺杂的协同策略可以有效解决这些问题。在此，成功合成了一种嵌入硒取代的硫化聚丙烯腈（SSePAN）中的硒取代BiS（BiSSe）复合材料（表示为BiSSe-SSePAN）。硒的掺入显著提高了材料的电导率并加速了硫的氧化还原转化。此外，SSePAN基体的限域效应有效地防止了BiSSe纳米颗粒的团聚并减轻了体积变化。BiSSe-SSePAN负极表现出出色的钠/钾存储性能，实现了高可逆容量、优异的倍率性能和延长的循环寿命（例如在SIBs中为275 mAh g/38000次循环/15 A g）。值得注意的是，BiSSe-SSePAN可以在很宽的温度范围（-15°C至50°C）内稳定运行。组装的BiSSe-SSePAN//NaV(PO)（NVP）全电池在2 A g下500次循环中提供375 mAh g的稳定容量。值得注意的是，BiSSe-SSePAN//NVP软包电池在0.1 A g下400次循环后表现出146 mAh的高容量，证实了其实际应用潜力。这项工作为提高软包电池中金属硫化物的性能和宽温度适用性提供了创新见解。
有机亲核试剂辅助的天然海水电解作为一种极具前景的绿色制氢策略，通过显著降低能耗而崭露头角。在镍基电催化剂中，NiMoO因其在析氧反应（OER）和尿素氧化反应（UOR）中的活性而备受关注。然而，其实际应用受到严重的表面钝化阻碍，尤其是在工业电流密度下（例如，>300 mA cm）。本研究表明，将钌掺杂的镍-金属有机框架纳米片整合到NiMoO微棒上以构建三维（3D）核壳阵列，可提高催化活性，同时抑制尿素辅助的天然海水分解过程中NiMoO的钝化。钌掺杂导致外层镍-金属有机框架层表面电荷重新分布，这一过程对于提高基于天然海水的电解质中的催化性能至关重要。这种调制在10 mA cm下分别为UOR和OER产生120 mV和238 mV的低过电位，在135 mA cm下稳定运行200小时。最先进的原位表征表明，NiMoO核的表面重构在提高UOR活性中起关键作用，而在外层RuNi-金属有机框架层上未发生明显的氧化诱导重构。由于其出色的双功能性能，基于RuNi-MOF@NMO的尿素辅助天然海水电解槽在0.5 A cm下运行仅需1.87 V。
将析氢反应（HER）和尿素氧化反应（UOR）相结合是一种具有前景的高效制氢策略。然而，开发用于HER和UOR的高效双功能催化剂仍然具有挑战性。在此，通过一种可行的两步水热法制备了具有褶皱纳米片结构的二维铑镍（RhNi）金属烯，其提供了大量催化活性中心并加速了反应过程中的电荷转移。研究发现，Ni元素的引入调节了d带中心，并优化了中间体吸附能。得益于有利的组成和结构，制备的RhNi金属烯表现出增强的催化性能。对于阴极HER和阳极UOR，驱动10 mA cm电流密度时的过电位分别仅为27 mV和1.36 V。当组装成HER||UOR配置时，实现10 mA cm仅需1.42 V的电位，相对于典型的水电解装置降低了210 mV。本研究为设计用于HER和UOR的优异双功能材料提供了一条创新途径，在节能制氢技术方面具有广阔前景。
镍基催化剂最近成为尿素电解的有前景的候选材料。然而，它们的应用受到与*COO中间体的强相互作用的阻碍。在此，将亲氧的WO引入到Ni中以构建双活性位点来调节反应中间体的吸附。实验结果和理论计算表明，电子从Ni转移到WO会产生缺电子的Ni，这会诱导-NH基团与Ni结合，并将CO基团锚定在WO上。这种位点特异性吸附形成了桥接的Ni-NCO-W构型，降低了C-N键断裂的能垒。途径分析表明，*COO中间体优先占据WO位点，而N在Ni位点发生析出，从而实现耦合解吸并降低*COO解吸能垒。因此，优化后的催化剂在1.44 V时实现了1000 mA cm的高尿素氧化反应（UOR）电流密度，是Ni的2.2倍。同时，它在膜电极组件中在1000 mA cm下保持稳定运行300小时。这项工作为尿素电解应用中镍基催化剂的双活性位点工程提供了有价值的见解。
沥青质在矿物固体上的吸附会导致石油工业中的结垢、积垢和堵塞问题。在沥青质亚组分中，那些具有强油/水界面活性的亚组分预计在矿物表面具有优异的吸附能力。在本研究中，从全沥青质中分离出界面非活性（INAA）和活性（IAA）组分。采用表面力仪、原子力显微镜成像、带耗散的石英晶体微天平以及表面力测量来研究INAA/IAA沥青质在二氧化硅表面的吸附行为和分子间相互作用。结果表明，与INAA相比，IAA沥青质在二氧化硅表面形成了更大的聚集体。吸附90分钟后，吸附的IAA沥青质层厚度达到约67纳米，远大于INAA的厚度（约4.1纳米）。IAA沥青质的吸附容量（约150毫克/平方米）和扩散系数（约10米²/秒）显著高于INAA以及先前报道的全沥青质的值。测量到IAA与二氧化硅相互作用时有显著的粘附力，而对于INAA与二氧化硅以及INAA与INAA的相互作用，观察到的粘附/内聚力可忽略不计。值得注意的是，IAA与二氧化硅以及IAA与IAA的相互作用在更大的最大加载力下显示出增加的粘附/内聚力，这很可能源于诸如π-π堆积、氢键和范德华力等增强的相互作用。IAA沥青质对二氧化硅表面的强吸附能力及其自缔合倾向导致了较厚的IAA沥青质层。本研究为沥青质亚组分的吸附机制和分子间相互作用提供了新的见解，推进了对原油开采中沥青质与矿物相互作用的基础理解。
尽管基于脂质纳米颗粒（LNPs）的信使核糖核酸（mRNA）递送技术最近取得了进展，但在用于癌症免疫治疗的其组件的结构优化和功能调节方面，仍存在重大挑战，特别是在器官特异性靶向不足和免疫激活不足方面。值得注意的是，金属离子已显示出新兴的免疫调节潜力，然而它们作为佐剂在LNPs内的协同自组装以增强免疫治疗效果在很大程度上仍未得到探索。为了解决这些局限性，我们将新设计的基于咪唑的LNPs与功能性金属离子（锌）相结合，开发新型的基于锌配位的LNP mRNA疫苗。总共设计并合成了48种基于咪唑的可电离脂质，其中C2-13 LNPs在转染效率方面成为表现最佳的制剂。通过经由配位相互作用将锌创新性地纳入C2-13 LNPs中，我们进一步开发了新型金属配位的mRNA递送系统，称为锌-C2-13 LNPs。与它们的非金属对应物相比，锌-C2-13 LNPs在体外表现出显著提高的转染效率和抗原呈递。令人印象深刻的是，优化的LNP制剂与锌在锌-C2-13/mOVA系统（装载卵清蛋白mRNA的锌-C2-13 LNPs）中的协同作用导致了卓越的脾脏选择性表达和免疫反应，显著提高了在表达卵清蛋白的B16F10（B16F10-OVA）黑色素瘤肿瘤模型中的癌症免疫治疗效果。总体而言，这种新型金属配位的LNPs改善了特定器官靶向性和免疫反应，为推进基于mRNA疫苗的癌症免疫治疗提供了一种有前景的策略。
天舒胶囊（TSC）是一种源自“大川芎方”的中药配方，在偏头痛治疗方面有着悠久的历史。研究表明，天舒胶囊粗多糖具有卓越的抗偏头痛作用，但其化学特性、体内药代动力学及分布情况仍未明确。在本研究中，我们阐明了一种1,4 - 葡聚糖（TSCP - 1a）和一种新型果胶样多糖（TSCP - 4）的结构，TSCP - 4以葡萄糖半乳糖醛酸聚糖为主链，被阿拉伯聚糖和阿拉伯半乳聚糖（AG）残基取代，来源于天舒胶囊。在硝酸甘油诱导的偏头痛动物模型中，均一多糖TSCP - 4显著减轻了偏头痛症状，这与天舒胶囊配方一致的生物活性相符。为追踪其体内行为，TSCP - 4用花菁5.5胺（C - TSCP4）和异硫氰酸荧光素（F - TSCP4）进行荧光标记。近红外成像显示，口服给药的C - TSCP4在小肠吸收并分布至肝脏和肾脏。此外，将F - TSCP4的定量方法应用于药代动力学分析，结果表明F - TSCP4具有良好的吸收特性且平均驻留时间（MRT）延长。总之，本研究对天舒胶囊活性均一多糖的精细结构和口服吸收特性进行了详细分析，为中药复方多糖的物质基础提供了有价值的见解。
水中硝酸盐污染是一个长期存在的全球性挑战。虽然电催化硝酸盐还原是一种很有前景的修复策略，但在无氯体系中实现对良性氮的高选择性以及高处理速率仍然具有挑战性。本研究介绍了一种通过简便的氧化还原处理由商业银网制备的高性能表面重构银网（SRSM）电极。SRSM电极作为一种强大的电催化剂，可将硝酸盐高度选择性地还原为亚硝酸盐，这是串联（逐步）硝酸盐转化为氮策略中的关键第一步。随后用氨基磺酸（HSA）对生成的亚硝酸盐进行化学还原，完成了这一串联过程。SRSM在很宽的电位范围内表现出优异的亚硝酸盐选择性（高达99.5%），通过质子耦合电子转移机制运行。值得注意的是，在流通系统中，SRSM实现了高达500 L·m⁻²·h⁻¹（26.2 g·m⁻²·h⁻¹）的显著处理能力，与之前为此类串联方法设计的银纳米线膜电极相比，通量有了大幅提高。该电极在连续运行108小时内保持高选择性，在此期间采用了两个再生循环来恢复失活后的全部活性，展示出优异的操作稳定性和有效的催化剂再生能力。集成的串联系统实现了高达99.5%的卓越整体氮选择性，为无氯硝酸盐电还原系统树立了新的标杆。这项工作不仅为串联硝酸盐转化为氮提供了一种优越的电催化剂，还显著推进了硝酸盐修复串联催化策略的实际可行性。
脓毒症是最常见的医院获得性感染之一，尤其是在重症监护病房（ICU），其早期检测是医疗保健系统必须应对的重大问题。脓毒症的有效治疗需要早期诊断和快速的治疗干预。不仅通过识别耐药病原体，而且通过检测病原体入侵时出现的独特免疫反应生物标志物，显著改善了这种危及生命疾病的早期检测，从而创建了一个关键的早期预警系统。该方法涉及先进的分子诊断工具，如实时聚合酶链反应（PCR）、基质辅助激光解吸电离飞行时间质谱（MALDI-TOF）和新型生物标志物检测平台。这些方法能够更快地识别病原体和生物标志物，提高脓毒症诊断的准确性和速度。我们还讨论了这些技术与临床工作流程的整合，考虑它们对患者预后和医疗效率的影响。在本文中，我们回顾了与传统方法相比新颖且快速的脓毒症诊断技术，强调了新兴技术的重要性和效率。通过PubMed、Scopus、Web of Science和谷歌学术等数据库，使用“脓毒症”和“诊断策略”等关键词进行了广泛的文献综述，以确定最适合本综述的文章。脓毒症是一种复杂且致命的疾病，其有效管理依赖于快速诊断技术（如新型分析工具）的知识和应用，以实现成功治疗并改善患者预后。先进的分子诊断和临床试验通过生物标志物追踪（可溶性髓系细胞触发受体-1、白细胞介素-6、降钙素原）最大化治疗控制并提高诊断准确性。在分子诊断、分析和临床管理中引入新技术对于改善感染性休克患者的预后至关重要。我们的综述强调，虽然血培养等传统方法仍然至关重要，但它们受到周转时间长和灵敏度降低的限制。快速分子检测（PCR、MALDI-TOF）和基于生物传感器的即时检测平台可在数小时内提供结果，从而实现更早的靶向治疗。在生物标志物中，降钙素原仍然是最成熟的，但诸如可溶性淀粉样前体蛋白、趋化因子配体5和环状RNA等新的候选物显示出有前景的诊断和预后潜力。将这些创新技术整合到临床工作流程中可以加强早期检测，支持抗菌药物管理，并最终提高患者生存率。
由于聚酰亚胺（PI）固有的低导热率和相对较高的介电常数（D），它在高度集成和高频电子设备中面临重大挑战。在本研究中，通过将高度共轭的多氨基聚二乙炔（MAPDA）掺入氟化PI基体中，合成了拓扑微交联PI薄膜。MAPDA独特的烯烃-炔烃交替共轭结构，与基体中强吸电子的三氟甲基相结合，促进了电荷重新分布，降低了偶极矩和极化率。分子动力学模拟进一步证实，线性微交联拓扑结构有效地限制了聚合物链的构象自由度，协同增强了介电和热传输性能。在MAPDA含量为3 wt%时，复合薄膜在1 MHz频率下的D为1.86。其热导率（TC）比原始PI高约60%，达到0.32 W·m·K的性能。直流击穿强度提高到414.1 kV/mm，比原始PI（241.7 kV/mm）高71.3%。同时，有序的微交联结构提高了薄膜的热稳定性。在50-250°C的温度范围内，薄膜的平均热膨胀系数（CTE）为38.89 ppm/K。此外，在3 wt% MAPDA改性的PI基体中加入40 wt%的BN可形成高效的热传导路径。所得的3.69 W·m·K的TC比未改性复合材料提高了147.6%，同时保持了超低的介电损耗（D = 0.0057）。
缺氧肿瘤微环境（TME）主要通过缺氧诱导因子-α（HIF-α）的激活促进肿瘤进展和治疗抵抗。然而，目前的氧敏化策略受到低递送效率、短暂疗效和严重不良反应的阻碍。在本研究中，我们开发了一种由小球藻（CHL）和二硫化钨（WS₂）组成的复合系统（C@W）。该平台将CHL的光合产氧能力与WS₂的光催化功能协同整合，通过缺氧TME重塑、光催化治疗和免疫激活实现多模态抗肿瘤疗效。在用660 nm近红外（NIR）光照射后，CHL通过原位光合作用持续释放氧气，从而抑制HIF-α表达并减轻TME缺氧。同时，WS₂有效地将分子氧催化转化为细胞毒性单线态氧（O₂）。实验结果表明，该系统诱导肿瘤细胞发生免疫原性细胞死亡（ICD），通过释放损伤相关分子模式（DAMP）促进树突状细胞成熟，促进M2向M1巨噬细胞极化，并显著增加肿瘤浸润性CD8 T细胞群体。这种生物无机杂化平台通过建立双引擎氧自供应系统（光合作用-光催化）解决了传统氧增强疗法的时空限制。它协同减轻免疫抑制性TME，同时将微环境调节与免疫激活相结合，从而为实体瘤治疗提供了一种新的治疗模式。
背景：脱甲基作用被怀疑在重度抑郁症（MDD）的发生发展中起作用，但确切的生物学机制仍不清楚。因此，本研究旨在通过整合批量RNA测序（bulk RNA-seq）数据和单核RNA测序（snRNA-seq）数据，研究与MDD中脱甲基作用相关的生物标志物。 方法：MDD的批量RNA-seq数据和snRNA-seq数据来源于公共数据库，脱甲基相关基因（DRGs）从文献中提取。本研究采用差异表达分析、机器学习算法和表达谱分析来识别生物标志物。随后，将生物标志物纳入列线图。该研究通过富集和免疫浸润分析探索潜在的生物学机制，同时解析生物标志物的调控网络。后续分析包括靶向药物预测、分子对接，以及在单核水平检测这些生物标志物的表达，随后识别关键细胞并对这些细胞进行伪时间分析。最终，使用逆转录定量聚合酶链反应（RT-qPCR）对生物标志物的表达进行临床验证。 结果：AREG和NR4A1被鉴定为生物标志物，在MDD样本中均表现出表达下调。此外，列线图在评估MDD概率方面显示出令人满意的临床实用性。富集分析表明，生物标志物可能通过“氧化磷酸化”影响MDD的发生。此外，6种免疫浸润细胞在MDD样本和对照样本之间存在显著差异。同时，构建了调控网络，确定了生物标志物的潜在调节因子。进行了药物预测，分子对接表明AREG与地诺前列素之间存在强大的结合相互作用，结合能为-84.0千卡/摩尔。此外，snRNA-seq分析识别出6种细胞类型，其中兴奋性神经元（EX）细胞被确定为关键细胞，并且生物标志物的表达水平在EX细胞分化过程中呈现动态和非线性变化。 结论：与脱甲基作用相关的AREG和NR4A1被鉴定为MDD中的生物标志物，为理解MDD潜在的分子机制提供了新的视角。
阐明闭孔的形成机制对于解释储钠机制和开发高性能钠离子电池硬碳负极至关重要。尽管已经开发出许多制造闭孔的策略，但其潜在的演化原理仍知之甚少。这项工作通过调节前驱体中的伪石墨结构并分析其在高温碳化过程中的结构演变，确定了伪石墨结构与闭孔之间的内在关系。碳化引发了伪石墨结构向类石墨结构的转变，同时伴随着碳骨架的致密化和碳层间距的收缩。这些结构变化最终导致了闭孔的形成。此外，还研究了不同碳化阶段碳材料的储钠机制。结果表明，在特定的电位范围内，不同的储钠行为可以同时发生，从而提出了硬碳负极的四阶段放电模型：（i）吸附（>0.2 V），（ii）吸附-嵌入（0.2-0.1 V），（iii）嵌入-填充（0.1-0.05 V），以及（iv）填充（0.05-0.001 V），这可以有效地解释Na扩散系数的异常变化。这项工作填补了对闭孔演化和形成理解上的空白，为硬碳的结构设计和储钠过程的解释提供了见解。
背景：山奈酚（KAE）是一种生物活性黄酮类化合物，在水中的溶解度和稳定性有限。玉米醇溶蛋白-阿拉伯胶（GA）纳米颗粒（NPs）是KAE有前景的载体，但制备方法对其结构和性质的影响仍不清楚。本研究考察了制备方法对负载KAE的玉米醇溶蛋白-GA NPs结构和性质的影响。 结果：结果表明，与采用反溶剂沉淀法制备的NPs（GA-zein/KAE）相比，采用反溶剂共沉淀法制备的NPs（GA-zein-KAE）粒径更小、蛋白质分散指数更低、绝对zeta电位值更高，且具有更高的包封率和载药量。GA-zein-KAE的优异性能可能源于共沉淀过程中玉米醇溶蛋白、GA和KAE的同时溶剂置换，这促进了三元协同共组装、组分均匀分布以及复合基质的稳定。扫描电子显微镜显示GA-zein-KAE的表面更光滑、更均匀，X射线衍射表明KAE以无定形状态包封在NPs内。荧光光谱和傅里叶变换红外光谱证实了KAE、玉米醇溶蛋白和GA之间存在氢键、疏水相互作用和静电吸引。与GA-zein/KAE相比，GA-zein-KAE在不同的pH值、离子强度、热处理和储存条件下还表现出优异的再分散性和稳定性，以及更高的抗氧化活性和在模拟肠液中更快的KAE释放。 结论：制备方法对负载KAE的玉米醇溶蛋白-GA NPs的结构和性质有显著影响，其中反溶剂共沉淀促进了玉米醇溶蛋白、GA和KAE的三元共组装，得到了性能改进的NPs。© 2025化学工业协会。
目的：重度抑郁症（MDD）和创伤后应激障碍（PTSD）是高度流行且经常共病的精神疾病，但其共同和独特病理生理学背后的神经机制仍不清楚。本研究旨在描绘患有MDD和共病创伤后应激障碍（MDD-PTSD）个体中共同的和特定于疾病的结构与功能神经改变，这可能潜在地提高诊断准确性并为靶向干预提供依据。 方法：收集了63名参与者的神经影像学数据，包括18名MDD患者、17名MDD-PTSD患者和28名在年龄、性别和教育程度上匹配的健康对照。使用24项汉密尔顿抑郁量表和创伤后应激障碍检查表-平民版评估症状严重程度。进行结构MRI和功能连接分析以识别神经改变。典型相关分析用于将连接模式与临床症状联系起来。 结果：结构分析显示，海马萎缩以及前扣带回皮质和岛叶皮质变薄是MDD的关键特征，而MDD-PTSD患者的小脑和海马旁体积进一步减小。功能连接分析确定MDD患者存在默认模式网络破坏，而MDD-PTSD患者在运动、感觉和小脑-前额叶回路中存在超连接。典型相关分析突出了与抑郁和创伤特异性症状相关的不同神经成分，强调MDD中默认模式网络和海马改变以及PTSD中运动-前额叶和小脑回路改变。 结论：本研究揭示了MDD和MDD-PTSD中共同的和独特的神经特征，为靶向干预提供了潜在的生物标志物。这些发现加深了我们对创伤相关精神疾病神经基础的理解，并为MDD和PTSD的精准医学提出了潜在的新途径。
I型光动力疗法（PDT）和光热疗法（PTT）的联合应用因其对缺氧肿瘤的非氧依赖疗法的适用性以及活性氧（ROS）维持PTT的高疗效而在肿瘤临床治疗中引起了越来越多的关注。特别是，近红外（NIR）有机分子因其良好的可重复性和低毒性而成为研究热点。然而，它们中的大多数仍远未达到光治疗效果和生物安全性的临床要求。在此，合成了一种含有苯并[e]吲哚和（噻吩-2-基）哌嗪的藏红花衍生物CR-497，并将其与铁（CR-497-Fe）和肿瘤靶向肽络合，构建了CR-497-Fe纳米颗粒（NP）平台。在乳腺肿瘤部位，释放的CR-497对近红外荧光（NIRF）和光声（PA）成像、I型PDT和PTT表现出pH激活作用。在谷胱甘肽（GSH）和HO过表达的肿瘤微环境中，积累的铁诱导铁死亡和•OH生成。化学动力疗法（CDT）和PDT产生的ROS以及铁死亡引起的脂质过氧化抑制热休克蛋白（HSPs）的表达并维持PTT的高疗效。在小鼠模型中，CR-497-Fe NPs通过NIRF和PA生物成像准确地定位肿瘤，并表现出铁死亡、CDT、PDT和PTT的联合治疗效果，且具有良好的生物安全性。本研究提出了一种设计肿瘤靶向单组分藏红花纳米平台的有效策略，该平台具有优异的生物安全性，并增强了I型PDT和PTT的疗效。
背景：帕金森病（PD）因其运动和非运动表现的异质性而带来诊断挑战。传统机器学习（ML）方法已针对结构化临床变量进行了评估。然而，使用结构化临床数据的自然语言表示的大语言模型（LLM）的诊断效用仍未得到充分探索。 目的：本研究旨在评估使用从结构化临床数据派生的自然语言提示的多个LLM的诊断分类性能，并将其性能与传统ML基线进行比较。 方法：我们将帕金森病进展标志物倡议（PPMI）数据集中的结构化临床变量重新格式化为自然语言提示，并将其用作几个LLM的输入。去除了具有高多重共线性的变量，并使用基于Shapley加性解释（SHAP）的特征排序选择了前10个特征。在少样本提示、额外生成事后解释性文本作为探索性组件的双输出提示以及监督微调的情况下，对LLM性能进行了检查。逻辑回归（LR）和支持向量机（SVM）分类器用作ML基线。使用F分数在测试集和有限大小的时间独立验证集（时间验证集）上评估模型性能，并进行重复输出生成以评估稳定性。 结果：在122名参与者的测试集上，在10个经SHAP选择的临床变量上训练的LR和SVM各自实现了0.960的宏观平均F分数（准确率0.975）。接收来自相同变量的自然语言提示的LLM达到了可比的性能，最佳少样本配置实现了0.987的宏观平均F分数（准确率0.992）。在31名参与者的时间验证集中，LR保持了0.903的宏观平均F分数，而SVM表现出显著的性能下降。相比之下，多个LLM保持了较高的诊断性能，达到了高达0.968的宏观平均F分数和对PD的高召回率。在LLM条件下的重复输出生成产生了总体稳定的预测，各次运行中观察到的变异性很少。在双输出提示下，诊断性能相对于少样本提示有所降低，但总体上仍保持稳定。轻量级模型的监督微调提高了稳定性，并使GPT-4o-mini在测试集上实现了0.987的宏观平均F分数，在小的时间验证集中观察到一致正确的预测，鉴于评估的样本量有限和探索性性质，应谨慎解释。 结论：本研究提供了一个关于现代LLM如何以自然语言形式处理结构化临床变量的探索性基准。虽然几个模型在测试和时间验证数据集中都达到了与LR相当的诊断性能，但它们的输出对提示格式、模型选择和类别分布敏感。重复输出生成中的偶尔变异性反映了LLM的随机性质，轻量级模型需要监督微调以实现稳定的泛化。这些发现突出了当前LLM在处理表格临床信息方面的能力和局限性，并强调了谨慎应用和进一步研究的必要性。
巨噬细胞极化在膝骨关节炎（KOA）的进展中起关键作用。尽管SETDB2作为巨噬细胞炎症的调节因子发挥作用，但其在KOA期间巨噬细胞极化中的具体作用仍知之甚少。通过木瓜蛋白酶注射诱导建立KOA小鼠模型。通过番红O/固绿染色和苏木精-伊红染色以及骨关节炎研究学会国际（OARSI）评分和滑膜炎评分评估软骨和滑膜损伤。采用免疫荧光法确定滑膜CD68和SETDB2的共定位。使用免疫组织化学和流式细胞术评估M1样（诱导型一氧化氮合酶，iNOS）和M2样（CD206）巨噬细胞标志物。通过酶联免疫吸附测定（ELISA）测量炎性细胞因子浓度。通过蛋白质印迹法或实时定量聚合酶链反应（qRT-PCR）检测SETDB2、Ⅱ型胶原蛋白和基质金属蛋白酶-13（MMP-13）的表达。用脂多糖（LPS）刺激小鼠滑膜巨噬细胞并与软骨细胞共培养。采用流式细胞术、5-乙炔基-2'-脱氧尿苷（EdU）染色、细胞计数试剂盒-8（CCK-8）和Transwell实验评估SETDB2介导的巨噬细胞极化对软骨细胞增殖和迁移的影响。此外，采用全转录组RNA测序、蛋白质印迹法和染色质免疫沉淀-定量聚合酶链反应（ChIP-qPCR）进行机制探索。研究结果表明，与对照组相比，KOA小鼠滑膜巨噬细胞中SETDB2表达降低。巨噬细胞中SETDB2缺乏加剧了KOA小鼠的滑膜炎、软骨损伤和细胞外基质降解，其特征是M1样巨噬细胞增加而M2样巨噬细胞减少。在体外，SETDB2过表达促进M2样巨噬细胞极化并减轻LPS诱导的炎症。共培养实验表明，过表达SETDB2的巨噬细胞增强软骨细胞增殖和迁移，同时抑制细胞凋亡。机制上，SETDB2敲低降低了LPS刺激的巨噬细胞中组蛋白H3赖氨酸9三甲基化（H3K9me3）富集并上调了α-激酶1（ALPK1）表达。ALPK1过表达逆转了过表达SETDB2的巨噬细胞对软骨细胞行为的有益作用。SETDB2通过下调ALPK1驱动M2样巨噬细胞极化，从而减轻KOA的进展。
背景/目的：评估和比较先进的大语言模型（LLMs）在解读各种眼科疾病眼底图像方面的诊断能力。 方法：我们评估了八个领先的多模态大语言模型（GPT-4.5、Claude 3.7 Sonnet、Grok-2、DeepSeek Cognition V2、Qwen2 72B、Gemini 2.0 Pro、Llama 3 405B和Mixtral 8×22B）解读100张代表各种眼科疾病的眼底图像的能力。使用经过验证的图表评估诊断准确性、特异性、敏感性、一致性、相关性和解释质量方面的表现。 结果：GPT-4.5的总体诊断准确性最高（65.0%），其次是Gemini 2.0 Pro（63.0%）。所有模型在不同病理类别中的表现各不相同，孔源性病理最容易被准确识别（Gemini 2.0 Pro：81.3%，GPT-4.5：75.0%），而近视性黄斑病变（平均准确率21.8%）尤其具有挑战性。其余模型的表现明显更差：DeepSeek Cognition V2（52.0%）、Claude 3.7 Sonnet（52.0%）、Qwen2 72B（49.0%）、Llama 3 405B（48.0%）、Grok-2（47.0%）和Mixtral 8×22B（46.0%）。表现较差的模型经常拒绝提供诊断，拒绝率从8.0%（Claude 3.7 Sonnet）到19.0%（Mixtral 8×22B）不等。 结论：当前的大语言模型在眼科图像解读方面显示出有前景但有限的能力。虽然在视网膜脱离和年龄相关性黄斑变性等常见病症上的表现中等良好，但在罕见病症、近视性病变和复杂血管疾病方面仍存在重大挑战。GPT-4.5和Gemini 2.0 Pro之间的竞争表现，以及它们在不同病理类别中各有所长，表明利用它们的互补优势可能会提供更好的诊断支持。
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